创新合成策略：提出基于金属与碳氧化势差异的热力学设计策略，开发卷对卷碳热冲击技术，实现多元素异质结构催化剂的一体化合成和连续化制造。
高效连续生产：成功合成从单元素到高熵合金、氧化物及其组合的异质结构催化剂，展示对元素分布的精确调控能力。以PtCo@La–TiO₂催化剂为例，验证其在碱性氢气进化反应中的优异性能，并通过大规模连续生产的电极证明该技术的可扩展性。
优异催化性能：PtCo@La–TiO₂催化剂展现出与商业Pt/C相当的活性，过电位仅为15毫伏，远低于其他对比催化剂。此外，该催化剂还表现出更快的反应动力学和优异的稳定性，在100小时的测试中几乎没有电压降。
热力学指导与普遍合成：通过分析Ellingham图，提出基于金属与碳氧化势差异（ΔG M−C Temp）的热力学描述符，用于指导催化剂的合成。基于此，成功合成一系列多元素异质结构催化剂，如HEA-5@TiO₂和Pt@HEO-5。
动态可调性和元素指南：研究发现，某些元素（如Fe、Ni等）的金属/氧化物行为对合成温度极为敏感，可以通过精确控制碳热冲击温度实现其在金属和氧化物相之间的动态迁移。基于这些发现，开发一种元素指导图，将元素分为金属/合金区、氧化物区和动态可调区，为设计多元素异质结构催化剂提供理论依据。
图1：异质结构催化剂的卷对卷合成
图1展示了卷对卷碳热冲击技术用于多元素异质结构催化剂的快速、连续化合成过程。该技术利用焦耳热诱导的高温冲击，将金属和氧化物前驱体混合后滴在碳布上，通过快速加热实现催化剂的一体化合成。图中展示了合成过程的示意图，包括前驱体滴加、焦耳热诱导和催化剂收集等步骤。关键数据包括合成速度（约7米/分钟）和大规模电极的制造（10×100厘米²）。这种技术实现了从单元素到高熵合金、氧化物及其异质结构的催化剂合成，展示出优异的工业级可扩展性。
图2：异质结构催化剂的快速筛选以及PtCo@La-TiO₂的结构表征
研究团队通过调整氧化物载体（如TiO₂）的氧化势，优化催化剂在碱性氢气进化反应（HER）中的性能。图中展示了不同氧化物载体对HER活性的影响，以及氧化势与过电位之间的火山型关系。Pt@TiO₂因其适中的氧化势表现出最佳的HER活性。此外，通过透射电子显微镜（TEM）和能量色散光谱（EDS）分析，揭示了PtCo纳米颗粒均匀分布在La掺杂的TiO₂载体上，形成理想的异质结构。这些结果表明，精确调控元素分布可以显著提升催化剂的性能。
图3：异质结构PtCo@La-TiO₂的催化评价
实验表明，PtCo@La-TiO₂催化剂展现出与商业Pt/C相当的活性，过电位仅为15毫伏，远低于其他对比催化剂。此外，该催化剂还表现出更快的反应动力学和优异的稳定性，在100小时的测试中几乎没有电压降。这些优异性能归因于La掺杂和氧空位的引入，增强了催化剂的电子转移能力和水分子的吸附与解离能力。图3还通过理论计算揭示了氢气生成的反应路径，进一步证实了该催化剂在碱性HER中的高效性。
图4：热力学指导与普遍合成
通过分析Ellingham图，研究团队提出基于金属与碳氧化势差异（ΔG M−C Temp）的热力学描述符，用于指导催化剂的合成。图4a展示了不同元素在1000°C时的氧化势差异，其中正值表示易还原形成合金，负值表示易氧化形成氧化物。基于此，团队成功合成一系列多元素异质结构催化剂，如HEA-5@TiO₂和Pt@HEO-5。此外，图4还展示了氧分压对催化剂结构的影响，验证了通过调节合成条件可以实现元素在金属和氧化物相之间的动态调控。
图5：动态可调性和元素指南
研究发现，某些元素（如Fe、Ni等）的金属/氧化物行为对合成温度极为敏感，可以通过精确控制碳热冲击温度实现其在金属和氧化物相之间的动态迁移。图5d-f展示了不同温度下PtPd@FeNiTiZrOx催化剂的元素分布变化，表明Fe和Ni在高温下倾向于形成金属相，而在低温下则分布在氧化物中。基于这些发现，研究团队开发了一种元素指导图，将元素分为金属/合金区、氧化物区和动态可调区，为设计多元素异质结构催化剂提供理论依据。
本研究深入揭示多元素异质结构催化剂的形成机制，提出基于金属与碳氧化势差异（ΔG M−C Temp）的热力学描述符，指导多元素异质结构的设计与合成。开发卷对卷碳热冲击技术，实现多元素异质结构催化剂的快速（~7米/分钟）和大规模连续化制备。成功合成一系列具有优异性能的多元素异质结构催化剂，通过动力学调控实现元素分布的精确控制，识别出金属、氧化物及动态可调区域，为合理构建多元素异质结构提供理论依据。本研究为多元素异质结构催化剂的快速合成和跨尺度制造提供热力学指导和先进制造方法，展示其在多步催化过程中的广阔应用前景。未来研究将优化催化剂组成和结构以提升其在复杂反应中的性能，探索更多元素组合以拓展应用领域，开发更高效的连续化制造工艺以满足工业生产需求。
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