王健/蔺洪振/张永正/成晓敏Angew.：低温锌金属电池中原子级串联催化设计

通讯作者：成晓敏*，张永正*，蔺洪振*，王健*

单位：中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、南通大学、德国卡尔斯鲁厄理工学院

水系锌金属电池（AZMBs）凭借其安全性高、环境友好以及锌负极高达820 mAh g^-1的理论比容量，已被广泛认为是可行且可靠的储能系统之一。然而，由于循环寿命短和库仑效率低，水系锌金属电池的稳定性远不理想，阻碍了其实际应用。性能不佳的根本机制与锌离子溶剂化结构有关，即[Zn(H₂O)₆]²⁺，该结构不仅会引发析氢（HER）等不良副反应，还会导致锌离子通量不均匀，形成不可控锌枝晶。[Zn(H₂O)₆]²⁺的去溶剂化以及亚稳态的Zn原子扩散和成核步骤都具有较高能垒，这与锌载流子从其关联的局部环境中释放有关。

结合前期镁/锂/锌电池的相关研究基础（Energy Environ. Sci., 2024, 17, 3765-3775；Adv. Mater. 2024, 2402792；Adv. Mater. 2023, 35, 2302828；Adv. Mater. 2025, e10894），中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所蔺洪振团队联合南通大学张永正博士、德国卡尔斯鲁厄理工学院王健博士，在国际知名期刊Angewandte International Edition Chemie上发表题为“Expediting Desolvation–Diffusion Kinetics by Self-Cascade Catalysis for Durable Low-Temperature Zinc Metal Batteries”的研究性文章。该文章创新性提出了串联催化策略，通过调控界面涂层的电子结构实现快速Zn²⁺去溶剂化并优化后续的扩散，从而显著提升了电池的低温循环稳定性和寿命。

Zn²⁺的电沉积包括[Zn(H₂O)₆]²⁺在电解质中的迁移、界面去溶剂化、Zn²⁺电化学还原为亚稳态Zn原子（Zn⁰）、以及Zn⁰最终迁移至合适的成核位点。其中，去溶剂化产生的自由锌离子既是去溶剂化的产物，也是后续电还原生成Zn⁰进行成核和生长的反应物，呈现出串联反应特征。[Zn(H₂O)₆]²⁺的去溶剂化以及Zn⁰的扩散和成核都具有高能垒，这与锌载流子从其关联的局部环境中释放有关。本工作在锌电极上设计了原子分散的铋原子锚定的富缺陷LaMnO_3.15钙钛矿层（SABi/U-LMO@Zn），作为串联催化剂，能够实现快速Zn²⁺去溶剂化并优化后续扩散。

DFT计算表明SABi/U-LMO降低的d带中心以及在费米能级附近出现的非键态能够促进[Zn(H₂O)₆]²⁺的快速去溶剂化并抑制HER的发生。此外和频振动光谱也监测了沉积过程中的界面溶剂化结构的动态演变。随后，SEM以及COMSOL模拟计算也充分证实SABi/U-LMO引起的电场再分布实现了Zn原子的离域和横向生长。

SABi/U-LMO@Zn在0°C、1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2条件下展现出高度持久的锌沉积/剥离行为，库仑效率高达99.59%（循环2000圈），组装的对称电池在1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2条件下循环稳定性长达5000小时。优化后的低温全电池在-20°C、1 A g^-1条件下循环900圈后容量保持率接近100%。

Expediting Desolvation–Diffusion Kinetics by Self-Cascade Catalysis for Durable Low-Temperature Zinc Metal Batteries，Angewandte International Edition Chemie, 2026, e22417.

王健：博士，洪堡学者，课题研究组长。于2019年取得博士学位，随后受洪堡基金与BMBF及国际合作项目资助在德国卡尔斯鲁厄理工学院亥姆赫兹电池储能研究所KIT-HIU工作，研究方向是二次电池界面载流子调控、固态电池界面重构输运及原位表征技术，以第一/通讯作者在Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Energy Environ. Sci.等高水平期刊发表论文数篇，H指数为42，授权发明专利14项。研究成果曾被美国化工新闻C&EN、光明日报、人民日报融媒中心等主流媒体报道。主持国际级国家级及省部级项目共7项。担任Energy Environ. Mater.期刊副编辑、J. Energy Chem期刊客座编辑、InfoMat与Rare Metal期刊优秀青年编委等。应邀担任Blue Planet Prize (蓝色星球奖) 国际专家组提名人。担任Nat. Commun.、Adv. Mater.、Joule、Angew. Chem.等高水平期刊独立仲裁/审稿人。多次受邀在国际会议汇报研究工作。

张永正：南通大学校聘副教授，主要从事功能性纺织材料与化学品的制备及其在二次电池（锂硫电池/水系锌金属电池/钠离子电池等）的表界面设计与调控及相关机制的研究工作。近五年以第一/通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy Mater.、ACS Nano、Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI论文40余篇，H因子34。入选上海市“超级博士后”激励计划和上海市青年科技英才“扬帆计划”省部级人才项目，主持中国博士后基金面上项目、江苏省自然科学基金面上项目等项目。担任Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Energy Storage Mater.、Chem. Eng. J.、J. Energy Chem.等期刊独立审稿人，受聘Carbon Neutralization、Tungsten、Rare Metal等期刊青年编委。