创新膜电极设计:中科院金属所的研究团队开发了一种基于单壁碳纳米管(SWCNT)网络锚定氮掺杂碳包覆高熵合金纳米线(HEA NWs)的一体化膜电极,实现了高效稳定电催化析氢(HER)。
优异的HER性能:该一体化膜电极在酸性介质中表现出42 mV@100 mA cm⁻²的低析氢过电位,并且在500 mA cm⁻²大电流密度下表现出超过1000小时的优异稳定性。
电子转移增强:N掺杂碳层促进HEA NWs与SWCNT之间的电子转移,保护HEA NWs在酸性电解液中不被腐蚀,强化HEA NWs与SWCNT之间相互作用。
图1:HEA NW@NC/SWCNT复合薄膜制备过程示意图
展示了通过液相合成和快热处理两步法制备HEA NW@NC/SWCNT一体化复合薄膜的过程,包括超细HEA NWs在SWCNT网络上的定向生长和表面残留活性剂的快速热解。

图2:HEA NW@NC/SWCNT复合薄膜的结构表征
通过光学照片、SEM、TEM图像及EDS元素分布图展示了大面积柔性自支撑复合薄膜的制备成功,以及超细HEA NWs在SWCNT网络上的定向生长和均匀包覆。

图3:HEA NW@NC/SWCNT复合薄膜在酸性介质中的HER性能
展示了该一体化膜电极在酸性介质中的优异HER性能,包括低过电位、低塔菲尔斜率、低电荷转移电阻和高电化学活性面积。

图4:不同热解温度下的HEA NWs@NC/SWCNT的微观结构和氢吸附能计算
揭示了调控N掺杂碳层结构对HEA NW@NC/SWCNT析氢性能的影响机制,包括碳层厚度与结晶性的控制以及晶格压缩应变对氢吸附自由能的优化。

图5:HEA NW@NC/SWCNT复合薄膜的酸性HER稳定性
展示了一体化膜电极在酸性环境下的优异稳定性,包括循环前后LSV曲线对比、恒定电流密度下的i-t曲线,以及稳定性测试后的TEM照片对比。

本研究成功制备了一种由氮掺杂碳连接的高熵合金纳米线(HEA NW)和单壁碳纳米管(SWCNT)网络构成的集成膜电极(HEA NW@NC/SWCNT)。该电极的核心发现在于氮掺杂碳壳不仅能够调节HEA NWs的电子结构,还能有效防止其聚集、溶解和脱落。在酸性溶液中,HEA NW@NC/SWCNT电极展现出极低的过电位(42 mV,100 mA cm⁻²)和低塔菲尔斜率(21.2 mV dec⁻¹),其质量活性是商业Pt/C催化剂的18倍(0.12 A mg⁻¹Pt)。此外,该电极在500 mA cm⁻²的高电流密度下连续工作1000小时,性能无明显衰减,展现出卓越的稳定性。这一成果不仅为质子交换膜水电解(PEMWE)技术提供了高性能、长寿命的电催化剂新选择,也为绿色氢气的大规模生产带来了潜在的应用价值。未来的研究方向可聚焦于进一步优化电极结构以提高其在更复杂环境下的稳定性,探索更多高性能材料体系,以及推动该技术向实际工业应用的转化。
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