南华大学周贤勇、刘畅、王行柱团队AEM ：疏水三氟甲基分子改善PEDOT:PSS吸湿性与不均匀性，铅锡单结23.36%，全钙叠层28.67%

第一作者：黄恺鑫

通讯作者：周贤勇；王行柱；刘畅

单位：南华大学、新能源光伏与光储一体化技术湖南省工程研究中心

窄带隙Sn–Pb钙钛矿兼具1.2–1.3 eV理想带隙和优异近红外响应，是实现高效率单结器件和全钙钛矿叠层电池的关键吸收层。然而，这类器件仍面临Sn2+易氧化、埋底界面缺陷密度高、非辐射复合严重以及稳定性不足等难题。尤其是反式器件中广泛采用的空穴传输层PEDOT:PSS，存在吸湿性强、酸性高、相分离和表面不均一等先天缺陷，容易诱发界面能级失配、抑制上层钙钛矿结晶并加速器件衰减。因此，围绕PEDOT:PSS/钙钛矿埋底界面的精准调控，开发兼具缺陷钝化、能级优化与疏水保护作用的分子策略，对提升Sn–Pb钙钛矿及全钙钛矿叠层太阳能电池效率与稳定性具有重要意义。

近日，南华大学周贤勇、刘畅和王行柱团队在Advanced Energy Materials发表题为“Enhancing Crystallization and Optimizing the Buried Interface via Hydrophobic Trifluoromethyl Molecules for Efficient Sn–Pb Perovskite and All-Perovskite Tandem Solar Cells”的研究论文。该工作将多功能疏水三氟甲基分子MTFP引入PEDOT:PSS中，通过调控PEDOT的quinoid/benzenoid构型比例、降低PSS表面富集、优化功函数并钝化埋底界面欠配位Pb2+/Sn2+缺陷，实现了对空穴传输层本征性质和埋底界面的协同优化。同时，MTFP还能显著提升底界面疏水性，调控上层Sn–Pb钙钛矿成核结晶过程，从而兼顾效率提升与稳定性增强。最终，单结Sn–Pb钙钛矿太阳能电池获得23.36%的冠军效率，全钙钛矿叠层器件效率达到28.67%，表现出优异的应用潜力。

MTFP中的氨基能够与PSS发生静电作用，削弱绝缘PSS在表面的富集，同时诱导PEDOT链由benzenoid向更有利于电荷离域的quinoid构型转变。实验表明，改性后PEDOT的quinonoid/benzenoid面积比由0.81提升至0.89，PEDOT:PSS的导电性进一步增强；其HOMO能级由-5.05 eV下移至-5.15 eV，有利于与Sn–Pb钙钛矿吸收层形成更优的能级匹配，促进空穴提取。

理论计算显示，MTFP与钙钛矿表面的吸附能达到-2.94 eV，说明其与界面存在较强相互作用。XPS和FTIR结果进一步证明，MTFP可优先与埋底界面欠配位的Sn2+/Pb2+发生配位，显著改善局域化学环境，并将Sn4+比例由28%降低至17%。这表明该分子能够有效抑制Sn2+氧化、降低界面缺陷密度并减少非辐射复合损失。

经MTFP修饰后，PEDOT:PSS膜层更加均一致密，表面粗糙度降低，并为后续钙钛矿生长提供更理想的成核界面。原位PL映射、SEM、XRD和GIWAXS表征表明，MTFP有助于调控旋涂和退火过程中的成核—生长动力学，抑制过快成核，促进晶粒并合与薄膜致密化。得益于更高质量的薄膜和更优界面电荷传输，目标器件的PCE由20.76%提升至23.36%，Voc达到0.88 V，FF提升至80.39%。

MTFP分子中的CF3基团显著提升了PEDOT:PSS及上层钙钛矿薄膜的疏水性，并与界面缺陷钝化共同降低moisture/oxygen侵入和离子迁移风险。未封装器件在N2手套箱60 ℃连续加热300 h后仍能保持约88%的初始效率，在25 ℃储存2100 h后仍保持80%以上性能；在60 ℃、60% RH条件下进行最大功率点追踪时也展现出更优工作稳定性。进一步将该策略拓展到两端全钙钛矿叠层器件后，获得了28.67%的冠军效率，证明其在高效叠层光伏中的广泛适用性。

Enhancing Crystallization and Optimizing the Buried Interface via Hydrophobic Trifluoromethyl Molecules for Efficient Sn–Pb Perovskite and All-Perovskite Tandem Solar Cells

