撰稿 | OSANJU 叶欣
导读
近期，来自西班牙的科学家们 Eduardo J. C. Dias, Renwen Yu , F.Javier García de Abajo发表了题为“Thermal Manipulation of Plasmons in Atomically Thin Films” 的高水平论文。纳米级光热效应在癌症治疗、成像和催化中有重要的应用。这些效应还会引起探测光的光学响应的实质性变化，这表明其在全光调制中会有广泛应用。本文章展示了石墨烯，金属薄膜和石墨烯/金属杂化系统从可见光到太赫兹的宽光谱范围内深度大于70％的光热调制能力。设想在皮秒级的时间内使用超快泵浦激光脉冲来提高石墨烯的电子温度，在该时间内，其中红外等离激元共振会发生剧烈的位移和展宽，而相邻金属膜中的可见和近红外等离激元将因热石墨烯电子的存在被严重衰减。该文章已发表在 Light: Science & Applications 期刊上。
研究背景
由纳米结构中的光吸收驱动的热量可用于光热疗法，纳米级成像，数据存储，光催化和光检测。这些重要的应用已在导电材料中有了广泛的研究，这是因为激发了集体电子振荡（等离激元）而使纳米级光热过程的强度大大提高。在等离激元材料中，石墨烯提供了其他引人注目的特性，例如大电场限制和增强，极低的光损耗以及能够电调谐其等离激元的能力。科学家们期望石墨烯在光调制，光检测和传感中的应用。但是，仅在中红外光谱范围内观察到了石墨烯中的等离激元，与技术上吸引人的可见-近红外光谱范围还相差甚远。光热激发是达到可见-近红外等离子体方案的一种方法，但是在这个方向上的实验尝试仅限于中红外。作为将石墨烯吸引人的等离子特性外推到可见-近红外的替代方法，可以预测单层贵金属和由石墨烯形成的杂化体系与几纳米金属膜非常接近，在石墨烯中表现出相对较低的损耗和较大的电可调性。石墨烯和金属薄膜的热光学性质如图1所示，由于石墨烯和超薄贵金属的电子热容与总热容相比较小，对于高达约10J/m3的光学泵浦脉冲注量，晶格保持接近环境温度，这是上限通常用于通过泵浦探针光谱法研究薄膜动力学的范围。结合石墨烯光导率对温度的强烈依赖性，光探针的透射和反射会发生因加热而产生的自由基变化，而由于电子热容量极小且电子声子通常较弱，因此应预期强烈的光热效应在这种材料中耦合，金属表现出较弱的热依赖性。因此，石墨烯，金属薄膜和包含这些材料的混合系统具有强大的潜力，可以在从可见光到太赫兹区域的宽光谱范围内实现较大的光热调制。
图1 石墨烯和金属薄膜的热光学性质
创新研究
该文章从理论上研究了在石墨烯，薄金属和石墨烯/金属杂化膜中借助光吸收辅助的等离激元的热控制。根据对这些材料随温度变化的光学特性描述见图2，结合超快光泵浦下的光电子晶格热流，预测了中红外石墨烯等离子体激元和混合系统的可见-近红外中金属等离激元强度的显着热驱动衰减，并通过绘制平面结构的反射系数可以直接显示这种衰减。该文章进一步提出了一种利用这种依赖性的实用方案，包括对金属进行横向构图，以使传播的外部光可以直接耦合到所述等离激元。文章的结果预测，光泵浦产生的光反射的大调制使用可达到的强度低于损伤阈值水平。石墨烯在这些结构中起着重要作用，由于石墨烯的大光热响，构成超快热光调制基础的这种效应特别强，其中锥形电子能带结构会在适度沉积电子热量的情况下引起光学行为的大变化。过去，石墨烯等离子体激元的频率和强度的光热调制已经得到了广泛的研究，但是它们的适用性仅限于中红外领域。该文章在石墨烯附近添加贵金属膜可以在向下延伸到可见光域的更宽光谱范围内，并达到>70％的相似调制水平见图3-图5。
图2 三种不同的配置下等离激元色散关系的温度依赖性
图3 石墨烯和石墨烯/金属杂化系统中等离激元的光学调制
图4 混合石墨烯/结构化金属系统中等离激元的热调制
图5 金属等离子体激元的热调制
另外，在这些混合结构中的低频声等离激元也变得更加有损。利用这些效应的一种实用方法包括对金属进行横向构图，从而打破能量-动量失配。该文章还设想了超快光调制的应用，可以通过足够小的石墨烯纳米结构中的等离激元封闭将其推到单光子水平。也可以通过利用此处报告的温度相关的等离激元移位来进行光谱分辨的光学传感，当系统在皮秒级的时间内冷却下来时，这将能够连续扫描探头频率。虽然实现了温度引起的光谱偏移可通过温度分布中有限的扩散时间来限制，相关的反射率变化幅度可为约300-3000K的温度范围内的光学传感提供一个可替代的可观特征。此发现为从可见-近红外到远红外的宽光谱范围内的超快光热光调制开辟了一条有希望的途径。该研究成果以” Thermal Manipulation of Plasmons in Atomically Thin Films”为题在线发表在Light: Science & Applications。
文章信息：
https://www.nature.com/articles/s41377-020-0322-z
本文来源：中科院长春光机所 Light学术出版中心
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