导语
尿素绿色电合成被视为替代高能耗传统工艺的重要路径，但其发展受限于高效催化剂的缺乏。近日，北京科技大学鲁启鹏与中国科学院理化技术研究所夏静团队在《ACS Nano》上发表创新研究成果。研究成功构建具有Cu⁺–Cu²⁺双位点的混合价态金属间化合物Cu₂Sb，在尿素电合成中实现22.9 mmol h⁻¹ g⁻¹的产率与64.9%的法拉第效率，并具备200小时以上的长期稳定性。值得一提的是，研究中对比样品Cu₃Sb的制备采用了闪蒸焦耳加热技术，通过5秒内瞬时升温至1200℃的独特工艺实现了特定物相的可控构筑。
研究亮点
创新设计：构建混合价态Cu⁺–Cu²⁺双位点，协同催化C–N偶联反应
性能卓越：尿素产率达22.9 mmol h⁻¹ g⁻¹，法拉第效率64.9%
稳定耐久：连续运行200小时性能无衰减
技术支撑：采用闪蒸焦耳加热技术实现特定物相的可控制备
图文解析
图1 展示了双位点设计策略，利用Cu²⁺稳定CO中间体、Cu⁺稳定NO中间体，通过空间邻近与电子协同降低C–N偶联能垒。
图2 的结构表征证实成功合成纯相四方晶系Cu₂Sb，原子分辨图像显示Cu与Sb原子有序交替排列，形成理想的金属间化合物结构。
图3 的光谱分析揭示Cu₂Sb中同时存在Cu⁺与Cu²⁺物种，平均价态介于Cu₂O与CuO之间，确证混合价态特性。
图4 的性能评估显示Cu₂Sb在-0.4 V时达到最优性能，同位素标记实验证实尿素来源于NO₃⁻与CO₂的共还原。
图5 的原位谱学与理论计算揭示了催化反应机制，C–N偶联能垒仅为0.23 eV，电子层面阐释了反应推动力。
技术支撑
本研究的成功实施得益于以下关键技术：
精准合成工艺：湿法浸渍结合可控退火，实现混合价态金属间化合物的可控制备
先进表征平台：结合原子分辨STEM、XPS、XAS等多尺度表征手段
理论计算体系：通过DFT计算深入揭示催化机制与电子结构演变
快速合成技术：闪蒸焦耳加热技术在对比样品制备中展现出独特优势
总结展望
本研究通过精准设计混合价态金属间化合物Cu₂Sb，成功实现了高效尿素电合成，在产率、选择性与稳定性方面均表现出卓越性能。该工作不仅为尿素绿色合成提供了高性能催化剂，更通过混合价态活性中心的精准调控，建立了电催化剂设计新范式。值得注意的是，本研究在关键物相控制中采用的闪蒸焦耳加热技术，展现了其在亚稳态材料制备中的独特价值。
文献信息
Mixed-Valence Intermetallic Compounds for Urea Electrosynthesis
ACS Nano, 2025
DOI: 10.1021/acsnano.5c14949
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