程道建教授团队, AEM：应变调控增强Cu2O表面*CO覆盖度以促进工业电流密度下CO2电还原为乙烯

第一作者：燕志清

通讯作者：程道建*，曹东*

单位：北京化工大学

可再生电力驱动的二氧化碳还原反应（CO₂RR）有助于实现碳中和目标，并能生产高附加值化学品。在CO₂RR的多种产物中，乙烯（C₂H₄）作为关键工业原料，其选择性直接决定了反应的经济可行性。然而，CO₂向C₂H₄的电催化转化仍面临巨大挑战。其复杂反应机制涉及多质子-电子转移步骤与C-C偶联过程，并受限于缓慢的反应动力学。此外，析氢反应（HER）及其他碳质副产物形成等竞争反应显著降低了C₂H₄的选择性。这些关键问题在工业规模电流密度下将进一步加剧。为解决高电流密度下CO₂向乙烯转化选择性低的问题，晶格应变工程作为一种有前景的方法应运而生，它能够调节催化剂的电子结构和几何构型，从而影响反应中间体的吸附与活化过程。因此，在工业电流密度条件下探究晶格应变在CO₂还原生成C₂H₄过程中的作用，对于开发实用高效的电催化剂至关重要。

北京化工大学程道建教授团队在国际知名期刊Advanced Energy Materials上发表题为“Strain Regulation Enhances the *CO Coverage on Cu₂O Surface for CO₂ Electroreduction to Ethylene under Industrial-level Current Density”的观点文章。该观点文章通过原位重构策略制备了具有不同晶格应变程度的Cu₂O，在800 mA cm⁻²的工业电流密度下，二氧化碳电催化生成乙烯的的法拉第效率达到了76.97%。同时，阴极电池和全电池的能量效率分别达到43.67%和48.69%，在Cu₂O催化剂中表现最佳，这项研究为工业条件下提升CO₂电还原为乙烯的反应活性提出了一种精确的应变调控策略。

该研究突破了工业级高电流密度下CO₂电还原制乙烯的选择性瓶颈，在 800 mA/cm2的工业级电流密度下，乙烯法拉第效率高达76.97%，部分电流密度达到615.7 mA/cm²。同时，其阴极能量效率（43.67%）和全电池能量效率（48.69%）均创下 Cu₂O 催化剂体系的最优值。

提出了通过晶格应变工程精准调控催化性能的创新路径，揭示了适度晶格应变的关键作用机制。原位表征进一步验证，应变率为17.6%的催化剂表面*CO覆盖率最高，有效抑制了析氢反应和*CO脱附等副反应，同时为C-C耦合提供了充足的反应底物，实现了中间体吸附强度与反应路径的协同优化。

原位表征与理论计算相结合完整解析了CO₂电还原制乙烯的反应机理。通过原位拉曼光谱和原位红外识别中间体演化过程，密度泛函理论计算则从电子结构层面量化了晶格应变对*CO吸附能、d带中心及反应能垒的影响，构建了完整的反应路径，为催化剂理性设计提供了明确的结构-性能关联规律。

Strain Regulation Enhances the *CO Coverage on Cu₂O Surface for CO₂ Electroreduction to Ethylene under Industrial-level Current Density

程道建教授简介：北京化工大学化学工程学院院长，教育部长江学者特聘教授、国家优秀青年基金获得者、英国皇家化学会会士。主要从事化工领域金属纳米催化剂的设计、制备和应用研究。作为负责人承担国家自然科学基金区域重点基金，重点国际(地区)合作研究项目，重点研发计划课题，GF基础重点研究项目课题及企业合作等项目30余项。以第一或通讯作者在Nat. Catal.，Nat. Commun.，Angew. Chem.，ACS Catal.，Adv. Mater.等期刊发表SCI论文200余篇，入选爱思唯尔中国高被引学者榜单（2020-2024年）。以第一完成人的成果获中国化工学会基础研究成果奖一等奖等奖励4项，获评北京市教育系统“教书育人先锋”，入选“北京高校优秀育人团队”，以第一完成人获石油和化工教育教学成果特等奖1项、石油高等教育教学成果奖一等奖1项。获评2022年度“青山科技奖”，中国化工学会侯德榜化工科学技术创新奖（2022年），中国石油和化学工业联合会青年科学技术突出贡献奖（2022年）和国际杰出青年化学工程师奖（2024年）。担任“十四五”国家重点研发计划“氢能技术”重点专项总体专家组成员，火炬高新技术产业专家咨询委特聘专家，中国化工学会化学工程专委会秘书长，中国化工学会稀土催化与过程专委会副主任委员，中国化工学会过程模拟及仿真专业委员会副秘书长。担任SCI期刊Journal of Experimental Nanoscience和Molecular Simulation区域主编，国内核心期刊《化工进展》编委。

曹东教授简介：北京化工大学化工学院副教授，硕士研究生导师，主要从事电催化、精细化工领域中金属催化剂的精准构建及应用研究，曾获北京市科协青年人才托举工程、北京化工大学“博学”青年学者计划。目前已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., AlChE J. 等高水平期刊发表论文50多篇，其中ESI高被引论文4篇。受邀担任Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., AlChE J., Ind. Eng. Chem. Res.等SCI期刊独立审稿人，曾获中国节能协会2022制氢科技进步奖，第六届全国大学生可再生能源优秀科技作品竞赛“优秀指导教师”等奖励。