导语
在催化材料制备与反应过程中，如何实现节能降耗与性能提升的双重目标，是推动绿色化工发展的关键挑战。传统煅烧工艺能耗高、周期长，且基于热力学平衡的合成方法难以对催化剂缺陷结构进行动态调控。
针对这一难题，北京科技大学易红宏教授与赵顺征副教授团队在环境工程领域顶级期刊 《Chemical Engineering Journal》 上发表了题为 “Joule heating-driven defect engineering for energy-efficient catalyst preparation and enhanced catalytic acetone oxidation” 的研究论文。该工作创新性地提出一种 “双模态焦耳加热”策略，将焦耳热技术同时应用于催化剂制备与反应两个阶段。在制备阶段，仅用 1分钟 完成传统马弗炉需要 2小时 的煅烧过程，能耗降低约 98%；在反应阶段，施加电流构建“电-热”耦合场，动态调控催化剂缺陷态，使其在 121°C 的低温下即可实现 90% 的丙酮催化氧化效率。该研究通过系列原位表征，揭示了电流诱导缺陷再生的微观机制，为挥发性有机物的高效节能催化去除提供了全新解决方案。
研究核心亮点
⚡ 双模态创新策略：首次将焦耳热技术系统性地整合为 “节能制备” 与 “载流增强” 双功能平台，同时攻克了制备能耗高和反应活性受限两个瓶颈。
🔥 颠覆性节能效益：在催化剂载体制备环节，以 1分钟焦耳热煅烧 替代传统 2小时马弗炉处理，能耗降低约 98%，展现了巨大的工业化节能潜力。
🎯 卓越催化性能：在 电流辅助催化模式 下，所制备催化剂实现 121°C（T₉₀） 的低温高活性，性能显著优于传统热催化模式及同类文献报道。
🔬 机制深度阐释：综合运用原位拉曼、原位X射线吸收谱等多种先进表征，首次清晰揭示了反应过程中电流动态诱导 Mn³⁺比例提升、晶格畸变及氧空位生成的原位缺陷再生机制。
图文解析
图1：双模态焦耳热驱动策略示意图
本图提纲挈领地展示了整个研究的核心设计理念。策略分为两个关键阶段：
制备模式（节能）：利用导电泡沫镍基底产生的焦耳热，在分钟级时间内将镍铁层状双氢氧化物前驱体快速转化为氧化物载体，替代耗时长的传统炉管煅烧。
反应模式（增强）：在催化氧化过程中对催化剂施加电流，形成独特的 “电-热”协同场，动态调控催化剂表面状态，从而大幅提升对丙酮等VOCs的氧化性能。该示意图明确了焦耳热在本工作中“一体两面”的创新角色。
图2：催化剂的制备流程、微观形貌与物相结构
本图系统展示了催化剂的构建过程与多级结构。制备流程（图2a）包括：在泡沫镍上水热生长NiFe-LDH前驱体；采用脉冲焦耳热快速煅烧（400°C， 1 min）将其转化为NiFe-LDO载体；最后水热负载花状δ-MnO₂活性层。SEM图像清晰呈现了泡沫镍的三维骨架（图2b,c）、煅烧后LDO的均匀薄膜（图2d）以及最终催化剂表面交联的MnO₂纳米片（图2e）。EDS元素面分布图（图2f,g）证实Mn、Ni、Fe元素的均匀分布。XRD图谱（图2h）则物相确认了从LDH到LDO的成功转化及δ-MnO₂的成功负载。
图3：焦耳热诱导的电子结构优化与动态缺陷表征
本图通过多谱学分析揭示了焦耳热制备与电流辅助的独特优势。电化学测试（图3a）表明，焦耳热制备的催化剂电荷转移能力更优。XPS分析显示，其表面具有更高比例的 活性Mn³⁺物种（图3b）和吸附氧物种（图3c）。H₂-TPR测试（图3d）发现，在通电条件下催化剂的还原温度显著降低，表明其氧化还原能力被电流动态增强。最具说服力的是原位拉曼光谱（图3e-h）：随着通电功率增加，MnO₂的特征峰发生显著红移与宽化，直接证实了反应过程中电流诱导产生了晶格畸变与氧空位，使催化剂处于一种高活性的动态缺陷状态。
