2025年1月2日，阿德莱德大学段晓光副教授和哈工大（深圳）陈以頔副教授在《Nature Communications》期刊在线发表了题为《High-entropy alloys catalyzing polymeric transformation of water pollutants with remarkably improved electron utilization efficiency》的研究论文。该研究提出了一种新型高效催化技术，利用含氮碳材料负载的CuPdFeCoNi合金纳米颗粒（HEA-NPs）催化过一硫酸盐（PMS）降解水中的有机污染物，为水污染治理提供了创新的解决方案，展示了在环境保护和废水处理中的广泛应用前景。
水污染问题日益严峻，寻找高效、环保的水处理技术已成为全球关注的热点。特别是有机废水的处理，需要开发新的催化剂以提升降解效率。高级氧化过程（AOP）在有机污染物的分解和矿化方面扮演着关键角色。然而，现有催化剂的高活性和稳定性仍面临挑战。为了满足日益增长的环保需求，研究人员一直在探索高效且经济的催化剂解决方案。
本研究创新性地提出了含氮碳材料负载CuPdFeCoNi合金纳米颗粒（HEA-NPs）的催化剂，利用该催化剂激活过一硫酸盐（PMS）通过聚合途径降解水中的有机污染物。研究不仅突破了催化剂的合成难题，还通过改进催化反应的机制显著提高了催化性能。
1. 高熵合金催化剂的设计与应用
高熵合金（HEAs）是一种具有多金属位点的材料，在催化反应中显示出良好的性能。本研究成功地将HEA-NPs加载到氮掺杂碳载体上，开创了PMS激活技术在水污染治理中的应用。与传统的单金属催化剂相比，HEA-NPs能够提供更多的活性位点，从而提升催化效率和原子利用率。
2. 选择性催化与高电子利用效率
HEAs-PMS催化系统能够在较宽的pH值范围内实现污染物的超快速去除，并且对水中实际干扰物质具有强大的抗性。研究表明，HEA-NPs能有效降低过一硫酸盐的消耗，在降解过程中通过非矿化机制显著提高了电子利用效率，最高可达213.4%。这一创新不仅减少了PMS消耗，还提高了反应的选择性，特别是通过聚合途径转化酚类物质为高分子量产物，提供了一种新的水处理策略。
3. 理论与实验分析的结合
通过密度泛函理论（DFT）计算和实验分析，研究团队揭示了HEA-NPs中Fe和Co是与PMS复合激活的主要催化位点，而Ni、Cu和Pd则在电子转移过程中发挥了关键作用。研究表明，PMS在HEA上的复合物具有高氧化还原电位，可驱动酚氧化形成苯氧自由基，并通过聚合反应触发高分子聚合物的生成。
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图a：展示了高熵合金催化剂的制备过程，从等摩尔比的金属前驱体到最终的碳基底高熵合金催化剂。
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图b：SEM图像揭示了催化剂的微观结构，显示了高熵合金纳米颗粒在碳基底上的均匀分布。
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图c：高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像展示了催化剂的晶格结构，其中(111)晶面和0.217 nm的晶格间距清晰可见。
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图d：元素分布图显示了Cu、Fe、Ni、Pd、Co在催化剂中的均匀分布。
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图e：X射线吸收精细结构（XAFS）光谱比较了不同催化剂的Cu K边吸收特性。
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图f：傅里叶变换扩展X射线吸收精细结构（FT-EXAFS）谱图揭示了Cu-N、Cu-Cu和Cu-M（M代表其他金属）的配位环境。
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图g：小波变换（WT）分析进一步解析了Cu-Cu和Cu-N的配位距离和配位数。
本研究提出的高熵合金催化剂（HEA-NPs）在PMS激活和水污染物降解中的应用，展示了该催化剂在提高催化效率、降低氧化剂消耗和提高电子利用效率方面的巨大潜力。这一技术不仅为水处理提供了新的解决方案，还在催化剂的设计和合成方面开辟了新的思路。
随着对催化剂结构和反应机制的深入理解，未来有望在更广泛的实际水处理应用中推广这一技术。HEA-NPs催化剂的高效性和环保性将推动水污染治理技术的绿色转型，并为环境保护事业作出更大贡献。
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结合阿德莱德大学与哈工大（深圳）研究的高熵合金催化水污染物的聚合物转化技术，深圳中科精研的焦耳高温加热设备能够提供所需的高温条件，快速加热并稳定控制温度，为催化过程中的PMS活化提供精确支持。该设备的高能效和低排放特性，不仅有助于提升污染物降解效率，还能减少反应过程中的能源浪费和环境污染，符合绿色环保的技术要求。
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