撰稿人：朱学艺
导读
近日，来自成都电子科技大学的姚佰承、饶云江教授，以及加州大学洛杉矶分校的Chee Wei Wong教授等人成功研制了一种用于生化检测的Fabry-Perot染料共振器。该结构包含部分还原氧化石墨烯（prGO）内涂层，从而使腔内荧光共振能量转移（FRET）具有化学选择性。此外，通过消除噪音的拍频和锁定外差检测（Hz级精度）来测量模式间干扰，研究人员获得了对多巴胺、尼古丁和单链DNA检测的单分子级灵敏度。相关成果以” Biochemical sensing in graphene-enhanced microfiber resonators with individual molecule sensitivity and selectivity” 为题发表在《Light: Science & Applications》上。
能够检测和跟踪生化分子的光学传感器是一种强大的工具，在环境分析、医学诊断等领域具有重要的作用。生化传感的最终目的是实现超高灵敏度和高度选择性。石墨烯是一种具有出色的光电可调性的二维材料，能够构建具有化学可调性的传感平台，从而显着提高性能，实现通用并且灵活可调的集成化设备。近来，研究人员已经开发了一系列最新的传感方案。例如，利用微腔中基于纳米散射的模式劈裂或偏移，或者利用光热吸收-激发的Fano共振，已经很好地实现了单个纳米颗粒/分子检测。利用微纳米线以及聚合物纤维光栅中倏逝场增强散射、暗场中的干涉照明以及相干反斯托克斯拉曼光谱，也能够很好地实现单纳米颗粒/分子检测。此外，通过打破非厄米模式简并形成的奇异点，可以进一步提高微谐振器传感器的灵敏度。灵敏度和选择性是光学传感器的重要性能指标。为了解决这个问题，标记目标是一种常见的方法，将传感器功能化以进行无标记检测也是一种提高选择性的方式。
石墨烯及其衍生材料在凝聚态物理、材料科学、光电子学、力学和生物化学等领域取得了令人瞩目的进步。尤其是在传感研究中，基于石墨烯材料的设备由于其出色的表面载体活性、狄拉克-费米子可调性、原子柔性和快速响应性，为生化检测提供了极其优异的平台。与已广泛用于设备中的石墨烯原子晶体相比，具有丰富官能团的氧化石墨烯（GO）在功能化方面更具通用性。但是，由于其亲水性，将GO薄膜应用于高度集成化的设备上是很困难的。
研究人员通过在毛细管准直的微流控染料谐振器上沉积部分还原的氧化石墨烯（prGO）从而构成光子生物传感器。功能化的prGO仅与特定的目标分子相互作用，从而为荧光共振能量转移（FRET）提供化学选择性，进而为模间干扰提供光学增益。 prGO上的分子相互作用还引起纵向传输模式之间的光谱移位，从而使高精度光电外差干涉测量法和消除噪声的锁定放大系统中的单个分子能够感应。在实验中，研究人员用三种类型的功能性共振分子研究了基本的生化目标，多巴胺（一种典型的神经递质），尼古丁（一种典型的生物碱）和ssDNA（脱氧核糖核酸，一种具有丰富氨基的长链遗传物质）。这三个物种都具有相对较大的键合能，可以在prGO中进行染料-靶标交换。
图 1（a）结构示意图。（b）FRET感应过程。（c）FP谐振器中的径向模式分布。（d）功能化的部分还原氧化石墨烯。（e）传感-目标对的测量结果。
图 2 （a）实验装置示意图。（b）利用拍频检测部分还原氧化石墨烯中的选择性FRET。（c）RF信号测量。（d）频率响应波特图。（e）利用锁相放大器增强信噪比。
图3（a）具有不同功能的传感器分别应用于多巴胺、尼古丁和单链DNA。（b）对于不同目标分子的传感器的传感性能。
图4 （a）由于传感器腔中的Rh6G-prGO-目标相互作用所导致的拍频移。（b）荧光技术统计直方图。（c）不同温度变化下的开/关计数。（d）prGO传感器的漂白时间。（e）prGO-FP传感器腔的可重复使用性。
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来源：中国光学
文章链接
https://www.nature.com/articles/s41377-019-0213-3
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