撰文|李耀龙
导读
近日，北京大学物理学院介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心龚旗煌院士团队与日本北海道大学电子研究所Hiroaki Misawa教授团队合作，在局域表面等离激元光子学研究中取得重要进展。他们利用超高时空分辨的光发射电子显微镜（PEEM），从近场微观角度揭示了金纳米二聚体体系局域表面等离激元近场增强与退相干时间（dephasing time）的关联性。相关成果于2020年4月24日发表在物理学重要期刊《物理评论快报》（Physical Review Letters, DOI:10.1103/PhysRevLett.124.163901）上。
金属纳米颗粒的局域表面等离激元共振（LSPRs）在表面增强拉曼散射、高灵敏检测与传感、光催化等领域具有重要应用。LRPRs的性质在这些应用中扮演着重要角色；其中，近场增强和退相干时间是两个关键的参数，并受到各种因素的影响。例如，近场增强受纳米结构形状、尺寸、排列方式、材料等影响；退相干时间取决于弛豫通道，包括辐射、非辐射通道、电子转移等。从应用角度讲，一些领域比较强调近场增强，例如表面增强拉曼散射和光学捕获等；一些领域比较强调退相干时间，例如涉及线宽或品质因子的传感等；还有一些领域越来越需要同时考虑近场增强和退相干时间，例如能量捕获和光催化等。然而，近场增强和退相干时间的协同研究的报道还非常少，尤其在耦合的等离激元体系中。等离激元二聚体结构是最简单的耦合体系。其近场增强已有通过数值模拟、间接的表面增强拉曼散射、直接的光发射电子显微镜等手段的研究报道；其退相干时间也有通过远场光谱线宽和基于三次谐波的自相关测量的研究报道。然而，退相干时间与二聚体间隙的依赖关系，以及更重要的近场增强和退相干时间的关联性仍然尚不清楚。
时间分辨的光发射电子显微镜（TR-PEEM）兼具超高的纳米空间分辨和飞秒时间分辨本领，是研究LSPRs近场增强和动力学的强有力的平台。本研究通过激发波长依赖的和时间分辨的PEEM测量，系统地研究了等离激元二聚体体系地近场增强和退相干时间及其两者之间的关联性。
我们利用电子束曝光技术制备了一系列金纳米结构的二聚体阵列，样品结构示意图和PEEM图像如图1所示。PEEM图像是对光发射（photoemission, PE）信号强度的直接成像，其强度与局域场强度有关，因此能反映LSPRs的模式（热点）分布。通过激发波长依赖的光发射强度测量和基于超短脉冲的光发射自相关测量，我们可以分别获得同一结构的LSPRs的近场增强和退相干时间进而研究其关联性。研究发现这种关联依赖于金纳米结构二聚体的间隙大小（gap size, G）和激发光的偏振方向。如图2所示，对于沿着二聚体的偏振方向，在间隙比较小时，随着间隙减小，近场增强越强，同时退相干时间越短。相反，对于垂直二聚体的偏振方向，如图3所示，随着间隙减小，近场增强反而越弱，退相干时间仍然变短。实验结果与FDTD模拟相符，进而通过和耦合偶极近似理论模型的比较，论证了这种关联性由近场远场耦合和纳米结构在间歇处的光场局域作用共同决定。
图1 金纳米盘二聚体结构示意图，SEM和PEEM图像。(a)结构示意图，D,H和G分别表示直径、高度和间隙尺寸，箭头表示激发光偏振方向（红色箭头：纵向偏振，蓝色箭头：横向偏振）。（b）单个纳米盘SEM图和（c）相应等离激元偶极共振波长760 nm处的PEEM图。（d）G = 25 nm的二聚体结构SEM图和纵向和横向偏振下偶极共振波长对应的PEEM图，共振波长分别是850 nm和750 nm。标尺为500 nm。
图2 纵向偏振下PEEM测量的金纳米棒二聚体结构LSPR近场特性、以及超快动力学。
图3 横向偏振下PEEM测量的金纳米盘二聚体结构LSPR近场特性、以及超快动力学。
此项研究利用超高时空分辨的光发射电子显微镜实验平台，揭示了LSPRs二聚体体系近场增强和退相干时间的关联性。研究结果提供了一个研究LSPRs的新视角，可以自然地拓展到更复杂的耦合结构，并且对实际应用具有启发作用。
北京大学博士生李耀龙和北海道大学特任副教授孙泉是这篇文章的共同第一作者，北京大学龚旗煌院士和北海道大学Hiroaki Misawa教授为共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金委国家重大科研仪器研制项目、科技部重点研发计划、人工微结构和介观物理国家重点实验室、量子物质科学协同创新中心和极端光学协同创新中心、日本文部科学省及日本学术振兴会等的支持。
文章链接
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.124.163901
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