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文 章 信 息
第一作者：张达，宋子洋
通讯作者：刘明贤
单位：同济大学
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研 究 背 景
锌离子电池作为下一代储能技术，凭借其高安全性、低成本和环境友好等优势而备受关注。然而，锌金属负极频发的副反应（如副产物、腐蚀和析氢）、迟缓的离子扩散以及剧烈的枝晶生长，严重损害电池的可逆性与循环稳定性。与Zn (100) 和 (101)平面相比，Zn (0002)平面具有最低成核能，因此调控锌金属的晶体取向以暴露更多的Zn (0002)平面是实现锌负极长效循环的有效策略，但精确的Zn (0002)平面取向晶体学调控以显著降低锌负极晶间应力累积面临挑战。
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文 章 简 介
近日，同济大学刘明贤教授团队，在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表题为“Ultralow-Lattice-Mismatched Near-Zero-Strain Zn (0002) Anodes for Stable Zinc Metal Batteries”的研究型文章。该文章报道了一种超低晶格失配的铝硅合金基底（Al-0.1wt%Si）合金基底，Al-0.1wt%Si与Zn (0002)晶面仅有0.51%的晶格失配，实现了成核锌原子的有序排列和稳定的Zn (0002)面外延生长，这种致密的晶粒堆叠方式将晶界处内应力显著降低至0.22 MPa（商业锌箔为7.29 MPa）。该工作展示了一种开发具有晶格匹配衬底的无应力外延堆叠锌负极的新模式，以获得优异的ZMB。
图1. (a) Zn和Al-0.1wt%Si的单轴拉伸应力-应力曲线。(b) 不同基底的XRD图谱及5%临界应力下的晶粒位错角。(c, d) 生长Zn/基底界面的晶格失配与能量分析。(e, f) ASZ阳极的SEM和FIB-AC-TEM图像。(g) Zn/Al-0.1wt%Si晶间层的高分辨TEM图像。(h) 生长Zn织构的STEM图像。
图2. (a, b) 几何相位与欧几里得快速注意力模型的识别区域。(c) 不同模型的计算时间对比。(d, e) 响应速度对比和分析准确性对比。(f) GPA与EFA模型的应力输出波动。(g) EFA模型量化的能量波动与噪声转换关系。(h, i) GPA与EFA模型的训练与测试应力数据。(j, k) 晶界迁移及对应晶格应力积累分析。(l) 不同基底上的晶粒应力模拟。
图3. (a) 沿挤压方向与横向的晶格畸变示意图。(b, c) Zn与ASZ阳极的EBSD分析。(d, e) Al-0.1wt%Si板上生长Zn层的晶粒取向偏移。(f, g) Zn与Al-0.1wt%Si板的卡恩斯参数与弯曲强度。(h, i) Zn与ASZ电极表面的电解质浓度极化分析。(j) 对应Tafel斜率图。(k) 不同基底的HER曲线。(l, m) Zn与ASZ阳极的原位气相色谱测试。(n) 非原位扫描探针显微镜及对应电位分布分析。
图4. (a) Zn2+离子迁移数测试。(b) 不同Zn||Cu电池的电镀/剥离效率测试。(c) Zn||Zn与ASZ||ASZ对称电池的倍率性能。(d) ASZ负极初始与第500次循环的电压-容量曲线。(e) Zn||Cu与ASZ||Cu电池的长期性能。(f) 对称电池的循环性能。(g) Zn||MnO2电池的CV曲线。(h) ASZ||MnO2电池的GCD测试。(i) 纽扣电池的长效循环稳定性。(j, k) 软包电池的光学图像及对应电化学性能。(l) ASZ||MnO2软包电池与文献报道的容量对比。
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本 文 要 点
要点一：超低晶格失配
研究提出了一种采用超低晶格失配度（0.51%）的Al-0.1wt%Si合金作为基底。该基底的（111）晶面与锌的（0002）晶面间距极为接近，从而能有效引导锌原子进行平坦、定向的外延生长，形成高度有序的晶体结构。
要点二：近乎“零应力”负极
得益于上述外延生长模式，所制备的ASZ阳极实现了致密的晶粒堆叠，显著降低了晶界处的内应力（仅0.22 MPa）。同时，阳极具有极高的晶粒取向一致性，这些结构优势共同使其具备了“零应力”的稳定特性。
要点三：面向实用的性能
这种结构优化的ASZ阳极在多种电池配置中均展现出超常的稳定性。无论是在高电流密度下的长循环（> 8000小时），还是在大容软包电池（2.8 Ah）中，都实现了极高的库伦效率和容量保持率，证明了其巨大的实际应用潜力。
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核 心 结 论
本研究通过采用晶格失配度仅为0.51%的Al-0.1wt%Si基底，成功诱导锌实现[0001]取向的外延生长，构建出具有“近零应力”特性的锌金属阳极。该ASZ阳极凭借其高度一致的晶体取向和致密的晶粒堆叠，有效抑制了枝晶生长与副反应，最终在纽扣电池和2.8 Ah软包电池中均展现出超长循环寿命，为开发高性能锌金属电池提供了新的设计思路。
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文 章 链 接
Ultralow-Lattice-Mismatched Near-Zero-Strain Zn (0002) Anodes for Stable Zinc Metal Batteries
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202521269
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作 者 简 介
张达，同济大学博士生，主要研究方向为水系锌金属电池负极材料研究，以第一作者在Angew. Chem. Int. Ed.(4), Adv. Funct. Mater., Chem. Sci.等国际著名期刊上发表多篇论文。
宋子洋，同济大学环境科学与工程学院，特聘研究员，博/硕士生导师。上海市青年科技英才，同济大学青年百人计划获得者，主要从事有机储能材料与新型化学电源研究。主持国家/省部级自然科学基金4项，以通讯/第一作者在Angew. Chem. Int. Ed. (7), Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Funct. Mater. (3) Adv. Sci., Nano-Micro Lett. (2), Chem. Sci., Mater. Horiz.等国际著名期刊上发表高水平学术论文30余篇，被Chem. Rev, Chem. Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等引用4000余次，H-index 38，其中1篇Angew. Chem. Int. Ed.论文被编辑遴选为Hot Paper，入选ESI TOP 1%高被引/热点论文12篇、封面论文/HOT Papers/Most Popular Articles等主题集7篇；拥有授权中国发明专利5件。J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., AS Nano, Nano-Micro Lett., Chem. Sci.等国际著名期刊审稿人。
刘明贤，同济大学人事处副处长，博士后管理办公室主任，党委教师工作部副部长，化学科学与工程学院长聘教授，博/硕士生导师。中国化学快报第三/第四届青年编委、上海市化学化工学会第十一届理事会理事。主要研究锌离子电池、超级电容器关键电极材料和储能原理，重点发展有机正极和锌负极设计与界面调控新方法。主持国家自然科学基金4项，省部级项目5项，在Angew. Chem. Int. Ed.(13), Adv. Mater.(2), Energy Environ.Sci.(2),Adv. Funct. Mater.(6), Chem. Sci.(2), Nano-Micro Lett.(2), Adv. Sci., Mater. Horiz.(2)等国际著名期刊上发表论文190余篇，被Chem. Rev., Nature Mater., Chem, Nature Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等引用12400余次，H指数67，授权中国发明专利28件，入选英国皇家化学会TOP 1%高被引中国作者、全球2%顶尖科学家、科睿唯安全球高被引科学家。
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