
创新催化剂设计:该团队选择了Cu2O纳米粒子作为铜组分,并以银(Ag)作为第二金属,优化了Ag-Cu2O界面催化剂,显著提升了C2H4的选择性和产率。
性能突破:在650 mA cm−2的电流密度下,Ag-Cu2O催化剂展现出73.6%的C2+法拉第效率(FE),并在429.1 mA cm−2的局部电流密度下获得了66.0%的FEC2H4,超越了所有报道的Cu基电催化剂。
机理深入:原位拉曼光谱和理论计算揭示了Ag/Cu2O界面如何促进CO生成和C-C耦合,增强了对CO2电还原过程的理解。
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催化剂表征:通过XRD、XPS、XANES和EXAFS等技术对Ag-Cu2O界面催化剂进行了详细表征,确认了Cu的氧化态为+1,与XPS结果一致。 -
电催化性能测试:在中性电解质中,最佳的Ag/Cu2O催化剂显著提高了C2H4的FE,Ag/Cu2O催化剂的FEC2+含量高达73.5%,C2+/C1高达10.4。 -
原位拉曼光谱:观察到Ag/Cu2O界面促进了C2H4的生成,增加了活性位周围的CO覆盖率,并调节了Cu的电子态。 -
理论计算:DFT计算证实了Ag/Cu2O界面处CO生成和C-C耦合的增强,为催化剂设计提供了理论支持。
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图1:展示了Ag-Cu2O-X的制备过程和HRTEM图像,以及Ag-Cu2O-0.10的HAADF-STEM图像和元素分布。
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图2:XRD、XPS和XANES等表征结果,揭示了Ag-Cu2O界面催化剂的组成和表面状态。
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图3:LSV曲线和FE数据,展示了Ag-Cu2O催化剂在CO2RR反应中的优异性能。
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图4:原位拉曼光谱结果,证实了Ag/Cu2O界面结构对CO覆盖率和质子供体覆盖率的影响。
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图5:DFT计算结果,揭示了CO在Ag和Cu位上的吸附能,以及C2H4反应途径关键步骤的自由能。
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