上海大学赵玉峰团队AEM：传质过程强化合成高性能沥青基硬碳

第一作者：胡欣宏，纪叶林

通讯作者：赵玉峰*

单位：上海大学

硬碳因其简单的制备工艺、高钠存储容量、低充电电压平台和低体积膨胀率，被认为是钠离子电池的理想负极选择。目前，合成硬碳的常见前驱体包括生物质、树脂、煤和沥青等。其中，沥青基材料因其高碳产率（＞60%）、低灰分含量、优越的振实密度和简单的加工技术，成为制备碳材料的优秀前驱体。然而，直接在高温下对沥青进行碳化，容易产生高度石墨化的软碳。这是因为沥青富含多环芳烃、氢含量较高，且分子间存在强烈的π–π相互作用，导致所得碳材料呈高度有序的层状结构，结构刚性大、层间距小且缺乏封闭孔隙。这种高度有序的软碳具有刚性、层间距小且缺乏封闭孔隙，上述特性使其在可逆容量、初始库仑效率（ICE）与振实密度之间难以兼得，往往呈现此消彼长的矛盾。

近日，上海大学赵玉峰教授团队在期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Mass-Transfer Engineered Synthesis of Pitch-Derived Hard Carbons for Enhanced Sodium Storage”的文章。该文章提出了预氧化与机械破碎相结合的分步处理策略，以及时去除致密的壳和碎粒，并保证沥青与氧分子之间的高反应性。逐步预氧化策略提高了沥青中的氧含量，从而增强了交联，有效地抑制了沥青的高石墨化程度。。解决了其根本上受到固有的容量-振实密度-初始库仑效率（ICE）权衡的限制，使改性的沥青基硬碳的公斤级合成为可能。这项工作为大规模生产HC提供了新的思路，最终为实用的钠离子电池在电网规模的储能中开辟了新的机会。

本文通过逐步预氧化/机械破碎策略，动态去除阻碍表面氧化层和缩小颗粒尺寸来增强界面动力学，该方法克服了传统预氧化工艺固有的传质限制，实现了沥青的均匀预氧化。

本文通过可控的多步预氧化策略实现了具有平衡石墨相和无序结构的最优化微观结构：扩大的层间距（0.388 nm），最小化的比表面积（3.34 m²/g），大量的封闭孔隙率（30.29%）。

这项工作突破了传统容量、振实密度和初始库仑效率之间的权衡限制，展示了一条从材料到产品的完整路径：从实验室克级到公斤级合成，再到0.65Ah软包电池的验证，为沥青基硬碳的工业化应用奠定了前景。

“Mass-Transfer Engineered Synthesis of Pitch-Derived Hard Carbons for Enhanced Sodium Storage”

赵玉峰，女，上海大学教授、博士生导师，英国皇家化学会会士(FRSC)。研究领域主要集中于电化学能源关键材料及器件，重点关注钠离子电池、固态电池、电解水制氢等。主持河北省杰青、国家自然科学基金、上海市高层次人才项目、省部级重点项目等多项科技项目。获河北省自然科学一等奖、中国内燃机学会自然科学二等奖、纳米研究新锐青年科学家奖，入选上海市东方英才计划、河北省高校百名优秀创新人才、河北省“三三三”人才工程、入选斯坦福大学全球前2%顶尖科学家终身榜、ScholarGPS前0.05%顶尖科学家、Clarivate 高被引科学家等。迄今在Nat Commun、PNAS、Adv Mater、Angew Chem Int Ed、Energy Environ Sci等国际期刊发表论文200余篇，H因子74，申请专利30余件，主编《超级电容器：科学与技术》。

胡欣宏，上海大学理学院/可持续能源研究院，博士

纪叶林，上海大学理学院/可持续能源研究院，硕士

课题组主要研究方向为锂/钠离子电池、固态电池和电解水制氢的关键材料及技术。重点关注锂/钠离子电池关键材料的设计开发及回收利用、高能量固态电池技术、电解水制氢催化剂，电池寿命预测等。

课题组欢迎具有能源材料与器件研究背景或对第一性原理、分子动力学计算感兴趣的同学、青年教师加盟，可将简历发至yufengzhao@shu.edu.cn