电子科技大学李飞/向勇ESM综述：锂金属电池共晶电解质的研究进展及设计策略

第一作者：陈家伟

通讯作者：周佰玲*，薛志宇*，王一凡*，李飞*

单位：电子科技大学，四川大学

锂金属电池因其优越的理论容量和较低的电化学电位而被视为高能量密度储能的最佳选择。然而，传统电解质的不稳定性和在锂金属阳极上形成坚固的固体电解质界面（SEI）的复杂性阻碍了该技术的实际发展。共晶电解质作为一类新型电解质，具有环保性、安全性、成本效益和电化学稳定性，在推进锂金属电池技术方面具有巨大潜力。尽管有这一前景，但专门针对低共熔电解质在锂金属电池中的应用的系统综述仍然有限。在这篇综述中，我们全面总结了低共熔电解质在液体和固体形式中的应用，特别关注液体电解质的溶剂化结构和固体电解质的界面挑战。此外，我们分析了与共晶电解质相关的关键挑战，总结了应对这些挑战的当前策略，并提供了展望。这篇综述有望为锂金属电池深共晶电解质的进一步发展提供有价值的见解和指导。

近日，来自电子科技大学的李飞/向勇团队在国际知名期刊Energy Storage Materials 上发表题为“Recent advances and design strategies of eutectic electrolytes for lithium metal batteries”的观点文章。该观点文章分析了锂基共晶电解质面对的调整及相应的设计策略，同时汇总了近期液态共晶电解质、聚合物共晶电解质的研究进展。

共晶电解质通常由两种或多种单独存在的固体成分组成，但在室温下以特定摩尔比结合时形成均匀的液体。这种相变产生于混合物凝固点的降低，最低可达到的凝固点称为共晶点。冰点降低的程度（ΔTf）取决于分子结构、介电常数、偶极矩和化学计量比等因素。这些变量共同影响分子间力（氢键作用力，路易斯酸碱作用力，范德华作用力），其中组分之间更强的相互作用导致更大的ΔTf值。共晶电解质具有低蒸气压（通常在373 K时<100 Pa）、热稳定性、不可燃性、化学稳定性和成分可调性等电解质所需的关键特性。

共晶电解质在安全性、成本效益和电化学稳定性方面具有显著优势。然而，它们的实际应用受到次优离子电导率、高粘度和锂金属阳极界面相容性问题的阻碍。一个关键的挑战来配体的化学性质：它们的极性基团通常表现出强烈的吸电子效应，这会增加其α氢的活性。这种活性氢降低了电解质的还原稳定性，导致与锂金属发生严重的副反应。因此，开发同时实现低粘度、高离子电导率和稳健还原稳定性的DEE系统仍然是一个艰巨的挑战。为了解决这些局限性，我们总结了以下优化共晶电解质性能的战略方法。首先，通过成膜添加剂构建稳定的SEI是提高与锂金属界面稳定性的普遍策略。这种方法对于文凭系统同样可行。其次，通过引入第三组分与活泼氢进行配位，可以抑制影响共晶电解质不稳定性的关键因素氢的活性。将共晶电解质固定在聚合物中也可以抑制其活泼氢活性。此外，通过添加有效官能团对配体进行修饰是增强锂金属在国家的价值中的相容性的关键策略。最后通过对锂盐和配体种类及其配体的定制可以解决粘度和电导率的问题。

使用锂金属作为阳极材料对电解质设计提出了严格的要求。虽然传统的有机电解质（如碳酸盐和醚）受益于成熟的制造工艺和经过验证的性能，但它们固有的易燃性引发了严重的安全问题，限制了与锂金属阳极的兼容性。在新兴的候选物中，DEE因其不易燃的性质和类似于固态电解质的阻燃性能而脱颖而出，再加上独特的溶剂化结构，实现了卓越的界面稳定性。至关重要的是，DEE在极端热条件下保持功能完整性——这种能力源于其温度响应的溶剂化动力学——使其成为下一代高安全、宽温度范围LMB的变革性候选者。

Recent advances and design strategies of eutectic electrolytes for lithium metal batteries Recent advances and design strategies of eutectic electrolytes for lithium metal batteries - ScienceDirect

李飞，电子科技大学材料与能源学院副教授。主要研究方向为锂金属电池、固态电解质、微纳储能器件。迄今主持和承担国家自然科学基金等科研项目10余项，在Adv. Mater.，Adv. Energy Mater.等期刊发表论文60余篇，引用6000余次，H指数38。

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