南航刘振辉/郑明波，复旦夏永姚AFM：基于三元阴离子协同调控的弱溶剂化体系—构建兼具高压、快充与低温性能的THF基电解液

随着电动汽车与便携电子设备对快速充电、低温适应性与高能量密度电池的需求不断提升，传统碳酸酯电解液在低温和高倍率条件下的动力学短板愈发明显。以THF为代表的弱溶剂化体系因其低粘度与超低凝固点等特性，在快充与低温应用场景中展现出独特潜力，但其较差的氧化稳定性限制了其在高电压体系中的应用。因此，如何在保持弱溶剂体系优异动力学性能的同时，实现其在高电压下的稳定运行、界面保护与集流体防护，已成为当前电解液设计的核心挑战。

近日，南京航空航天大学刘振辉副教授，郑明波副教授、复旦大学夏永姚教授团队以四氢呋喃（THF）基电解液体系为基础，围绕三元阴离子协同调控策略开展了系统性研究。团队以计算模拟与多重表征为支撑，系统阐明了PF₆⁻、TFSI⁻、DFOB⁻三阴离子在溶剂化结构调控、界面成膜以及铝集流体保护中的功能分工与协同机制；在此基础上设计的电解液体系在高压（4.5 V）、低温（-40 ℃）与快充（6 C）等多种苛刻条件下均展现出优异的性能，并在软包电池体系中得到验证。该研究为弱溶剂化电解液的设计提供了新思路，有望推动面向快充、低温场景的高性能电池电解液的工程化发展。相关研究成果发表于《Advanced Functional Materials》，第一作者为硕士生张宇霖。

本工作提出并验证了一套以PF₆⁻、TFSI⁻和DFOB⁻为核心的三元阴离子协同策略。具体来说，TFSI⁻作为主要阴离子参与溶剂化结构的构建；DFOB⁻作为功能性锂盐优先在电极界面分解，与TFSI⁻协同调控SEI/CEI的形成，并有效清除PF₆⁻分解产生的HF，抑制相关副反应；PF₆⁻则在铝集流体表面形成富含AlF3的无机钝化层，有效防止TFSI⁻对铝箔表面的腐蚀，显著提升体系在高电压下的稳定性。

随着阴离子种类的增加，体系自发驱动Li⁺溶剂化结构向阴离子主导的模式演变。该结构将THF有效排斥在溶剂化鞘层之外，显著降低了自由溶剂分子在高电位正极表面暴露的概率，从源头抑制了THF的氧化与共嵌入风险，为同时实现高界面动力学与优异的电化学稳定性提供了结构基础。

本研究设计的电解液体系实现了在多维度的优异性能：将THF基体系（97 vol%）的稳定工作电压拓展至4.5 V；基于该体系的NCM811//Gr全电池在6 C高倍率快充条件下循环2000次后容量保持率达76.8%，在-40 ℃低温环境下循环100次后容量保持率为95.1%；所组装的软包电池可实现超过500次的稳定循环。此外，该体系在高负载量的NCM811//Si/C全电池中也表现出具有竞争力的电化学性能，进一步展现出其良好的普适性与应用前景。

Ternary-Anions-Driven Minimized Solvent Coordination for Extreme Condition-Adaptive Weakly Solvating Lithium-ion Batteries Electrolytes