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谢海波教授，CEJ：温室气体CO2制备聚合物凝胶电解质用于高性能锂金属电池

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2026-02-11

导读：谢海波教授，CEJ：温室气体CO2制备聚合物凝胶电解质用于高性能锂金属电池

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文章信息

分子工程改造的二氧化碳衍生的聚脲-环氧杂化电解质，具有动态氢键网络，可用于高性能锂金属电池

第一作者：许明伟

通讯作者：谢海波，徐芹芹

单位：贵州大学

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研究背景

锂金属电池（LMBs）已成为下一代储能系统最有前景的候选者，解决锂枝晶生长和传统液态电解质安全问题对于锂金属电池的商业化至关重要。利用聚氧乙烯（PEO）固有的结构和性能优势，并结合使用液态电解质、增塑剂和离子液体等复合策略，在分子层面设计和制备兼具优异力学性能和良好电化学性能的凝胶聚合物电解质（GPE）方面取得了显著进展。这一进展为新型聚合物凝胶电解质的开发提供了重要指导。本篇文章通过二氧化碳利用和可调控的氢键动力学，建立了一种可持续的电解质设计范式，为下一代固态电池和碳中和材料提供了新的思路。

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文章简介

近日，来自贵州大学的谢海波教授在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Molecularly engineered CO2-derived oligourea-epoxy hybrid electrolytes with dynamic H-bond networks for high-performance lithium metal batteries”的文章。该文章利用一种二氧化碳衍生的分子杂化策略，制备了一种包含聚氧乙烯（PEO）链段的二胺封端低聚脲，进一步制备的环氧基凝胶聚合物电解质表现出卓越的机械强度、高锂电导率以及卓越的锂枝晶抑制性，在锂金属电池中实现了长期循环稳定性。

图1. 高性能锂金属电池的结构示意图以及利用二氧化碳衍生的分子杂化策略制备的环氧基凝胶聚合物电解质的分子结构图。

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本文要点

要点一：创新的二氧化碳衍生的分子杂交策略与可持续材料设计

本文提出了一种突破性的分子杂化策略，将CO₂衍生的二胺封端的低聚脲化合物（DAOU）与环氧化物相结合，成功合成了聚（脲-环氧乙烷）环氧树脂凝胶电解质（PUGE）。这一设计的核心创新在于巧妙地整合了两种功能性结构单元：柔软的聚环氧乙烷（PEO）链段和刚性的脲基团。PEO链段作为"软相"形成无定形离子传输通道，有效促进Li⁺的快速迁移；而脲基团作为"硬相"通过丰富的氢键相互作用构建坚固的交联网络，赋予材料优异的机械强度（拉伸强度达12.3 MPa，比传统PEO基电解质提高300%）。更为重要的是，该研究采用CO₂作为原料合成脲类化合物，不仅为温室气体资源化利用提供了绿色合成路径，还将环境可持续性与高性能能源存储材料开发有机结合，开创了碳中和材料工程的新范式。这种分子级别的结构设计从根本上解决了凝胶聚合物电解质长期面临的"机械强度-电化学性能"权衡难题。

要点二：动态氢键网络驱动的双相稳定机制

PUGE电解质的卓越性能源于其独特的动态氢键网络体系。脲基团具有两个氢键供体（H原子）和一个氢键受体（O原子），能够形成稳定的双齿氢键；同时，环氧基团与胺的开环反应生成的羟基也是重要的氢键供体。这些多重氢键相互作用构建了半互穿聚合物网络（semi-IPN）结构，实现了物理枝晶抑制与化学界面稳定的协同效应。一方面，坚固的交联网络作为物理屏障有效阻止锂枝晶的穿透；另一方面，氢键的自适应重组能力使电解质能够在循环过程中动态调节界面接触，促进均匀致密的固体电解质界面（SEI）层形成。量子化学计算进一步揭示，聚合物网络与Li⁺的结合能较弱（-1.89 eV），有利于Li⁺在分子间的跳跃传输；而与FSI⁻阴离子的强结合作用则限制了阴离子迁移，从而使Li⁺迁移数高达0.72。这种双相稳定机制使Li||Li对称电池实现了3300小时的超长循环稳定性，显著优于传统离子液体电解质体系。

要点三：优异的电化学性能与实用化前景

PUGE电解质展现出优异的电化学性能指标，充分验证了该分子设计策略的有效性。在离子传输方面，其离子迁移活化能低至6.88 kJ mol⁻¹，表明LiFSI解离充分且Li⁺迁移能垒低；在机械性能方面，即使添加60 wt%离子液体增塑剂，仍保持2.25 MPa的拉伸强度和109.8%的断裂伸长率，足以适应电极界面体积变化。与磷酸铁锂（LiFePO₄）正极组装的全电池测试表明，PUGE具有出色的倍率性能（0.2C、0.5C、1C、2C下可逆容量分别为144.6、114.7、89.6、61.1 mAh g⁻¹）和卓越的长循环稳定性（0.5C下420次循环后容量保持率77.6%；0.2C下200次循环后容量保持率80.6%）。XPS和SEM分析证实，PUGE促进了富含LiF和Li₃N的稳定SEI层以及薄而致密的正极电解质界面（CEI）层的形成，有效抑制了副反应和枝晶生长。此外，该电解质具有优异的阻燃性能（接触火焰时形成不燃液滴而非持续燃烧）和热稳定性（分解温度约230°C），为高安全性锂金属电池的商业化应用奠定了坚实基础。

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文章链接

Molecularly engineered CO₂-derived oligourea-epoxy hybrid electrolytes with dynamic H-bond networks for high-performance lithium metal batteries

https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.173497

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通讯作者简介

谢海波教授简介：

谢海波，教授，博士生导师，贵州省“省管”II类专家，贵州省竹质生物质高效利用技术创新中心主任，贵州省生物基高分子新材料科技创新人才团队负责人，贵州省百层次创新型人才，中国化学会纤维素专业委员会、应用化学专业委员会，绿色化学委员会委员，2021年获“贵州省五一劳动奖章”，教育部高校“双带头人”教师党支部书记工作室支部书记、全国高校教工党支部“双带头人”党支部书记“强国行”专项行动团队负责人；Journal of Renewable Materials, 高分子通报杂志编委。研究工作聚焦生物质资源综合利用、CO2资源化利用、绿色储能材料与器件，在Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ . Sci . ，Applied Catalysis B-environmental, Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., Chem. Eng. J., Green Chem., 等杂志共发表SCI论文200余篇。曾获中国化学会纤维素专业委员会首届创新贡献奖、离子液体与绿色过程青年创新奖、辽宁省自然科学二等奖、大连市技术发明一等奖、爱尔兰都柏林城市大学职业启动奖，2020年贵州大学“国华奖”。合作主编英文学术专著4部，参与撰写中英文专著9部；近5年申请中国专利80余项，获得授权专利35项。在重要国际、国内学术会议上做大会报告3次，邀请报告40余次；中国化学会第三届全国纤维素学术研讨会、第四届国际生态环境高分子材料研讨会、第三届非粮生物质高值化利用论坛共同主席；2009年第30届美国环境毒理与化学年会“绿色生物炼制”分会、2015泛太平洋地区化学会议（Pacifichem2015）木质素转化分会共同主席、中国化学会第一届全国纤维素学术研讨会纤维素绿色转化分会主席。