Angew.：内置轴向电场驱动的富电子单分子钴位点在超宽电位范围内促进二氧化碳电还原为一氧化碳

第一作者：苏晓然，胡博韬，张英政

通讯作者：赵娣，张加涛，陈晨

单位：北京理工大学，清华大学

利用可再生电力将二氧化碳转化为一氧化碳，进而能够合成各种化学物质和燃料。然而，由于缺乏普适性的电位适应性，大规模的这种转化过程在很大程度上受到了限制。本文开发了一种电催化剂，其结构为CoPc分子锚定在富氧空位的ZnO表面，轴向内建电场促使电子从ZnO转移至CoPc分子位点，富电子的Co位点促进了宽电位范围内 ，高选择性和高活性的CO₂- CO转化。这项研究提出了一种基于内置轴向电场理论的新型不对称单分子Co-N₄ 位点的催化剂设计策略，同时还提供了一种新的方法来调节平面外极化，以提高催化性能。

北京理工大学赵娣、张加涛，清华大学陈晨在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Built-in Axial Electric Field-Driven Electron-Rich Monomolecular Co Sites for Promoting CO₂ Electroreduction to CO Over Ultrawide Potential Window》的研究论文，该论文提出了一种基于内置轴向电场理论的新型不对称单分子Co-N₄ 位点的催化剂设计策略，同时还提供了一种新的方法来调节平面外极化，以提高催化性能。

将酞菁钴（CoPc）锚定于富含氧空位的ZnO载体上的电催化剂（CoPc@ZnOv），显著提升CO₂转化为CO的活性与选择性。该催化剂在H池1.3 V vs RHE（-0.7~-2.0 V vs RHE）、流动池1.40 V vs RHE（-0.4~-1.8 V vs RHE）及MEA器件在2.0-3.0 V超宽电位窗口内CO法拉第效率均>90 %，超越已报道分子CoPc基催化剂及多数单金属位点材料。

通过轴向电场诱导的电子不对称分布和几何弯曲，增强了*COOH的吸附，同时削弱了*CO的吸附，促进H₂O解离与抑制HER：内置电场加速H₂O分子解离，提高质子供应效率，并有效抑制竞争性析氢反应，进一步提升CO选择性。

本研究通过构建内置轴向电场，实现了对单分子Co位点电子结构与几何构型的精准调控，为设计宽电位窗口下高效、稳定的CO₂RR催化剂提供了新思路。该策略不仅适用于CO₂还原，也有望拓展至其他能源催化与存储系统，如氮还原、氧还原反应等，为未来清洁能源转换技术的高效化与实用化奠定了重要理论基础与实验依据。

Built-in Axial Electric Field-Driven Electron-Rich Monomolecular Co Sites for Promoting CO₂ Electroreduction to CO Over Ultrawide Potential Window

赵娣，硕博士生导师。以国家双碳大目标为背景，通过利用电/光等新能源方式实现氢能的制取、利用和实现温室气体CO₂有价值化学品转化。具体聚焦在纳米、团簇、单原子催化剂的表界面调控合成及在涉及H₂、O₂、CO₂小分子反应的燃料电池、电解水、CO₂电还原等新能源方向的基础应用研究。相关研究成果以第一和通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、Chem. Soc. Rev.、ACS Nano等国际学术期刊上发表论文30余篇， 论文被邀请做杂志封面或被C&EN特别报道，其中ESI高被引/热点论文5篇。申请国际专利两项，授权一项。获第二届博士后创新人才支持计划。入选英国皇家化学会（RSC）材料化学领域2025年度JMCA，ChemComm，Catalysis Science & Technology新锐科学家。作为课题负责人承担中国博士后科学基金面上项目，国家自然科学基金青年基金项目、企业横向课题等。

张加涛，教授，博士生导师，北理工化学与化工学院院长，结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室主任，北京理工大学首位徐特立特聘教授，英国皇家化学会会士。2013年、2022年先后获得国家级青年人才项目、国家级领军人才项目才支持。作为项目负责人/研究骨干主持/参与包括国家自然科学基金重大研究计划集成项目、重点项目、优青、面上等7项。主要从事半导体纳米材料界面合成、组装及其光电新能源的性能应用研究。第一作者或通讯作者在Chem. Rev.、Nature、Science、Nature Nanotech.、Nature Commun.、JACS、Chem、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nano Lett.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano Research等国际顶级SCI学术期刊上发表论文100余篇，研究工作已被他人引用9000多次，H因子48。目前担任中国化学会理事，中国化工学会化学工程专业委员会委员，纳米材料与器件分会副理事长等职。Energy Material Advances 期刊副主编，Nano Res. 青年编委，Rare Metals 、PNS: MI期刊编委。荣获2019国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）新材料及合成杰出奖、中国材料学术联盟IFAM2018青年科学家奖等。

陈晨，清华大学化学系教授、博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。2002年考入北京理工大学应用化学专业（纳米技术方向），2006年获学士学位后进入清华大学化学系，2011年获博士学位（期间2010-2011年赴加州大学伯克利分校联合培养）。2011-2014年在美国劳伦斯伯克利国家实验室材料科学部从事博士后研究 。2015年入职清华大学化学系任副教授，2021年晋升教授。主要从事纳米催化剂的理性设计与精准调控研究，聚焦电催化、光催化及热催化领域，开发电解水、氢燃料电池和二氧化碳电还原催化剂 。在《科学》《美国化学会志》《自然·通讯》等期刊发表论文100余篇，代表性成果包括三维介孔共价有机框架光催化材料、单原子镍位点水分解催化剂等。主持国家自然科学基金面上项目及国家重点研发计划项目。