2025年1月2日，清华大学邓兵研究员与山西大学朱胜研究员共同发表在《Nano Letters》期刊上的研究成果，提出了一种新型的高效链甲催化剂——Pt1/WCx@CNT。该催化剂通过创新的限制性闪蒸焦耳加热（CFJH）技术合成，成功地将孤立的铂原子稳定锚定在碳纳米管内的钨碳化物纳米结构上。研究表明，该催化剂在酸性电化学析氢反应（HER）中，展现了卓越的催化性能和极长的耐久性，突破了传统铂基催化剂的限制，为氢气制备提供了新方案。
研究团队采用了一种创新的无溶剂、无特殊气体的绿色合成方法，通过CFJH技术合成了Pt1/WCx@CNT链甲催化剂。首先，将多壁碳纳米管（MWCNTs）、四氨基铂氢氧化物（{NOPt}）和磷酸钨酸盐水合物（{PW12}）组装成催化剂前驱体，在碳纳米管内形成一个稳定的结构。然后，通过碳热还原反应将磷酸钨酸盐转化为钨碳化物（WCx）并在其中嵌入单一Pt原子。通过调整电压和反应条件，研究者实现了催化剂性能的精确调控，使其在酸性环境中表现出极低的过电位（45.2 mV）和优秀的电化学稳定性。
图1：Pt1/WCx@CNT链甲催化剂的合成示意图
该图展示了如何通过CFJH技术将Pt原子锚定在WCx纳米结构中，并将其封装在碳纳米管内的过程。图示过程包括催化剂前驱体的组装和随后进行的碳热还原反应，极大提升了催化剂的效率与稳定性。
图2：Pt1/WCx@CNTs的微观形貌
通过SEM和HRTEM显微镜成像，展示了Pt1/WCx@CNTs的形貌特征。图中可以看到碳纳米管的直径和单层结构，以及Pt1/WCx的纳米粒子在管腔内的分布。
图3：Pt1/WCx@CNTs的结构与组成分析
XRD、拉曼光谱和XPS分析揭示了Pt1/WCx@CNTs的结构特征和电子环境。特别是通过XPS和EXAFS分析，证实了Pt原子被锚定在WCx载体中，形成单原子催化剂。
图4：Pt1/WCx@CNTs的HER性能测试
图4展示了Pt1/WCx@CNTs在酸性环境中的电化学性能，包括其在不同电流密度下的过电位表现和与传统Pt/C催化剂的对比。Pt1/WCx@CNTs表现出显著的性能优势。
图5：Pt1/WCx@CNTs的长期稳定性测试
通过长时间的耐久性测试，Pt1/WCx@CNTs显示出在500小时内的高度稳定性，电流衰减较小，证明了其在长期应用中的优异表现。
结果与分析
长期稳定性
本研究不仅展示了一种全新的单原子催化剂合成方法，还为制备高效、稳定的HER催化剂提供了新的思路。通过CFJH技术，研究者能够在极短时间内精准控制催化剂的合成过程，从而提高催化剂的活性和稳定性。这一技术具有广泛的应用前景，尤其在能源、环境等领域的催化反应中，具有重要的推广价值。
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