打破“浓度迷信”！罗大为/王永飞团队JPS：低浓度双盐电解液助力高性能无负极锂金属电池- 大数跨境

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打破“浓度迷信”！罗大为/王永飞团队JPS：低浓度双盐电解液助力高性能无负极锂金属电池

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2025-12-31

导读：打破“浓度迷信”！罗大为/王永飞团队JPS：低浓度双盐电解液助力高性能无负极锂金属电池

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文章信息

低浓度双盐电解液助力先进无负极锂金属电池

第一作者：余豪

通讯作者：王永飞*，罗大为*

第一单位：深圳职业技术大学

第二单位：辽宁科技大学

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研究背景

无负极锂金属电池（AFLMBs）因其能够最大限度地提高能量密度并降低成本，被视为下一代高能电池的有力竞争者。然而，由于缺乏过量的锂源，AFLMBs对锂的不可逆损失（如死锂的形成、SEI膜的反复破裂与再生）极为敏感，这通常导致电池循环寿命的快速衰减。

目前的学术界主流观点倾向于使用高浓度电解液（HCEs，通常>3 M）来解决上述问题。HCEs通过形成阴离子主导的溶剂化结构，促进富含无机组分的SEI膜生成，从而稳定界面。然而，HCEs并非完美无缺：极高的盐浓度不仅显著增加了电池成本，还带来了高粘度、低离子电导率以及对隔膜和电极润湿性差等问题，严重阻碍了其大规模商业化应用。因此，能否在降低盐浓度的同时，保持甚至超越高浓度电解液的界面稳定性，成为了极具挑战性的研究方向。

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文章简介

近日，深圳职业技术大学罗大为教授团队与辽宁科技大学王永飞副教授团队合作，在能源领域国际知名期刊《Journal of Power Sources》上发表题为“Advanced anode-free lithium metal batteries enabled by low-concentration dual-salt electrolyte” 的研究论文。该工作改变了传统认知，通过分子层面的溶剂化结构设计，提出了一种低浓度的双盐醚类电解液（0.5 M LiFSI + 0.5 M LiNO₃ in DME）。研究揭示，即使在仅1 M的总浓度下，利用NO3和FSI与Li⁺的强配位能力，依然可以构建出类似于高浓度电解液的阴离子诱导型溶剂化壳层。这种“四两拨千斤”的策略，不仅大幅降低了成本和粘度，更在无负极LFP||Cu全电池中实现了98.61%的超高平均库伦效率，而且在贫电解液等苛刻条件下表现出远超高浓度电解液的循环稳定性。

图1. 溶剂化结构分析：(a, b) 0.5M-0.5M与2M-1M条件下典型Li⁺溶剂化构型；(c, d) 对应的径向分布函数(RDFs)；(e) 二甲醚中LiFSI与LiNO₃的脱溶剂化能垒；(f) Li⁺配位球中阴离子的解离能。

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本文要点

要点一：溶剂化结构的精妙调控与理化性质的全面提升

作者通过分子动力学模拟（MD）和径向分布函数（RDF）分析证实，在0.5 M LiFSI + 0.5 M LiNO₃体系中，NO3阴离子表现出比溶剂DME更强的配位倾向，成功主导了Li⁺的溶剂化壳层。这种独特的低浓度阴离子主导结构带来了显著的物理化学优势：

超快动力学：低浓度体系大幅降低了Li⁺的脱溶剂化能垒，锂离子迁移数（t+）高达0.8593，远超1 M LiTFSI基准组（0.4089）和2M-1M高浓度组（0.6361），有效抑制了界面处的浓差极化。

完美的界面接触：得益于低粘度特性，该电解液在铜集流体上的接触角仅为26.89°，而高浓度电解液则高达57.65°，优异的浸润性确保了锂沉积的均匀性。

图 2. (a-c) 不同电解液配方中Li⁺转移数的测定。

要点二：9.64 GPa超强SEI膜构筑与铝集流体保护

界面稳定性是无负极锂金属电池的生命线。研究团队利用AFM定量纳米力学成像（QNM）发现，该低浓度电解液诱导生成的SEI膜具有惊人的机械强度，其杨氏模量高达 9.64 GPa，接近高浓度对照组（5.31 GPa）的两倍。XPS深度剖析进一步证实，得益于LiFSI和LiNO₃的协同还原，SEI膜富含LiF、Li₂O和Li₃N等无机组分，这种富含无机物的坚固界面有效抑制了锂枝晶穿刺和死锂的积累。此外，该配方还显著抑制了高电压下FSI对铝集流体的腐蚀。

图 3. (a, c) 0.5M-0.5M 与 2M-1M 的原子力显微镜表面形貌及 (b, d) 杨氏模量分析。

要点三：极限工况下的卓越全电池性能

在严苛的电化学性能测试中，低浓度配方展现了压倒性优势。

极低的成核过电势：仅为 32.6 mV（对比组 >43 mV），意味着锂沉积更加容易且均匀，避免了死锂的过早形成。

长循环与高倍率：在1 mA cm^-2下循环50圈，容量保持率达71.58%，而高浓度组仅剩约30%。在4 C的高倍率下，依然保持稳定的放电容量。

贫液测试：在仅注液20 μL的严苛条件下，0.5M-0.5M电解液循环80圈后仍保持82.29 mAh g^-1的容量，而高浓度组早已因润湿性差和副反应导致容量衰减至20 mAh g^-1左右。

图 4. LFP||Cu全电池的电化学性能：1 mA cm^-2条件下的长循环测试

要点四：总结与展望

本研究通过“低浓度、双盐、强配位”的设计理念，成功打破了高浓度电解液的垄断地位。该工作证明，只要溶剂化结构调控得当，低成本的低浓度电解液同样能实现甚至超越高浓度体系的电化学性能。这为未来开发高能量密度、低成本且易于大规模制造的锂金属电池电解液提供了全新的技术路线图。

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文章链接

Advanced anode-free lithium metal batteries enabled by low-concentration dual-salt electrolyte

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2025.239114

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通讯作者简介

罗大为教授简介：2009年博士毕业于北京科技大学，同年加入深圳职业技术大学，现为学校丽湖学者，材料与环境工程学院教授，广东省先进电池材料研究创新团队负责人，深圳市先进能源材料概念验证中心主任。长期从事能源存储与转换材料的研究和开发，以通讯作者（含第一作者）身份在Electrochim. Acta，ACS Appl. Energy Mater.，J. Mater. Chem. A，J. Alloys Compd.，Solid State Ionics，Ceram. Int. 等学术刊物发表SCI论文50余篇。

王永飞副教授简介：2005年获中国矿业大学学士学位，2008年与2018年分别获辽宁科技大学化学工程硕士学位与博士学位。现任辽宁科技大学副教授。其研究方向聚焦于电化学催化与太阳能电池领域中能源转换材料的基础应用，以通讯作者身份在Angew，Adv. Funct. Mater., J. Mater. Chem. A, Nano Energy 等期刊发表50余篇。