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北京化工大学《ACS Catalysis》:Ni沸石封装协同焦耳加热实现330小时无失活甲烷重整,创纪录合成气产率

北京化工大学《ACS Catalysis》:Ni沸石封装协同焦耳加热实现330小时无失活甲烷重整,创纪录合成气产率 中科精研材料制备技术研究院
2025-10-13
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导语
甲烷干重整反应虽能转化温室气体为高价值合成气,但其工业化进程长期受制于高能耗、催化剂烧结与积碳失活等瓶颈。2025年10月10日,北京化工大学李晨耕、朱彦儒等在《ACS Catalysis》上发表重要研究成果。研究团队创新性地将封装型镍沸石催化剂与内部焦耳加热策略相结合,成功构建新型电热催化系统,在未稀释原料气条件下连续稳定运行330小时无失活合成气时空产率达到17850 L/(gNi·h),为高温强吸热反应的节能高效转化提供了全新解决方案。

研究亮点

  • 超长稳定性:在800°C未稀释原料气中连续运行330小时无失活

  • 高效节能:内部焦耳加热实现原位供热,能量利用效率大幅提升

  • 创纪录产率:合成气时空产率达17850 L/(gNi·h),远超传统方式

  • 抗积碳设计:沸石骨架封装有效抑制Ni颗粒烧结与积碳形成

图文解析
图1 通过SEM与TEM表征证实,Ni-CHA样品中Ni纳米颗粒被成功封装于沸石骨架内,粒径分布均匀,展现出优异的限域效应。


图2 的性能对比显示,Ni-CHA在电热DRM条件下表现出远超传统Ni/SiO₂的活性和稳定性,其合成气产率在同类Ni基催化剂中位居前列。


图3 的温度分布测量揭示,内部焦耳加热可实现更均匀的轴向温度分布,避免了传统外部加热存在的热梯度问题。


图4-5 的原位DRIFTS谱图表明,电热条件下Ni与沸石硅醇基团协同形成独特的双齿碳酸盐反应路径,显著提升了CO₂活化效率。




示意图1 系统阐释了硅醇辅助的双齿碳酸盐反应机理,揭示了电流诱导下界面协同促进反应的本质。

技术支撑
本研究的成功实施依赖于以下关键技术与工艺支持:

  • 封装型催化剂制备:精准控制Ni物种在沸石骨架中的嵌入与限域

  • 内部焦耳加热系统:具备稳定电流输出与温度精确调控能力的电热反应器

  • 原位表征平台:集成Operando DRIFTS等先进手段,实时追踪反应路径

  • 高温长效评价体系:可支持800°C条件下数百小时连续运行的测试系统
    该技术路线与沸石封装合成、电热催化及高温反应工程等领域的技术积累高度契合,为强吸热反应的节能转化提供了重要技术支撑。

总结与展望
本研究通过Ni沸石封装与内部焦耳加热的协同策略,成功突破了甲烷干重整反应中的能耗与稳定性瓶颈,实现了创纪录的合成气产率与超长稳定运行。该工作不仅为温室气体资源化利用提供了高效节能的技术方案,也彰显了电热催化在高温强吸热反应中的独特优势。未来,通过探索电流对活性位点的电磁调控机制及在多元反应体系中的适用性,有望进一步拓展电热催化的应用边界。

文献信息
Stable Electrothermal Reforming of Undiluted CH₄/CO₂ by Integrating Encapsulated Ni Nanoparticles with Internal Joule Heating
ACS Catalysis, 2025, 17645-17657
DOI: 10.1021/acscatal.5c04632


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