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文 章 信 息
吸附调控界面工程实现废旧 LiFePO4直接再生
第一作者:冯成志、茆伟
通讯作者:宋英泽*,张青春*,魏锡均*
单位:西南科技大学
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研 究 背 景
随着电动汽车与储能产业的快速发展,大量锂离子电池即将进入报废阶段,开发高效、环保的回收技术已成为行业的重要挑战。传统火法冶金存在高污染、高能耗的问题;湿法冶金则需消耗大量酸碱试剂,环境压力较大;而现有的直接再生技术大多依赖高温高压条件,普遍存在锂补充不均、缺陷修复不彻底等问题,制约了其工业化推广。废 旧LiFePO4(S-LFP)电池的失效机制主要表现为锂流失引发的晶格畸变及 Fe-Li 反位缺陷。因此,如何在温和条件下实现锂的高效补充与晶体结构的完整修复,已成为推动电池循环经济发展的关键瓶颈。
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文 章 简 介
近日,西南科技大学宋英泽教授团队在国际顶级期刊《ACS Nano》 上发表重要研究成果。该团队创新性地提出一种“低温界面吸附—短期热退火”两步再生策略,借助有机羧酸盐锂盐的强界面吸附能力和还原特性,在常温下于废旧S-LFP表面构建均匀的富锂层,再通过温和热退火实现晶格锂的嵌入与缺陷修复。该方法成功突破了传统工艺对高温高压的依赖,大幅降低了能耗。再生后的LiFePO4(R-LFP)在电化学性能与经济性上均表现优异,为废旧锂电池的规模化回收提供了一条具有前景的可行路径。
图1. S-LFP表面均匀富锂层的构建与缺陷修复示意图。
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本 文 要 点
要点一:创新两步再生策略,优化S-LFP修复工艺
摒弃了传统的高温固相烧结或水热工艺,团队提出“常温固相液相吸附+短期退火”两步再生法:第一步借助酒石酸锂与SLFP之间的自发吸附作用,在常温下实现锂的均匀补充;第二步通过短期退火促进Li⁺向晶格内扩散并修复结构缺陷。整个过程能耗显著低于传统方法,且无污染物排放。
要点二:吸附介导界面工程,强化锂补充与缺陷协同修复
酒石酸锂分子中的羧基、羟基能与SLFP表面形成强相互作用,其在锂缺陷态下的吸附能高于传统氢氧化锂,从而确保锂源均匀覆盖与高效吸附。该过程同时将表面的Fe(III)还原为具有电化学活性的Fe(II),协同修复FeLi反位缺陷,有效消除FePO4相。
要点三:再生材料性能优异,循环与倍率表现突出
再生后的RLFP在1.0 C倍率下放电比容量达到145.5 mA h·g–1,接近理论容量;400次循环后容量保持率为88.1%。在5.0 C高倍率下仍能保持80.3%的容量保持率,显著优于原始SLFP(1.0 C容量仅为105.3 mA h·g–1,循环保持率61.5%),其离子扩散速率与电荷转移阻抗均与商用LFP相当。
要点四:多维表征结合理论计算,机理清晰验证充分
通过原位XRD、三维同步辐射纳米CT、中子成像以及XANES/EXAFS等多尺度表征手段,系统证实了锂补充的均匀性、晶格缺陷的有效修复与相结构的完整恢复。结合密度泛函理论(DFT)计算,进一步从机理层面揭示了基于吸附调控的界面工程在锂补充过程中的关键作用。
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文 章 链 接
Adsorption-Mediated Interfacial Engineering for Direct Regeneration of Spent LiFePO4 Cathodes
https://doi.org/10.1021/acsnano.5c198065
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