文章导读
自旋倾斜促进垂直耦合Fe₃GaTe₂/CrSBr磁性范德华异质结构中交换偏置的调控
研究背景
交换偏置（EB）效应主要表现为磁滞回线的偏移，源于铁磁（FM）层与反铁磁（AFM）层界面交换耦合对FM层的钉扎作用。自Meiklejohn和Bean首次实验观测到EB以来，已有半个多世纪的历史。传统上，研究人员主要关注FM和AFM层自旋方向平行的EB现象。Koon提出另一种观点，认为当补偿AFM层的自旋方向与FM层垂直时，EB也可能通过“自旋翻转耦合”和场冷却过程中的轻微自旋倾斜实现。这些发现为其在磁随机存取存储器、磁电器件、磁传感器等领域的潜在应用奠定了基础。然而，由于传统生长方法中界面粗糙度和缺陷的存在，EB现象仍存在较大争议，凸显了不同理论模型的局限性。因此，设计高质量FM/AFM界面以揭示其内在机制至关重要，同时也对提升器件性能具有重要意义。
近年来，基于二维（2D）磁性材料的范德华（vdW）异质结构为研究低维自旋相互作用提供了新机遇。其中，三元铁基碲化物FeₓMTe₂（x = 3, 5; M = Ge, Ga）作为铁磁层在EB研究中备受关注。已有报道称，通过激光冲击退火或热循环方法减小层间间隙可增强界面钉扎效应，显著提高EB场。此外，EB的调控策略包括元素掺杂、电栅调控、离子插层和训练场等。值得注意的是，CrSBr等具有非补偿面内磁化的2D AFM材料为研究自旋正交型EB提供了可能。然而，垂直耦合磁性异质结构中的详细机制和有效调控仍不明确。
本研究采用干法转移技术成功构建了具有自旋正交构型的FGaT/CrSBr范德华异质结构。通过反常霍尔效应（AHE）测试，在2K低温条件下观测到高达1730 Oe的EB效应。研究发现，通过调控冷却磁场可实现EB场的符号反转和幅值精确调控。进一步采用非对称磁场扫描方法，实现了对EB场方向和强度的双重操控。理论分析表明，该效应源于垂直耦合磁性异质结构中的自旋倾斜机制。该工作不仅为低维复杂自旋体系的EB机理研究提供了新平台，更为自旋电子器件开发开辟了新途径。
研究内容
1. CrSBr/FGaT异质结器件的基本表征
图1. FGaT/CrSBr异质结构基本表征：(a)沿a轴观察的CrSBr和FGaT晶体结构；(b)CrSBr/FGaT异质结器件示意图；(c)典型器件光学图像（h-BN封装）；(d)532 nm激光激发的拉曼光谱；(e)单层FGaT的温度依赖AHE曲线；(f)2K下CrSBr沿易轴(b轴)和难轴(c轴)的磁输运特性；(g,h)原子级分辨率STEM图像（标尺1nm）；(i)异质结截面HAADF-STEM图像（标尺20nm）；(j)对应区域的EDS元素分布图。
FGaT是一种居里温度高达350 K且具有垂直磁各向异性的铁磁金属，非常适合下一代低功耗磁电子和自旋电子器件应用。本研究选择FGaT作为FM层，CrSBr作为AFM层，通过干法转移技术制备异质结后，两者之间形成范德华相互作用。图 1a 展示了 CrSBr 和 FGaT 的晶体结构，图 1b、c 分别为典型器件的示意图和光学图像。图 1d 显示了单个 CrSBr 和 FGaT 的拉曼光谱。CrSBr的拉曼光谱显示出明显的面外振动模式，而FGaT的面内和面外振动模式与文献一致。厚度约50nm的FGaT薄片在170K和2K下的AHE测试显示矫顽场分别为0.8T和0.2T（图1e）。同时，100nm厚的CrSBr薄片在2K下沿b轴和c轴的磁输运特性与已有研究相符（图1f）。通过STEM和EDS表征（图1g-j）分析证实了异质结构的高质量界面。
2. 场冷却过程中的AHE测量
图2. 场冷却过程的EB效应：(a)正向场冷却(PFC,0.05-0.6T)和(b)负向场冷却(NFC,-0.05至-0.6T)下的EB效应；(c)PFC和NFC下EB场(HEB)随冷却场的变化；(d)器件HEB和矫顽场(HC)的温度依赖性。