周贤勇简介：南华大学电气工程学院校聘教授，硕士生导师，博士毕业于南方科技大学（导师：徐保民教授），主要研究方向为钙钛矿太阳能电池材料和器件结构及制备方法优化，目前已在国际高水平期刊发表SCI论文40余篇，被引2000余次，H-Index 23，其中以第一作者和共同第一作者在影响因子>10的国际高水平学术期刊发表论文17篇，包括Energy & Environmental Science（2篇），Advanced Materials（2篇）, Rare Metals, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials，Nano Energy (4篇)，ACS Nano, Journal of Materials Chemistry A (3篇)，Energy & Environmental Materials，Chemical Engineering Journal等。主持国家自然科学基金青年项目和湖南省教育厅重点项目各1项，参与国家自然科学基金面上项目、广东省联合基金重点项目及湖南省教育厅重点项目各1项。

王行柱简介：博导，国家特聘专家，湖南省科技创新领军人才，湖南省杰出青年基金获得者，”新能源光伏与光储一体化技术“湖南省工程研究中心主任，香港浸会大学博士，剑桥大学博士后。2011-2017年，新加坡国立大学研究员/高级研究员，2018年回南方科技大学工作，2023年作为高层次领军类人才引进南华大学。长期从事光电子材料与器件方面的研究工作，在太阳能电池材料和电子器件领域做出一系列原创新性质的工作，研究成果曾获国家自然科学二等奖和教育部优秀成果自然科学一等奖。作为项目负责人主持科技部重点研发计划项目1项，国家自然科学基金项目4项，广东省和深圳市科技项目5项。作为核心成员参与香港科技局、英国和新加坡政府科技重大科技项目十余项，经费超1亿人民币；在国际专业类著名期刊Science, Nature Materials, J. Am. Chem.Soc., Adv. Mater., Chem. Sci., ACS Energy Letters, Adv. Eng. Mater., Adv. Fun. Mater., 等杂志发表学术论文200余篇，被同行引用5000多次；申请发明和实用新型专利 50 余项，并获得授权15项国家专利，多次在国际、国内学术会议上做口头报告。任南华大学学报，国外学术期刊, 国际刊物Nano-Micro Letters, DeCarbon, Model Chemisry, Journal of Material Science and Technology Research等杂志编委。

刘畅简介：博士毕业于厦门大学/佐治亚理工学院，师从郑兰荪院士/谢兆雄教授，现为南华大学电气工程学院教授，博导，创新创业学院院长。长期从事钙钛矿光伏研究，已在低铅/无铅钙钛矿材料设计、绿色溶剂工艺开发、界面缺陷调控与固铅技术等方面取得一系列原创成果，发展了钙钛矿薄膜规模化和绿色化制备的关键制备技术，设计了高效载流子传输材料和低毒性钙钛矿新组分，实现了钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的同步提升，创新成果为钙钛矿太阳能电池的大规模产业化奠定了坚实基础。目前是湖南省湖湘青年英才，担任“碳中和新能源光伏与光储一体化技术”湖南省工程研究中心副主任。主持国家科技部重点研发计划课题、国家自然科学基金面上项目、青年项目、中国博士后基金面上项目等国家级和省部级科研项目6项。发表SCI论文70余篇，他引3300余次，作为第一/通讯作者在Advanced Materials、Advanced Energy Materials（3篇）、Advanced Functional Materials（5篇）、Science Bulletin等国内外高水平期刊发表29篇论文，其中一区论文25篇，影响因子IF>10论文18篇，创新成果受到国内外研究者的广泛关注，先后被中科院院士、加拿大院士、澳大利亚工程院院士、长江学者、国家杰青等国内外著名科学家正面评价引用并被各类专业网站报道。申请国家发明专利25项，已获授权8项，包括国内授权发明专利5项，PCT国际授权专利3项，专利作价入股1项159.44万，研究成果获深圳市自然科学二等奖1项（排名第二）。在国际、国内学术会议上做口头报告20余次，任6种国内外刊物如《Carbon Neutralization》、《CleanMat》、《Sustainable Horizons》等期刊青年编委。现为国家自然科学基金评委、广东/湖南/山东/浙江等省自然科学基金评委、中国国际大学生创新大赛国赛评委。

黄恺鑫简介：南华大学资源环境与安全工程学院博士研究生，主要从事钙钛矿太阳能电池材料与器件研究。围绕钙钛矿光伏器件界面工程、薄膜结晶调控与性能提升等方面开展了系统研究。已以第一作者或共同第一作者身份在 Advanced Energy Materials、Advanced Functional Materials、Nano Energy国际高水平学术期刊发表论文3篇。