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武汉纺织大学陈嵘教授/华中师范大学余颖教授AFM:有机配体修饰的铜纳米簇实现大电流密度的CO2到C2电合成

武汉纺织大学陈嵘教授/华中师范大学余颖教授AFM:有机配体修饰的铜纳米簇实现大电流密度的CO2到C2电合成 科学材料站
2026-01-07
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导读:武汉纺织大学陈嵘教授/华中师范大学余颖教授AFM:有机配体修饰的铜纳米簇实现大电流密度的CO2到C2电合成



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文 章 信 息


机配体修饰的铜纳米簇实现大电流密度的CO2到C2电合成

第一作者:张维

通讯作者:陈嵘*,余颖*

通讯单位:武汉纺织大学,华中师范大学


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研 究 背 景


随着可再生电力的快速发展,电催化 CO2还原反应(CO2RR)被认为是实现碳中和、缓解全球变暖的重要技术路径。其中,铜基催化剂因其能够催化 CO2生成多碳(C2+)产物(如乙烯、乙醇和正丙醇)而具有独特优势。然而,CO2RR 涉及复杂的多电子/多质子转移过程及 C–C 偶联反应,在高电流密度条件下同时实现高活性、高选择性和长期稳定性仍面临重大挑战。尤其是在工业相关电流密度下,C2产物的法拉第效率往往显著下降。

近年来,有机配体修饰铜催化剂被提出作为调控反应路径的重要策略,改策略能够改变铜的电子结构或者构建疏水界面。但现有配体策略仍存在两大瓶颈:配体易覆盖活性位点或在反应过程中脱附;有机分子导电性差,限制高电流密度下的电子传输。因此,构建在高电流密度下仍稳定、导电、且具备界面调控能力的配体–铜体系,是当前 CO2电还原领域的关键科学问题。



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文 章 简 介


近日,来自武汉纺织大学的陈嵘教授与华中师范大学的余颖教授合作,在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Hierarchical Copper Catalyst with Ligand-Bridged Nanoclusters for Stable and Large-Current-Density CO2-to-C2Electrosynthesis”的研究论文。该工作通过构筑苯硫酚配体修饰的铜纳米簇/铜纳米片层级结构,在保持高导电性的同时精准调控铜电子结构与界面微环境,从而在工业相关电流密度下实现了高的 C2选择性与稳定性,为突破 CO2电还原中“选择性–活性”难以兼得的问题提供了设计思路。

图1. Cu-SPhF2 NS催化剂的合成及结构表征



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本 文 要 点


要点一:构筑“苯硫酚配体保护的铜纳米簇/铜纳米片”层级结构,实现高密度、稳定的活性位点:

本研究通过一种原位生长策略,在二维铜纳米片表面上,成功原位构筑了高密度的有机配体修饰的铜纳米团簇。这一设计实现了多重功能集成:二维铜纳米片基底保障了高效电子传输;高密度分布的纳米团簇提供了丰富的本征活性位点。在电化学二氧化碳还原测试中,该催化剂在-1.1 V的电位下,实现了95.6%的C2产物法拉第效率,其C2产物电流密度高达-673.1 mA cm-2,在膜电极体系长时间测试条件下保持结构完整。


要点二:苯硫酚配体通过“电子效应 + 界面疏水效应”协同促进*CO覆盖度与C–C偶联

结合原位表征、分子动力学模拟与密度泛函理论计算,研究揭示了性能提升的微观机理。研究发现二氟苯硫酚配体/铜界面协同诱发了电子效应与疏水效应:一方面,配体对铜活性位点进行了电子结构调制,优化了*CO关键中间体的吸附;另一方面,界面形成的疏水微环境抑制了析氢副反应。二者的共同作用显著降低了C-C耦合(CO二聚)的反应能垒,从而同时实现了CO2至多碳产物高效电合成。



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文 章 链 接


Hierarchical Copper Catalyst with Ligand-Bridged Nanoclusters for Stable and Large-Current-Density CO2-to-C2Electrosynthesis

https://doi.org/10.1002/adfm.202530964



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通 讯 作 者 简 介


陈嵘教授简介:陈嵘教授系省部共建纺织新材料与先进加工技术国家重点实验室二级教授、博士生导师。湖北省“楚天学者计划”楚天学者特聘教授、享受国务院政府特殊津贴专家、湖北省新世纪高层次人才工程第一层次人选、教育部新世纪优秀人才支持计划入选者、湖北省有突出贡献的中青年专家、湖北省杰出青年基金获得者、全国石油和化工教育“教学名师”。2007-2021年武汉工程大学任教,先后担任化工与制药学院副院长、湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室主任、化学与环境工程学院院长、化工新材料研究院执行院长、国家级环境与化工清洁生产实验教学中心主任。2022年全职引进到武汉纺织大学国家重点实验室工作。主要研究方向为微纳米结构无机功能材料的精准合成及其在环境催化与吸附、纺织以及生物医药领域的应用。作为负责人先后主持国家自然科学基金7项、教育部新世纪优秀人才支持计划、湖北省创新群体、湖北省杰出青年基金、武汉市科技局科技攻关和应用基础前沿项目、湖北省和武汉市国际合作项目等20多项科研项目。在Nat. Commun., J. Am Chem. Soc., Angew. Chem., ACS Catal., Appl. Catal. B: Environ.等国际著名学术期刊以及国内重要学术刊物上发表SCI检索论文150多篇,收录论文被引用次数达11000多次,H指数51,ESI高被引论文12篇。获国家授权发明专利31件,以第一完成人获省部级科研、教学奖励10余项。培养研究生多人在国内知名高校任教或在国有大中型企业以及世界五百强企业任职。


余颖教授简介,余颖,华中师范大学二级教授。1996年大连理工大学获得工学硕士学位,2000年南开大学获得理学博士学位。2003,11~2007,5期间分别到香港中文大学、美国普林斯顿大学和波士顿学院从事博士后以及访问研究工作,目前正在从事纳米结构材料的制备及其在能源转换和环境治理中应用的研究工作,已在Nat. Common.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Chem. Soc. Rev.、Energy Environ. Sci.、Nat. Nanotechnol.等上发表论文170多篇,被他人引用超过15000次,论文h-index为63。作为第一完成人于2023年、2013年和2009年分别获得湖北省自然科学一等奖、二等奖和三等奖,并获得第二届武汉青年科技奖以及2009年“Scopus寻找未来科学之星”环境领域“青年科学之星”奖。目前为Elsevier出版社杂志Materials Today Physics副主编。



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第 一 作 者 简 介


张维博士于2024年入职武汉纺织大学,加入陈嵘教授团队,主要从事电催化研究,内容涉及CO2还原、电解水和尿素合成。已主持中国博士后特别资助项目、中国博士后面上和湖北省博士后创新基金项目。已在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊上发表论文20多篇,获得2023年湖北省自然科学一等奖(第四完成人)。


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