当代锂离子电池技术正迅速发展，对高安全性和能量密度的追求使得固态电解质（SSEs）成为研发下一代电池的核心。尽管已有多种SSEs被探索，如NASICON型的LATP、钙钛矿型的LLTO和LISICON型的Li10MP2S12，它们虽具有高离子导电性，但与锂的稳定性不足。相较之下，石榴石型SSEs以其良好的离子导电性、宽广的电化学窗口和优异的锂稳定性脱颖而出，成为研究的热点。尽管计算方法在预测理想材料结构和性质上具有潜力，但传统合成方法的苛刻条件和材料质量限制了理论到实践的转化。因此，实现从理论预测到实验验证的高效过渡，对于快速筛选和优化新型SSEs至关重要。
2020年，马里兰大学的胡良兵教授和莫一飞教授等人在《Advanced Materials》上发表了题为“Computation-Guided Synthesis of New Garnet-Type Solid-State Electrolytes via an Ultrafast Sintering Technique”的论文。本研究中，通过超快速烧结技术，成功合成了计算预测的具有理想材料特性的SSEs。利用密度泛函理论筛选出三种新型石榴石型锂离子导体：Li6.5Nd3Zr1.5Ta0.5O12（LNZTO）、Li6.5Sm3Zr1.5Ta0.5O12（LSZTO）和Li6.5(Sm0.5La0.5)3Zr1.5Ta0.5O12（L-LSZTO），它们展现出良好的合成能力和稳定性。通过焦耳加热的超快速烧结方法，将烧结时间从数小时缩短至不足25秒，有效减少了锂的损失，并促进了晶粒的融合，提高了材料质量。实验结果与计算预测一致，LNZTO展现出最佳的合成能力和相稳定性，其离子导电性在三种新型SSEs中最高，达到2.3 × 10^−4 S cm^−1。在0.2 mA cm^−2的电流密度下，Li/LNZTO/Li对称电池能够稳定循环约90小时而没有明显的过电位增加。本研究成功展示了超快速烧结技术在实现计算预测并快速优化筛选高性能SSEs方面的应用潜力。
本研究成功预测并合成了包括LNZTO、LSZTO和L-LSZTO在内的新型石榴石型固态电解质（SSEs），这一过程通过超快速烧结技术实现。与传统方法相比，得益于快速升温速率和高烧结温度，处理时间从数小时缩短至不足25秒。因此，合成的颗粒展现出密集的微观结构、高相对密度（例如，约92%）以及烧结过程中的最小锂损失。在三种新型SSEs中，LNZTO和L-LSZTO被发现具有较好的晶体化，这与计算预测的相稳定性和可合成性一致。由于良好的晶体性、密集的结构和低杂质含量的结合，LNZTO（2.3 × 10^−4 S cm^−1）和L-LSZTO（1.75 × 10^−4 S cm^−1）实现了高离子导电性。本研究的实验结果证实，Ehull可以作为通过计算工作预测新型石榴石型SSEs可合成性的合理标准。此外，超快速烧结技术所提供的高质量材料有助于揭示石榴石型SSEs中A位离子半径的影响，其增加导致离子导电性的提高和活化能的降低。本工作展示了通过强大的合成方法实现计算预测的成功，为SSEs的快速优化和筛选提供了方向。
这项研究不仅证明了计算预测和超快速烧结技术在新型SSEs开发中的有效性，也为未来固态电池的发展提供了重要的材料基础。通过精确控制烧结条件来优化材料的微观结构和电化学性能，为提高SSEs的综合性能开辟了新途径。展望未来，这些发现将进一步推动对具有更优电化学性能的SSEs的探索，促进全固态电池技术向更高能量密度、更好安全性和更长循环寿命的方向发展。此外，这种方法论的突破也为其他材料系统的快速合成和性质探索提供了新的策略，有望加速新型功能材料的发现和应用。
