浙江农林大学胡勇教授、浙江师范大学陆雯， CEJ观点：构建耐用的宽温Zn-MnO2电池：稳定阴阳极的极性双交联水凝胶电解质

第一作者：陈锦慧

通讯作者：陆雯*，胡勇*

单位：浙江农林大学，浙江师范大学

水系锌离子电池因其高安全性、环境友好性和低成本优势，被视为替代锂离子电池的潜在体系，但其应用仍受限于界面不稳定、温度适应性差及正负极耦合失效等问题。具体而言，锌负极易发生枝晶生长、析氢和腐蚀，导致循环寿命和库仑效率降低；而二氧化锰正极则面临锰溶解、结构退化及质子副反应，引发容量衰减。更重要的是，正负极间的相互干扰会进一步加剧体系失效。尽管传统水凝胶电解质可一定程度缓解界面问题，但其单一网络在极端温度下易冻结或脱水，且缺乏对双极界面的协同调控能力。因此，开发兼具宽温适应性与双极稳定性的电解质体系，对于实现高性能、长寿命水系锌电池至关重要。

近日，来自浙江农林大学的胡勇教授与浙江师范大学的陆雯合作，在国际知名期刊 Chemical Engineering Journal 上发表题为 “Toward durable wide-temperature Zn–MnO2 batteries: A polarized dual-crosslinked hydrogel electrolyte for concurrent anode and cathode stabilization”的研究论文。该工作提出了一种极性双网络水凝胶电解质（PAM/SC/CMC-Na），通过协同重构电解质氢键网络、调控Zn2+溶剂化结构，并实现对锌负极与MnO2正极界面的同步稳定，从而在宽温范围内实现无枝晶、高稳定运行的水系Zn–MnO2电池。

通过引入柠檬酸钠（SC）与羧甲基纤维素钠（CMC-Na），在PAM骨架中构建极性双网络结构，重构电解质中的氢键网络。该策略有效打破传统水–水强氢键作用，增加弱氢键比例，从而降低自由水活性，显著抑制析氢等副反应，并同时提升电解质的抗冻结与抗失水能力。

分子动力学模拟与DFT计算揭示了SC和CMC-Na对Zn2+溶剂化结构的调控机制。结果表明，两者能够优先与Zn2+发生配位，显著减少水分子在其第一溶剂化壳中的占比，从而构建新的溶剂化结构。

电化学表征系统验证了该水凝胶对锌负极的保护机制。结果表明，该电解质能够显著抑制析氢反应并提升抗腐蚀性能，促进Zn2+均匀沉积，从而有效抑制枝晶生长。得益于此，Zn//Zn对称电池在1 mA cm⁻2/1 mAh cm⁻2条件下实现了超过11430 h的超长循环寿命，并在–20 °C低温环境下仍可稳定运行937 h，展现出优异的环境适应性。

将PAM/SC/CMC-Na水凝胶电解质应用于Zn//MnO2全电池后，体系展现出优异的电化学性能。在0.2 A g⁻1下实现212.35 mAh g⁻1的比容量，并在2 A g⁻1条件下循环1500次后仍保持81.47%的初始容量，体现出卓越的循环稳定性。此外，该电池在–20至50 °C的宽温范围内均可稳定运行，表现出良好的环境适应性。

Toward durable wide-temperature Zn-MnO2 batteries: A polarized dual-crosslinked hydrogel electrolyte for concurrent anode and cathode stabilization

胡勇教授简介：二级教授、博士生导师，英国皇家化学会会士，浙江省“万人计划”杰出人才。主要从事于先进功能材料与无机合成化学的基础研究，设计合成了一系列新型、高效、具有应用前景的光电功能纳米复合材料，开展了不同类型的异质功能纳米复合材料的可控合成、功能优化及协同增强效应研究。目前已发表SCI论文200余篇(其中IF>10,共98篇)，ISI检索被他人论文引用10000余次，H因子73。其中以通讯作者身份在化学、材料领域国际重要期刊，如：Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.等上面发表一系列文章，38篇入选ESI高被引论文，8篇入选热点论文，1篇入选2018年中国百篇最具影响国际学术论文，撰写英文著作章节3篇，获得授权发明专利22件，并推动1件专利产业化。作为第一完成人获中国发明协会创业奖创新奖(一等奖)1项、浙江省自然科学二等奖2项、浙江省高等学校科研成果奖三等奖1项、中国产学研合作创新奖(个人)1项。

课题组网址：https://yonghu.zjnu.edu.cn/