在全球对清洁能源需求不断增加的背景下，电化学合成氨（NH3）作为一种环保、高效的生产方法引起了广泛关注。传统的Haber-Bosch工艺能耗高、排放二氧化碳，因此开发绿色、可再生能源驱动的氨生产技术显得尤为重要。电化学还原硝酸盐（NRA）提供了一种可行的替代方案，但开发高效催化剂以调节反应中的吸附和脱附过程仍然是一个挑战。2024年10月22日，河南师范大学高书燕教授团队与希腊色萨利大学的Panagiotis Tsiakaras教授合作，在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上发表了相关研究，提出了新型Cu-Ni-Al纳米金属玻璃催化剂。
在这项研究中，作者通过热蒸发耦合焦耳加热法成功合成了非晶态的Cu-Ni-Al纳米金属玻璃催化剂。研究表明，Cu50Ni25Al25-NG在-0.15V vs. RHE的电位下展现出卓越的法拉第效率（98.81%）和氨产率（211.14 μmol h−1cm−2）。铝原子的引入显著增强了硝酸盐还原过程中的吸附与脱附能力，同时，研究团队还提出了两种可能的反应机制，丰富了氨合成的催化剂设计思路。
1. 纳米金属玻璃催化剂的创新合成
该研究采用热蒸发和焦耳加热结合的方法成功制备了Cu50Ni25Al25纳米金属玻璃催化剂，有效克服了传统合成方法的局限性。
2. 优异的催化性能
Cu50Ni25Al25催化剂展现出211.14 μmol h−1 cm−2的氨产率和98.81%的法拉第效率，证明了其作为电催化剂的高效性。
3. 双重增益效应
铝原子在催化剂中既增强了NO3-的吸附，又促进了NH3的解吸，从而提升催化剂的整体性能。
4. 反应机制的深入探讨
研究通过原位电化学拉曼光谱揭示了高电位与低电位区域的不同反应机理，为催化剂的设计提供了新思路。
催化剂合成路线图
研究采用热蒸发和焦耳加热相结合的方法制备Cu50Ni25Al25催化剂，流程图展示了从金属丝到非晶态结构的完整合成过程。
催化剂表征结果
SEM和TEM图像显示催化剂均匀分布，并确认其非晶态结构。
电化学性能图
LSV曲线和CA测试结果表明催化剂在硝酸盐还原反应中的高活性与低电阻特性。
稳定性与同位素实验
催化剂在多次循环测试中保持高效能，同时同位素实验证实了其对15N标记硝酸盐的还原能力。
DFT计算结果
DFT计算揭示了铝原子的作用机制，强调了其对催化剂性能的双重贡献。
本研究成功合成了具有优异电化学合成氨性能的Cu50Ni25Al25纳米金属玻璃催化剂。通过创新的合成方法，该催化剂展现了高氨产率和法拉第效率，并在稳定性测试中表现出色。研究深入探讨了催化剂的反应机制，特别是铝原子的双重增益效应，为未来催化剂的设计提供了重要参考。这一研究成果为电化学合成氨领域的发展提供了新的思路和方向。
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