中科大傅尧教授， J. Am. Chem. Soc.：双连续网络构筑实现电子-离子从类石墨域（层内吸附/转化）向闭孔（填充）的超快传输

第一作者：胥李志、陈军雄、刘德光

通讯作者：傅尧*，李闯*

单位：中国科学技术大学，中国科学技术大学先进技术研究院

作为钠离子电池（SIBs）最具前景的负极材料，生物质基硬碳的电化学性能直接决定了其能量密度与循环寿命，是迈向大规模应用的核心环节。然而，硬碳的无序碳骨架导致其本征电导率较低且曲离子扩散缓慢，严重制约了SIBs的倍率性能和循环寿命。因此，通过多尺度结构设计和界面优化，协同增强硬碳的电子传输能力与离子扩散动力学，从而实现高倍率下高效、稳定储钠，已成为当前突破SIBs快充瓶颈、迈向实用化亟待攻克的关键科学问题。

近日，来自中国科学技术大学的傅尧教授、李闯研究员，在国际知名期刊J. Am. Chem. Soc.上发表题为“Covalent Quantum Bridging Enables Bicontinuous Electron–Ion Highways in Hard Carbon for Ultrafast Sodium Storage”的观点文章。该观点文章提出了一种“生物质自组装桥接”新范式，通过“模板-自组装-重构”三段反应调控生物质碳化路径，在硬碳骨架上构建C-C共价键合的石墨化纳米畴（GNDs），同时其边缘被设计成具有高活性的离子吸附和迁移位点，从而在硬碳中实现电子通道（GNDs网络）与离子通道（纳米腔）的原子级协同。

通过在无序碳骨架中构建协同的电子-离子双连续传输网络，从根本上改善了硬碳负极材料中电子传输能力与离子扩散动力学间的固有矛盾，实现了从传统“性能权衡”到“结构协同”设计理念转变，为快充钠离子电池负极材料的设计及制备提供了新思路。该策略具有普适性，可拓展至多种生物质体系，并已在全电池中验证其应用潜力。

通过多步热解路径的设计及调控，实现了功能性碳量子点（CQDs）在硬碳骨架中的原位生成、界面锚定与结构融合。该策略突破了传统合成工艺，通过前驱体分子工程的微观结构调控策略，使CQDs与碳骨架在原子尺度上共价键合与拓扑连贯，最终实现了硬碳材料界面结构与电子-离子传输路径的精准构筑与性能优化。

通过CQDs的原位转化与共价键合，构建了高石墨化“功能畴区”（GNDs）。所设计的GNDs不仅能为电子提供连续的超快传输通道，其边缘引入的的吡啶氮/吡咯氮活性位点还显著增强了钠离子的表面吸附与快速转化。更重要的是，GNDs与碳基体间通过C-C共价键构筑了稳固的桥接结构，实现了电子传导、离子输运与结构稳定性间的多目标协同优化。

制备的共价桥接硬碳负极在初始库伦效率（ICE）、倍率性能和循环稳定性等关键电化学指标上实现了显著协同优化。通过扫描透射电子显微镜（STEM）、X射线吸收近边结构（XANES）、原位电化学测试及密度泛函理论（DFT）计算等多维证据链，不仅确证了双连续结构硬碳中“共价桥联”的存在，更揭示了其“缺陷/表面吸附–层内吸附/转化–闭孔填充”的储钠机制。

“Covalent Quantum Bridging Enables Bicontinuous Electron–Ion Highways in Hard Carbon for Ultrafast Sodium Storage”

课题组主页：https://faculty.ustc.edu.cn/fuyao/zh_CN/index.htm

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