锂硫电池以其超高能量密度和丰富的原料优势，正逐渐成为下一代电化学储能系统的明星。然而，如何克服其在导电性、穿梭效应、硫转化动力学等方面的挑战，成为研究者们迫切需要解决的问题。近日，北京化工大学徐斌、朱奇珍团队在《Energy & Environmental Science》期刊上发表了最新研究成果，提出利用高熵MXene材料显著提升锂硫电池的性能。本文将带您深入了解这项突破性研究及其背后的技术细节。
锂硫（Li-S）电池凭借2500 Wh kg-1的超高能量密度、丰富的硫资源和成本效益，被视为下一代电化学储能系统中最有前景的候选者。然而，它们的商业化仍面临一些难以解决的技术难题，包括硫和锂多硫化物的低导电性、穿梭效应、硫转化缓慢以及锂阳极上的锂枝晶生长问题，这些都严重限制了其循环寿命和安全性。
近日，北京化工大学徐斌、朱奇珍团队针对这些难题，设计了一种含有四种尺寸相容过渡金属元素的高熵MXene（HE-MXene）TiVNbMoC3材料，作为Li-S电池中的硫宿主和隔膜改性层。研究通过理论分析和实验研究揭示了HE-MXene内部多活性中心的协同工程效应，展现出出色的电子导电性、LiPSs吸附能力和硫氧化还原反应中的催化活性。
1、鸡尾酒效应与高构型熵：
HE-MXene的多金属位点带来了原子级别的晶格弹性，使得材料可以通过d带工程和电子结构的协同调节，优化对LiPSs的吸附和催化性能。这种“鸡尾酒效应”赋予了HE-MXene显著的催化活性和硫转化能力，解决了锂硫电池中的穿梭效应。
2、均匀锂沉积：
高熵MXene材料的弹性晶格配置促进了锂阳极上均匀的锂成核和沉积，防止了锂枝晶的无控生长。实验中，该材料在循环100次后仍表现出高达4.92 mAh cm-2的高面积容量，展示了极其优异的循环稳定性和长寿命。
3、高效电催化作用：
通过理论计算，研究发现HE-MXene的Ti、V、Nb和Mo活性位点在硫氧化还原反应中提供了原子主导的接力催化效应，有效捕获并转化了Li-S电池化学反应中的LiPSs。这一机制的引入，大大加速了硫转化动力学，并抑制了容量衰减问题。
4、实验成果展示：
在高硫负载和低电解液/硫比的严苛条件下，HE-MXene基锂硫电池展现了超高容量和优异的循环性能。实验结果显示，在0.2 C循环100次后，仍可实现4.92 mAh cm-2的高面积容量，证明了该材料在提升电池性能方面的巨大潜力。
图1：
展示了MXene的电子结构和构型的密度泛函理论（DFT）计算，以及HE-MXene与Li2S6之间的构型兼容性分析。
图2：
解析了HE-MXene在Li-S电池中的催化行为，包括多硫化物的吸附和分解的能垒计算。
图3：
展示了HE-MXene的合成过程和结构表征，从扫描电子显微镜到原子力显微镜的详细图像分析。
图4-6：
详细展示了HE-MXene在吸附、催化、无枝晶锂阳极等方面的独特效应，以及相关电化学性能的提升。
论文地址：
Mengyao Xu, Qizhen Zhu, Yanze Li,Yuan Gao, Ning Sun, Bin Xu, "Atom-Dominated Relay Catalysis of High-Entropy MXene Promotes Cascade Polysulfide Conversion for Lithium-Sulfur Batteries," Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE03402C.
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