通过反常霍尔效应（AHE）测量，我们观察到在低冷却场（0.05 T）下出现正EB（830 Oe），而在较高冷却场下则表现为负EB（图2a），此外，我们还检查了负场冷却（NFC）过程后的磁滞回线。如图 2b 所示，在某个临界负场附近观察到了类似的交换偏置符号切换行为。图 2c 总结了HEB随正负冷却场的变化情况。值得注意的是，在 0.1 至 0.6 T 的较高冷却场范围内，HEB的大小在特定范围内波动，而非如先前报道那样呈现简单的下降趋势。重要的是，当冷却场的绝对值降低到 0.1 T 以下时，交换偏置的方向开始改变。EB场（HEB）随温度升高而降低，并在50 K以上消失（图2d），定义了器件的阻塞温度。
3. 冷却场调控EB现象的直观模型
图3. 不同正冷却场下EB产生的可能机制：(a)小正场冷却(SPFC)产生正EB；(c)常规PFC产生负EB；(b)SPFC初始态：呈现FGaT体相-界面分离结构，J2作用显著；(d)PFC初始态：显示CrSBr非补偿自旋对FGaT的钉扎效应，J1主导：自旋构型说明："i"至"iii"和"i'"至"iii'"分别对应AHE回线中的特征状态；红色箭头：CrSBr层自旋方向；蓝色/黑色箭头：FGaT层自旋方向；绿色箭头：CrSBr与FGaT界面相互作用J1；橙色箭头：FGaT界面与体相相互作用J2
如图 3 所示，我们提出了一种可能的界面自旋构型，我们将这种自旋正交型磁性异质结构中的EB效应归因于层间自旋倾斜效应。在低冷却场下，FGaT层中的多畴态和层间相互作用（J2)导致正EB；而在高冷却场下，CrSBr层的非补偿自旋对FGaT的钉扎，导致负EB。
4. 非对称场扫描模式下的EB调控
图4. 非对称场扫描调控EB效应：(a) 固定正初始场并施加不同负中间场的典型扫描曲线，(c) 固定负初始场并施加不同正中间场的典型扫描曲线。(b) 包含各种正初始场和负中间场的正协议彩色图，(d) 包含各种负初始场和正中间场的负协议彩色图，两者的绝对值范围均为 0.4至1.0T
在2 K下，通过非对称场扫描方法，我们实现了对EB符号和强度的调控。采用固定初始场（B+=0.6T）配合不同负中介场（-0.85T至-0.4T），成功实现EB符号从正到负的完全反转（图4a）。当固定正初始场，负中介场从-1T渐变至-0.4T；而固定负初始场，则观察到相反的趋势（图4c）。图4b和图4d彩色映射图清晰显示EB符号转换边界。当B+＞B-时，CrSBr自旋沿c轴分量保持与B+平行，导致HEB＜0；反之则导致HEB＞0。最后，我们认为由反铁磁自旋倾斜引起的非对称调制行为在这种基于FexMTe2的自旋正交异质结中普遍存在，并且堆叠不同种类的反铁磁材料将有助于丰富交换偏置效应的数据库。
本研究在垂直耦合的2D磁性异质结构中发现了EB效应，测得的偏置场高达 1730 Oe；在这种结构下，我们通过使用不同的冷却场或无需冷却场的非对称训练场，实现了对EB的符号和强度的调控。这一现象源于AFM CrSBr层中的自旋倾斜和FM FGaT层中的多畴效应。我们的工作为探索界面自旋相互作用及其调控提供了新平台，并为新型自旋电子器件应用指明了方向。
本文中使用我司 “ E1-G 二维材料金相显微转移系统” 将剥离的FGaT薄片精确转移到已制备好的霍尔条电极上（图1）。
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原文链接
Spin Canting Promoted Manipulation of Exchange Bias in a Perpendicular Coupled Fe3GaTe2/CrSBr Magnetic van der Waals Heterostructure
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c14452
