
创新界面设计:该团队通过引入工程化锂(eLi)概念,实现了对LMA表面的高度兼容性和对Li枝晶或丝状物的有效抑制。这种设计不仅提高了LMA的稳定性,还减少了在薄SSE膜中的Li枝晶问题。
高性能ASSLBs:通过使用设计的凝胶电解质进行沉积技术,超薄eLi被均匀的富含无机的SEI和复合聚合物界面(CPI)薄膜所覆盖,实现了在薄SSE膜中高达2.0 mA cm-2的临界电流密度(CCD),这是传统Li金属电池的20倍以上。
长期循环稳定性:与高镍LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2(NMC622)正极配对的ASSLB展示了良好的倍率性能和长期循环稳定性(100个周期后保留81%),证明了工程化LMA设计的可行性。
超薄LMA的构建:通过沉积工艺原位构建了20微米厚的超薄LMA,该LMA具有均匀的、高锂离子导电性的固体电解质界面(SEI)和复合聚合物界面(CPI)。这种设计有助于溶解锂负极上锂离子传导性差的钝化层,并实现较小的表面电阻。
界面策略的效果:这些界面策略有效地缓解了与枝晶相关的问题,但这种好处是以显著消耗锂离子为代价的。例如,当前人工界面中锂离子的大量消耗减少了Li参与沉积/剥离的比例,导致负/正容量(N/P)比升高。
图1:展示了通过动态稳定性策略设计的eLi负极示意图,包括原位SEI构建和CPI层的形成,以及其对防止枝晶传播和确保与SSE良好接触的作用。

图2:揭示了设计的eLi负极的特征,包括FTIR图谱、XRD图谱、SEM图像、EDS映射和3D AFM图像,展示了CPI和SEI层的均匀涂覆和表面粗糙度。

图3:展示了eLi负极与薄LPSC-0.5% PTFE电解质在室温下的电化学性能,包括循环伏安曲线、直流循环性能比较、电压曲线和EIS谱。

图4:揭示了eLi负极的材料分布和电子导电性,包括ToF-SIMS的顶层表面形貌、深度剖面、元素分布和C-AFM获得的电流分布图。

图5:展示了eLi负极的SEI-CPI结构,由液体电解质的添加剂化学专门设计,包括示意图、高分辨率XPS谱和元素浓度比较。

图6:展示了与LPSC电解质在室温下与高镍NMC622正极配对的ASSLB,包括ASSLB的示意图、横截面的SEM和EDS映射图像、Nyquist谱、第一次充放电曲线、充放电曲线、倍率性能和循环性能。

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