多功能粘结剂赋能微米硅负极！广工陈浩教授Small 的综述：机制、策略与实用化前景全面梳理- 大数跨境

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多功能粘结剂赋能微米硅负极！广工陈浩教授Small 的综述：机制、策略与实用化前景全面梳理

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2025-11-27

导读：多功能粘结剂赋能微米硅负极！广工陈浩教授Small 的综述：机制、策略与实用化前景全面梳理

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文章信息

面向微硅负极的多功能粘结剂工程：机理、策略与应用

第一作者：林旭棋

通讯作者：陈浩*、黄子默*，梁宇皓*

单位：广东工业大学，中南大学

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研究背景

硅负极因其超高理论比容量（3579 mAh g⁻¹）被视为下一代锂离子电池（LIBs）的核心候选材料。但实际应用中，硅在充放电过程中的＞300% 体积胀缩会导致颗粒粉化、SEI 失稳以及快速容量衰减。相比纳米硅，微米硅（micro-Si）具备更高振实密度、低成本、可规模化等显著优势，但也面临更严重的应力集中、长扩散路径、锂滞留、界面失稳等难题，成为其商业化的最大瓶颈。在众多改善策略中，粘结剂（binder）因其低成本、可规模化、高结构调控性，被认为是突破微米硅实用化的关键因素。然而，系统性的微米硅粘结剂研究仍较缺乏，特别是面向实际条件（高面容量、高负载、高体积效应）的综述。本综述系统总结了微米硅的失效机制、粘结剂设计原则与前沿策略，为高面容量硅负极的实用化提供了系统化指导。

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文章简介

近日，来自广东工业大学陈浩教授、梁宇皓副教授与中南大学黄子默博士合作，在国际知名期刊《small》上发表题为“Engineering Multifunctional Binders for Micro-Silicon Anodes: Mechanisms, Strategies, and Applications”的综述文章。该文章阐述了微米硅负极在循环过程中的结构演化与失效机理，包括：应力集聚、SEI 反复破裂、锂滞留、颗粒粉化、界面失效等。同时汇总了近年来粘结剂工程中的关键策略：增强机械强度、增强界面作用（氢键、离子键、共价键）、提供电子/离子导通网络、构建自愈合结构、构建梯度模量结构、调控并稳定 SEI 薄膜。

图1. 微米硅负极的失效机理，以及利用粘结剂应对失效的设计策略。

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本文要点

要点一：微米硅独特的失效机理

1、严重应力集中：微米硅体积膨胀剧烈、应力集中更严重，导致颗粒破裂与电极粉化。

2、SEI 失稳与反复破裂：SEI 在 300% 膨胀下不断破裂重建，造成电解液耗竭与连续副反应。

3、锂滞留与长扩散路径：微米尺度的深度位置难以完全脱锂导致不可逆 Li 俘获。

文章指出：粘结剂是解决这些微观-介观力学问题的中心工具。

要点二：金属锂/聚合物固态电解质界面

1、提高分子量：链缠结增强抗拉断裂能力。

2、构建网络结构：氢键、离子键、共价键形成 3D 加固框架。

3、软–硬双相结构：硬段抵御破裂，软段释放应力。

4、拓扑结构（滑环、套链）：通过“滑动缓冲”机制分散应力。

要点三：增强粘结剂与硅界面相互作用

1、机械互锁（粗糙表面、溶胀-填充作用）

2、分子间作用力增强（氢键、离子键、多点作用）

3、化学键连接（PAA 与 Si–OH 的酯化等）

例如：硅表面经改性后，可与 PAA 形成强共价键，提高循环稳定性。

要点四：导电型与离子导型粘结剂的发展

1、引入 CNT、MXene、羟基化碳材料构建导电网络。

2、将粘结剂本体设计为导电结构（如共轭聚合物）。

3、引入乙二醇链段或强极性基团提升 Li⁺ 传导性。

导电/导离子粘结剂可显著降低界面电阻，使微米硅负极在高倍率下保持稳定。

要点五：自愈合粘结剂以应对大体积效应

文章总结了常见的自愈机制：

1、动态共价键（Diels–Alder、硫键、硼酸酯）2、非共价作用（氢键、金属–配体、主客体）

通过自愈合机制，微米硅负极可修复微裂纹，延长 2–5 倍循环寿命。

要点六：梯度模量与 SEI 调控粘结剂

1、梯度模量结构：外层柔软吸能，内层坚硬抗压

2、SEI 调控粘结剂：富含 –COOLi、LiF 生成前驱，促进稳定 SEI

代表性成果可实现 ≥3.6–5.9 mAh cm⁻² 的高面容量。

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前瞻

文章指出未来商业化 micro-Si 粘结剂的关键方向：

1、多功能一体化粘结剂（力学 + 界面 + 导电 + SEI 协同）

2、面向高面容量 / 高负载 (>3–5 mAh cm⁻²) 的粘结剂结构设计

3、面向软包和大尺寸电芯的可规模化材料体系

4、引入机器学习 & 多尺度模拟加速粘结剂设计

5、从纳米Si成功经验转化到微米Si的工程化路径

该综述为行业未来 5–10 年硅负极粘结剂的研究方向提供了系统蓝图。

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文章链接

Engineering Multifunctional Binders for Micro-Silicon Anodes: Mechanisms, Strategies, and Applications

https://doi.org/10.1002/smll.202510722

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通讯作者简介

陈浩教授简介：特聘教授，硕士生导师，广东工业大学“青年百人A+”计划引进高层次人才。主要从事锂离子电池粘结剂和固态电池的开发与应用。迄今已在Chemical Reviews, Advanced Materials, Angewandte Chemie, Advanced Energy Materials, Materials Today, Nano Energy, Energy Storage Materials等国际期刊上发表论文60余篇，他引4500余次。兼任国际学术期刊EcoEnergy青年编委、Frontiers in Energy Research和Frontiers in Chemistry客座编辑以及Advanced Materials Science and Technology的编委成员。