图4：催化性能、能耗对比与长周期稳定性
本图以详实的数据全面评估了该策略的综合效益。性能测试（图4c）显示，在传统纯热催化模式下，两种催化剂活性相近；而一旦切换到电流辅助模式，性能发生质的飞跃：由焦耳热制备的催化剂（Mn/LDO-E/NF）在 121°C 即可实现90%丙酮转化，活性较传统煅烧催化剂提升约1.5倍。动力学分析（图4d）表明该模式显著降低了表观活化能。能耗对比（图4e）量化了其节能优势：焦耳热预处理节能 99.7%，反应升温过程节能 98%。此外，催化剂在电流辅助模式下展现了超过72小时的优异稳定性（图4f），性能优于多数文献报道（图4g）。
图5：基于Mars-van Krevelen机理的反应路径研究
为探究反应机制，研究通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱追踪了反应过程（图5a,b）。在无氧条件下，检测到乙酸根、甲酸盐等中间物种的积累；而在有氧条件下，这些中间体可被完全氧化为CO₂和H₂O。这证实反应遵循 Mars-van Krevelen（MvK）机理：挥发性有机物分子被催化剂晶格氧氧化，同时产生氧空位；气相氧分子随后补充氧空位，完成催化循环（图5c）。电流的引入，很可能通过增加氧空位浓度和提升晶格氧迁移率，加速了这一循环。
图6：原位XAFS揭示电流对活性中心原子结构的动态调控
为从原子尺度捕捉电流的动态作用，研究采用了原位X射线吸收精细结构谱。通过对Mn K边EXAFS振荡函数（图6b,d,f）的分析及线性组合拟合（图6c,e,g）发现，在电流辅助催化过程中，催化剂中锰的平均价态下降更显著（更多Mn⁴⁺还原为Mn³⁺），且其局域配位结构（Mn-O和Mn-Mn键）的无序度显著增加。这一结果直接证明，施加的电流能够动态地调控活性金属中心的电子态和局部配位环境，创造出更多高活性的缺陷位点，从而从本质上提升了催化剂的本征活性。
总结与展望
本研究成功开发并验证了一种集“绿色制备”与“过程强化”于一体的双模态焦耳加热策略。该策略在科学上突破了传统热处理的平衡限制，利用电流的瞬时能量输入，实现了催化剂缺陷结构的节能、快速构筑与动态、原位再生；在工程上，它同时大幅降低了制备能耗与反应温度，展现了显著的工业应用前景。
这项工作为催化材料的设计提供了新范式：即利用外场（电、光、力等）动态调控催化剂的“工作状态”，而非仅仅优化其“初始状态”。展望未来，该策略极具拓展潜力：
材料体系拓展：可应用于其他导电基底（如金属泡沫、碳材料）负载的各类金属氧化物催化剂体系。
反应类型拓展：探索其在CO₂还原、氮氧化物消除等其他重要催化反应中的普适性。
智能调控升级：结合机器学习与自动控制，实现对焦耳热脉冲参数（电压、频率、占空比）的智能优化，以期对缺陷类型与浓度实现精准、按需的动态调控，推动催化科学迈向原子级精准设计与实时操控的新阶段。
文献信息
Zhu, R.; Chen, K.; Tang, X.; Zhao, S.; Gao, F.; Zhao, P.; Zhang, T.; Yi, H. Joule heating-driven defect engineering for energy-efficient catalyst preparation and enhanced catalytic acetone oxidation. Chem. Eng. J. 2026, *496*, 173428. DOI: 10.1016/j.cej.2026.173428.
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