Chemical Society Reviews：高熵材料用于高效碱金属离子电池的最新进展

第一作者：段丽平

通讯作者：周小四*、林志群*、Kim Dong Ha*、

单位:南京师范大学、新加坡国立大学、梨花女子大学

在追求清洁能源的时代，锂/钠/钾离子电池因其高能量密度和长循环寿命，被视为电网级储能系统的理想选择。然而，电极材料结构稳定性不足、电解质中离子传输动力学受限等难题，始终制约着其大规模商业化进程。值得关注的是，高熵设计策略正以其独特的四大核心效应—高熵效应、晶格畸变效应、缓慢扩散效应和鸡尾酒效应，展现出令人瞩目的变革潜力。这些效应协同作用，显著提升材料的结构稳定性和离子/电子传输动力学，从而大幅改善电池的综合电化学性能。高熵策略在电池中的研究正蓬勃发展，急需全面深入地梳理高熵策略在碱金属离子电池电极/电解质中的研究进展。

近日，南京师范大学周小四教授团队联合新加坡国立大学林志群教授以及梨花女子大学Kim Dong Ha教授在期刊Chemical Society Reviews上发表题为“Recent advances in high-entropy materials for efficient alkali metal-ion batteries”的综述文章。这篇综述深入探讨了碱金属离子电池中高熵材料的四大核心效应，揭示了其在提升碱金属离子电池正极/负极材料、电解质、电极/电解质界面及全电池性能中的关键作用。该研究不仅系统总结了高熵材料的最新进展和先进表征技术，还详细阐述了其结构设计策略和基础指导原则。

高熵设计源于高熵合金的扩展概念，该策略拓展了材料的成分空间，赋予其超越传统功能材料的独特性能，即主导热力学、结构、动力学和性能的四大基本效应：高熵效应、晶格畸变、缓慢扩散以及鸡尾酒效应。这些效应调控着结构稳定性、电子特性及离子传输动力学，为先进电极/电解质设计开辟了革命性新路径。为建立精确的结构-性能关系，本文将高熵四大核心效应与碱金属离子电池电极/电解质性能有机结合，深入剖析高熵策略解决碱金属离子电池电极/电解质开发挑战的机理，为高熵碱金属离子电池材料的合成提供理论指导。

本文系统性地回顾了基于高熵策略的碱金属离子电池正极、负极、液态电解质及固态电解质领域的最新进展，重点阐释高熵结构如何缓解材料本征缺陷并提升电化学性能。高熵策略能有效缓解正极材料中的复杂相变，同时增强层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物及普鲁士蓝类似物材料的机械稳定性以及热稳定性。此外，该策略又可加速离子/电子扩散动力学，从而显著提升正极材料的动力学和倍率性能。值得注意的是，这些增强特性并非孤立存在，通常多重优势在同一高熵体系中协同共存。对于负极材料，高熵结构设计实现了多元素协同作用，能够缓解体积膨胀，改善电子/离子扩散，同时确保稳定的结构演变与优异的储能特性。在液态电解质中，多盐/多溶剂高熵体系显著提升离子电导率，拓宽工作温度范围，增强界面稳定性。固态电解质同样受益于此策略，实现了更高离子电导率与更优界面相容性。高熵材料为新一代电池研究与应用搭建了全新平台。其多样性与高效性为未来电池技术发展开辟广阔前景。

先进表征技术与理论计算正成为推动高熵碱金属离子电池领域发展的不可或缺工具。先进表征技术能够解析高熵体系内的复杂多尺度结构。同时，理论计算可以揭示熵驱动的稳定化机制与离子传输动力学，阐明电子和原子层面的结构-性能关系。理论计算、高通量计算、机器学习和人工智能等新兴方法可整合实验数据，突破成分-结构-性能关联的优化瓶颈，推动数据驱动的材料设计与机理发现。本文通过整合碱金属离子电池体系中高熵策略的现有研究，旨在为高性能电池的未来发展提供启示，共同推动高熵碱金属离子电池材料从经验探索迈向理性设计。

高熵材料在碱金属离子电池中的应用面临多重挑战与机遇。本文就元素/结构单元选择、合成方法选择、高熵机制探索方向、表征技术和理论计算发展、全电池组装以及拓展应用进行了阐述。这项研究有望激发更多科研工作者对高熵碱金属离子电池的开发兴趣，为未来实现商业化应用铺平道路。

Recent advances in high-entropy materials for efficient alkali metal-ion batteries

周小四，现任南京师范大学化学与材料科学学院教授。于2005年获安徽大学学士学位，2010年获中国科学院化学研究所博士学位。此后，他先后在美国阿拉巴马大学、中国科学院化学所以及南洋理工大学进行从事博士后研究和访问学者。其研究领域涵盖钾离子电池、钾金属电池及镁离子电池。

林志群，现任新加坡国立大学化学与生物分子工程系教授。其研究领域涵盖电催化、电池、太阳能转换、光催化、有机-无机半导体纳米复合材料、多功能纳米晶体、共轭聚合物、嵌段共聚物、分级结构形成与组装，以及表面与界面特性。

Kim Dong Ha，现任梨花女子大学化学与纳米科学系教授。2000年获首尔国立大学纤维与高分子科学博士学位，后于马萨诸塞大学阿默斯特分校及马克斯·普朗克高分子研究所完成博士后研究，2006年加入梨花女子大学纳米科学系任教。其研究聚焦于开发应用于能源、催化、存储、显示及治疗诊断领域的杂化纳米结构材料。现任英国皇家化学学会会士及《Nanoscale》期刊副主编。

段丽平，现为南京师范大学化学与材料科学学院博士研究生。其研究聚焦于高性能钾离子电池层状氧化物正极材料的设计与合成。