郑远辉教授、梁宇航副教授、郑荣坤教授，ESM观点：卤化物-硼酸盐协同作用重构溶剂化鞘与固态电解质界面，实现锂金属电池稳定化

第一作者：蒋蕴龙

通讯作者：梁宇航*，郑荣坤*，郑远辉*

单位：福州大学，悉尼大学

锂金属电池是下一代关键储能技术，但其商业化进程一直受负极界面不稳定性制约。目前，单一电解质添加剂策略（如硼/氟添加剂构筑稳定SEI，或碘基介质回收死锂）虽能部分缓解问题，但功能割裂，难以协同解决固体电解质界面（SEI）的耐久性与最小化不可逆锂损耗的根本矛盾。传统策略多侧重于物理屏障工程，而对锂沉积动力学的有效调控仍显不足。

近日，来自福州大学的郑远辉教授与悉尼大学的郑荣坤教授合作，在国际知名期刊Energy Storage Materials上发表题为“Stablized Lithium Metal Batteries Enabled by Strategic Lithium Kinetics Engineering”的研究论文。该工作提出了一种结合CsI与LiDFOB添加剂的有机-无机协同调控策略。通过碘介导的调控作用，成功引导LiDFOB的分解路径，促进形成富含 B-F/LiF 的坚固SEI；同时优化锂离子溶剂化动力学，进一步稳定界面反应。该协同机制使工业级软包电池在苛刻条件下展现出优异的循环稳定性，为设计高可逆锂金属电池电解质提供了新思路。

理论计算与光谱分析（拉曼、核磁共振）共同表明，在基础电解液（FDN）中引入LiDFOB与CsI添加剂，能够协同重塑锂离子的溶剂化结构。LiDFOB凭借其强路易斯碱性优先进入Li+内层溶剂鞘，而I-则进一步通过竞争配位弱化了Li+与溶剂分子（DME、FEC）及TFSI⁻阴离子之间的相互作用，使得溶剂化结构更为疏松，自由溶剂比例显著上升。这一优化的溶剂化环境有效降低了锂离子的脱溶剂化能垒，为后续均匀锂沉积与稳定SEI的形成奠定了动力学基础。

理论计算结合光谱分析表明，CsI与LiDFOB的协同作用通过热力学与动力学双重调控机制优化了界面演化过程。热力学上，LiDFOB与碘物种更低的LUMO能级使其优先于溶剂分子在负极表面还原，而Cs⁺通过可逆吸附形成动态静电屏蔽层，有效抑制枝晶形核。动力学上，碘物种通过特异性吸附于LiDFOB中B–O键的富电子氧原子上，显著降低B–O键断裂的能垒（从2.643 eV降至2.056 eV），从而引导分解路径由热力学主导的B–F键断裂转向动力学更优的B–O键解离。这一碘介导的分解机制促使形成同时富含B–F物种与LiF的SEI，在保证高离子电导的同时兼具优异的机械强度，实现了从分子尺度上对界面组成与结构的精准调控。

深度谱学分析（XPS、ToF-SIMS）与原子力显微镜（AFM）表征共同验证，CsI的引入通过碘介导机制成功调控了LiDFOB的分解路径，促使SEI中B–F物种富集且LiF生成受控，同时显著抑制了溶剂副反应。所构筑的SEI兼具高模量（7.9 GPa）、低粗糙度（16.3 nm）与梯度化的有机-无机分层结构，从而实现了界面力学强度与离子传输动力学的协同优化。

基于上述优化的溶剂化结构与界面化学，FDNB-I电解质在实用电池中展现出显著性能优势。与仅含单一添加剂的体系相比，其在1C倍率下循环330圈后仍保持85.5%的容量，并成功应用于高面载量正极（24 mg cm^-2）的软包电池，1C下循环150次容量保持率达95%，且能稳定驱动手机运行。这些结果从扣式电池到软包系统层面，共同证明了该电解质设计具有优异的实际应用潜力与性能优势。

Stablized Lithium Metal Batteries Enabled by Strategic Lithium Kinetics Engineering

郑远辉教授简介：福州大学化学学院教授、博导，福建省级高层次人才（B类）、青年千人、曾在澳大利亚主持科研项目4项，现主持国家自然科学基金青年项目1项、面上项目2项、“闽江学者”启动项目，福建省“百人计划”创新项目。荣获国家优秀自费留学生奖学金（墨尔本区第一名）、中国科学院院长优秀奖。以第一作者和通讯作者发表论文58余篇，其中包括Advanced Materials，Angew. Chem. Int. Ed.，Nat. Commun.，Adv. Fun. Mater.，ACS Energy letters等国际顶尖期刊。总计被引8934次，H指数43，主要研究方向为：纳米光学，表面等离子体光学，信息存储与防伪，生物传感与单分子检测，光电化学和锂电池研究。

郑荣坤教授简介：悉尼大学物理学院教授，博导，于1999年获山东大学物理学学士学位，2004年获香港科技大学物理学博士学位，2004年加入悉尼大学。研究领域包括从凝聚态物质和材料物理学到显微镜和微观分析，重点是使用复杂的显微镜和微分析研究功能材料和器件中的生长-结构-性质关系。在国际期刊发表论文300多篇，被引用次数超过11000次，获得多个奖项，包括澳大利亚研究委员会的著名奖学金，并定期受邀参加该领域的国家和国际会议。

梁宇航博士简介，福州大学化学学院副教授，入选“旗山学者（海外）”人才支持项目，博士生/硕士生导师。主要从事先进半导体光电材料的凝聚态理论与计算研究，致力于新型钙钛矿型半导体体系微观结构中的缺陷与杂质性质、掺杂物理、及其诱导的载流子复合、动态晶格畸变、离子迁移、固体结构相变，和其中微观能量转换机制。主持国家自然科学基金青年项目、“旗山学者”海外基金项目、悉尼大学研究支持计划等。近五年来，发表高水平论文三十余篇，其中以第一/通讯作者在Nature Communications，Science Advances，Journal of the American Chemical Society，Advanced Materials，Npj Computational Materials，Physical Review系列，The Journal of Physical Chemistry Letters等国际顶级期刊发表研究论文18篇

蒋蕴龙，福州大学物理与信息工程学院物理学专业博士研究生。主要从事研究方向为锂金属电池中锂负极/电解液界面调控策略研究。在Energy Storage Materials、Journal of Energy Storage、Applied Surface Science等期刊发表论文。

本课题组依托福大化院光功能晶态材料研究所，科研经费充足，提供充裕超算资源、国内外合作、软硬件条件等。提倡“效率、效益、效果”并重的“三效原则”，助力学生实现梦想！

福州大学梁宇航副教授拟招收2026年申核制博士研究生1名、化学学院硕士研究生3名（物理化学、材料化学、材料工程等方向）。邮箱：yuhang.liang@fzu.edu.cn