导语
面对亿万吨废旧锂电池带来的资源与环境压力，传统的“降级回收”方法能耗高、价值低，而直接再生技术又难以处理结构严重劣化的正极材料。同济大学王超、魏学哲、华中科技大学黄云辉及北京大学陈继涛等合作团队在《自然·通讯》上发表一项颠覆性回收策略。研究采用闪蒸焦耳加热技术，在1200°C下仅用10秒，便将废旧LiCoO₂（LCO）正极材料快速转化为具有反萤石结构的高性能锂补偿剂Li₆CoO₄。为解决其空气敏感性问题，团队进一步开发了硫包覆工艺，所得复合材料（L6CO@S）作为添加剂，使石墨||LiFePO₄全电池在循环1400次后容量保持率高达91.4%。生命周期评估显示，该策略能耗较传统方法降低一个数量级，且具备显著的经济优势，为电池回收的“升级再造”提供了高效、高值化的全新解决方案。
研究核心亮点
颠覆性策略：提出“闪蒸焦耳热转化+硫包覆稳定化”的集成策略，实现废旧正极10秒内的极速升级再造，而非降级回收。
卓越性能：制备的锂补偿剂使全电池实现超长循环寿命（1400次，容量保持率91.4%） 与超高平均库仑效率（99.993%）。
双重稳定机制：硫包覆层既作为物理屏障提升空气稳定性，又通过化学锚定作用，近乎完全抑制脱锂过程中的氧气释放这一关键安全隐患。
经济环保：技术经济与生命周期分析表明，该路线在能耗、碳排放和单位原料利润上均显著优于传统火法、湿法及直接再生工艺。
图文解读
图1：从废旧LCO到L6CO的快速升级再造
透射电镜显示，废旧LCO存在严重的层状结构滑移与表面相变。研究采用闪蒸焦耳加热技术，将其与氧化锂混合，在10秒内快速、完全地转化为纯相Li₆CoO₄。电化学测试表明，该材料具有约3.2 V的适宜分解电位和高达856 mAh g⁻¹的补偿容量，且对不同劣化程度的废料均表现出一致的性能，普适性极强。该过程巧妙利用电极残留的碳和粘结剂作为还原剂，实现了锂、钴元素的近100%回收。
图2：硫包覆提升材料空气稳定性的验证
通过低温热处理，在L6CO颗粒表面构建了均匀的非晶硫包覆层（约20 nm）。该包覆层极大改善了材料的空气稳定性：在30%湿度空气中暴露72小时后，未包覆样品严重碱化，容量骤降；而包覆样品质量变化微小，容量保持率超过92%。接触角测试和理论计算表明，硫层显著增强了材料疏水性，并大幅降低了水分子和二氧化碳在其表面的吸附能，从而从物理和化学层面阻隔了降解反应。
图3：硫包覆抑制氧释放的化学机制
在线电化学质谱分析直观显示，未包覆的L6CO在充电时会释放氧气和二氧化碳，而硫包覆样品则几乎完全抑制了所有气体析出。通过X射线吸收谱等分析发现，充电过程中，包覆层中的单质硫被氧化为稳定的硫酸根，这一过程“捕获”了正极脱锂时释放的活性晶格氧，将其转化为热力学更稳定的硫酸锂，从而从根本上消除了氧气释放的根源。
图4：作为锂补偿剂的电化学性能
在石墨||磷酸铁锂全电池中添加少量L6CO@S，首次充电即可高效补充活性锂。长循环测试表明，其性能远超未添加或添加未包覆样品的电池。原位电化学阻抗和超声成像技术证实，L6CO@S能有效抑制因产气导致的电极结构破坏和阻抗增长，保证了电池的长期稳定性。该策略在软包电池中也被成功验证，展示了工业化应用潜力。
图5：技术经济与生命周期对比分析
系统的模型分析表明，本升级再造策略在多个维度具备压倒性优势。其能耗和温室气体排放均为所有对比路线中最低。尽管因补锂带来原料成本，但产物作为高附加值锂补偿剂，其预估市场价格远低于同类商用材料，使得该路线实现了最高的单位质量利润，在环保性与经济性上取得了最佳平衡。
行业价值与展望
本研究突破性地将电池回收从“提取有价金属”的传统思维，升级为“制造高性能材料”的高值化范式。它不仅提供了一种能在10秒内完成转化的极速回收技术，更通过巧妙的材料设计，解决了升级产物在实际电池应用中的氧气释放与空气不稳定两大核心痛点。这项成果标志着锂电池回收技术向高效、低碳、高经济效益迈出了关键一步，为构建可持续的电池闭环产业链提供了强有力的技术支撑。未来，该“快速转化+界面稳定”的策略有望拓展至三元材料等其他废旧正极体系，并推动连续化生产设备的开发。
文献信息
Ganxiong Liu, Quan Nie, Wang Wan, et al. Flash upcycling of spent LiCoO₂ into oxygen-suppressed lithium-replenishing agent for high-performance batteries. Nat. Commun. 17, 41 (2026).
https://doi.org/10.1038/s41467-025-67496-9
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