导读
2018年，南京大学张勇教授、肖敏教授、祝世宁院士领衔的科研团队，联合中国科学技术大学吴东教授，开发出飞秒激光擦除铁电畴技术，首次成功制备出三维铌酸锂（LiNbO3）非线性光子晶体（Nonlinear Photonic Crystal，简称 NPC）【详见两江科技评论公众号2018年8月24号推送文章——传送门：南大Nat. Photonics：激光“雕刻”3D非线性光子晶体】。近日，他们又在实验上演示了第一个三维NPC应用：三维非线性光束整形，其效率相较于传统的二维方案提升了两个数量级。相关工作以“Efficient nonlinear beam shaping in three-dimensional lithium niobate nonlinear photonic crystals”为题于2019年9月13日发表在Nature Communications 10, 4193 (2019)上。
非线性光束整形技术可以在频率转换的同时完成对非线性光束的波前调制，制备出非线性聚焦光斑、非线性涡旋光束、非线性不衍射光束等。之前，受限于一维和两维非线性光子晶体的调制维度，非线性光束整形往往难以满足相位匹配条件，所以非线性转换效率较低。而在三维非线性光子晶体里面，全空间维度非线性系数调控使得高效非线性光束整形成为可能。
利用三维NPC的三个自由度，通过非线性全息和周期结构阵列的设计方案，可以实现高效的非线性光束整形。以LiNbO3晶体为例，传统实现全波前的调制是在晶体的x-y平面内通过电极化等方法进行二维二元相位调制（图1 a），当基频光沿z方向通过晶体后，就可以获得经整形后的倍频光。但由于相位失配和d22系数较小，1mm长度晶体的转换效率通常低于
。该研究中，科研人员采用飞秒加工的方法在LiNbO3中制备三维非线性光子晶体（图1 b），可以利用LiNbO3的最大非线性系数d33：通过选择在x-z面内进行非线性波前调制，在y方向周期性分布以提供额外的倒格矢来弥补基频光与倍频光在传播方向上的相位失配，从而满足准相位匹配条件，提高转换效率。
图1 3D NPC设计原理。 a 基波通过二维非线性叉形光栅后产生的Raman-Nath衍射的示意图以及在不同衍射级次上存在的波矢失配；b 基波通过三维非线性叉形光栅后产生的二级Raman-Nath衍射的示意图以及在第二级次上的相位匹配。
为了验证这一理论，研究人员在5% MgO掺杂的LiNbO3单晶中设计了三维NPC，分别用来产生二次谐波涡旋光束和厄米特-高斯（简称HG）模式光束。图2展示了三维非线性叉形光栅和高效产生携带不同拓扑荷的二次谐波涡旋光。图2a 给出了利用非线性切伦科夫共聚焦显微镜得到的结构图，结构尺寸为 45μm (x)×45μm (y)×45μm (z)，其中x向和y向的调制周期均为3 μm，所提供的倒格矢Gx = Gy = 2π/3 μm-1。当基频光沿晶体y向射入，偏振方向沿z向时，对应的±1、±2和±3级匹配波长理论值分别为819nm，801nm，776nm。图3a给出了基波强度不变时，不同级次二次谐波强度随基波波长的变化，可以看到各级次满足准相位匹配的波长为820nm，802nm，781nm，与理论值基本相符。同时，可以观察到在±1、±2和±3级次上分别得到拓扑荷为±1、±2和±3的涡旋光（图2b-2d）。图3b给出了在各级次匹配波长下，二次谐波强度随基波强度的变化。当基波功率为1.2W时，±1、±2和±3级次的倍频转换效率分别可以达到2.8×10-5、2.7×10-5和0.44×10-5。
图2 3D非线性叉形光栅的远场衍射图 a 基于Čerenkov型二次谐波共聚焦显微镜得到的3D结构x-z和x-y面的图像；b-d ±1 ，±2，±3衍射级次增强所对应的基波820nm，802nm，781nm入射下的Raman-Nath衍射图。
图3 3D叉形光栅倍频转换效率。 a 二次谐波强度随基波波长的变化；b 二次谐波强度随基波强度变化的关系。
除三维叉形光栅以外，研究人员还设计了一种可以将基模高斯光转换为二次谐波HG模式的结构。图4a给出了结构的三维示意图和二次谐波共聚焦显微镜得到的x-z截面图，结构尺寸为32μm (x)×90μm (y)×32μm (z)，其中y方向30个周期，周期为3μm，第一级次匹配波长的理论值为819nm。二次谐波强度随基波波长的变化如图4c所示，第一级次的实际匹配波长为818nm，与理论值吻合。818nm的基波沿晶体y向射入，远场衍射可以看到±1级次上出现了HG(1,1)模（图4b）。图4d给出了二次谐波强度随基波强度变化的关系，当基波功率为1.2W时，+1（或-1）级次的倍频转换效率可以达到3.97×10-4. 转换效率比电极化制备的二维NPC提升两个数量级。
图4 HG模式的产生。 a 3D结构示意图和二次谐波共聚焦显微镜得到的x-z截面图；b 基波波长为818nm时二次谐波衍射图；c 二次谐波强度随基波波长的变化；d 二次谐波强度随基波强度变化的关系。
三维NPC中的高效非线性光束整形展现了其对非线性光波的精确三维操纵功能，可以进一步扩展至三维非线性全息、高维光子纠缠态的产生等。不仅如此，几十微米尺寸的三维NPC同时具有频率转换和光场调控功能，也将是光子芯片上高维集成光源的潜在选择之一。
南京大学为论文第一单位，南京大学魏敦钊博士、顼晓仪同学和中国科技大学汪超炜博士为共同第一作者，通讯作者为张勇教授，吴东教授和肖敏教授。该项研究工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、固体微结构物理国家重点实验室和人工微结构科学与技术协同创新中心的支持。
文章链接
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12251-0
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