固态电池因其高安全性和潜在的高能量密度，一直是新能源领域的研究热点。湖南大学的刘继磊与吴剑芳教授团队在最新的研究中，突破了PEO基全固态锂电池（ASSLBs）在高电压下的应用瓶颈，通过精确控制正极界面反应，成功将电池工作电压提高至4.4V，推动了固态电池技术向更高性能发展。这项研究在《ACS Energy Letters》期刊上发布，为固态电池的商业化应用提供了新方向。
为了解决这一问题，刘继磊团队通过分析PEO与LiCoO2之间的界面反应，使用Wagner模型研究了不同电压下界面电阻的变化。在开路电压≥4.2V时，电池界面发生了从离子导电到电子导电的转变，导致反应动力学加速。研究显示，在4.0V至4.1V之间，界面降解遵循抛物线规律，而在更高电压下，离子导电的主导地位逐渐被电子导电取代。
图1展示了PEO基全固态电池在应用电压≥4.2V时，如何通过优化正极界面抑制离子到电子导电转变的示意图。图2则呈现了不同电压下PEO固体电解质ASSLBs的电化学性能与正极界面特性。
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图1：PEO基全固态电池在高电压下的工作机制图，展示了如何解锁和抑制正极界面离子到电子导电转变。 
图2：使用PEO基固体电解质的ASSLBs充放电性能，展示了电压范围为3.0−4.4V时的电池性能对比。 
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图3：不同电压下PEO固态电解质循环后的CEI层结构和组成，通过TEM与XPS图谱呈现出正极界面电阻的变化。 
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图4：高浓度双盐PEO固体电解质的ASSLBs性能比较，图中清晰展示了高浓度电解质带来的性能提升。 
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图5：展示了在4.2V和4.4V电压下，使用高浓度双盐PEO固体电解质循环后的ASSLBs形成的CEI层的结构和组成。图中包括了TEM图像以及O 1s、S 2p、N 1s、P 2p、F 1s等XPS图谱，清晰呈现了不同电压下CEI层的变化与电池性能的关系。 
此次研究突破了PEO基固态电池的工作电压限制，通过改进界面电化学反应，成功实现了4.4V电池的开发，并提供了新的稳定性提升策略。这一成果不仅对提高固态电池的能量密度和循环寿命具有重要意义，也为未来固态电池的商业化应用奠定了基础。
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