撰稿| 由课题组供稿
导读
近期，新加坡国立大学张庆博士，澳大利亚蒙纳士大学欧清东博士，以“Hybridized hyperbolic surface phonon polaritons at α-MoO3 and polar dielectric interfaces”为题在Nano Letters发表论文。论文报导了一种方法，通过在双轴范德瓦尔斯材料α-MoO3和体块的极性介质SiC之间构建异质结构界面，可以实现超高约束能力、平面内双曲和单向的杂化SPhPs模式。该方法利用异质结界面上的各向异性模式耦合，导致原α-MoO3支持的最低阶双曲PhP模式消失，而正交方向出现基于SiC极性介质的双曲SPhP模式，该模式的光场限域因子>100。简言之，该方法make the impossible possible —让原α-MoO3支持的PhP在本来不允许出现的方向以d-SPhP的形式出现。更有趣的是，这种模式耦合导致的双曲色散重构，允许通过将α-MoO3悬浮在图案化的SiC微孔谐振腔上，实现可操纵、角度依赖、单向的极化激元激发。
表面声子极化激元（SPhPs）是由光子与极性介质中的晶格振动耦合而形成的准粒子，表现出亚波长光场约束能力和低传播损耗特性，为红外纳米光子学提供了新的机遇。为了改善SPhPs的光场约束能力，目前研究最多的方法是对体极性介质基底的介电环境进行修饰，如在石英上引入GST薄膜（Nat Mater. 15, 870, 2016），在碳化硅（SiC）上引入MoS2薄膜（Nat commun. 9,1762, 2018）。然而，由于体极性介质中的SPhPs本质上只能各向同性传播，如何同时实现超大光场约束、面内双曲特性和单向传播仍然具有重大挑战。
1.双轴α-MoO3与SiC异质结界面上的双曲表面声子极化激元
如图1所示，通过将α-MoO3置于SiC衬底之上，原α-MoO3支持的[100]方向PhP模式消失，这是因为SiC衬底的介电常数为负表现出金属性，由于镜面反射不支持最低阶PhP偶对称模式，仅支持高阶奇对称模式。反之在[001]方向，由于α-MoO3具有介质属性，介质环境将极大程度改善SPhP的光场约束能力，使之支持高限域因子的d-SPhP模式（d-代表介质的简写）。因此，原[100]方向的最低阶模式消失，新[001]方向新的d-SPhP模式出现，重构和实现了正交方向的双曲色散响应。
图1 双轴α-MoO3与SiC异质结界面上的双曲极化激元重构
研究人员将α-MoO3置于图案化的SiC微谐振腔上，展示了腔边缘操纵的单向极化激元激发现象，基本原理如图1（h, i）所示。由于两种模式的正交双曲色散，谐振腔内支持固有的PhP模式，腔外支持d-SPhP模式。谐振腔边缘取向和晶体方向之间的夹角会显著影响边缘条纹激发：实线箭头代表该k方向的模式激发，而虚线箭头代表无模式激发。研究人员发现当谐振腔边缘角度为θ < θopen时（θopen为α-MoO3双曲色散的张角），单向激发PhPs模式沿着腔内部传播；当θopen < θ < 90°时，单向激发d-SPhP模式垂直边缘向腔外侧传播。
2. 平面内双曲表面声子极化激元的实验观察
研究人员利用实空间的近场光学成像技术对d-SPhPs的传播条纹进行了观测，如图2所示。通过在α-MoO3上表面加工金属天线，天线的尖端激发d-SPhPs模式，并通过扫描近场光学显微镜的针尖接收信号获得传播条纹分布。可以看到，在天线的[001]顶端出现了清晰的双曲信号（图2d-f）。由于该d-SPhP模式的品质因子较低（图2c），导致在实验上只观测到一个条纹。通过理论预测，研究人员发现可以通过改变衬底来获得更高品质因子，例如使用4H-SiC衬底，计算得到的品质因子可以超过9（图2c）。
图2 平面内双曲表面声子极化激元的实验观测
3. 谐振腔边缘的单向极化激元激发
研究人员通过将α-MoO3置于不同纳米图案的SiC谐振腔之上，实现了单向的双曲极化激元激发，如图3所示。针对圆形谐振腔，腔内部所有允许的PhP模式激发形成扁桃仁状的模场分布（图3b）；针对正方形谐振腔，腔内部PhP条纹沿[100]方向传播，外部d-SPhP条纹沿[001]方向传播（图3c）；针对三角形谐振腔，当斜边θ= 30°时，仅腔内部出现单向的PhP条纹（图3d）。同样，科研工作人员预测可以通过控制α-MoO3和边缘之间的夹角来操纵单向传输（图3e），例如当θ < θopen时，单向PhP沿左侧传播（图3f）；θ ~θopen时，两侧均无极化激元条纹（图3g）；当θ > θopen时，单向d-SPhP沿右侧传播（图3h）。因此α-MoO3/SiC纳米谐振腔提供了全新的方式来操控和实现单向的极化激元。
图3 通控制α-MoO3和SiC腔边缘之间的夹角操纵单向极化激元激发
4. 其它极性介质与α-MoO3异质结界面的双曲表面声子极化激元
研究人员指出以上各项异性模式杂化耦合的双曲色散重构方法不仅限于α-MoO3/SiC异质结，可以拓展至其它的频率范围，或应用于其他各项异性材料和体块的极性介质组成的混合系统中。如图4a所示，极性材料AlN和GaN，在α-MoO3的RB-I波段（600-800 cm-1）具有重叠的声子响应，值得注意的是在RB-I波段，α-MoO3的介电常数沿[001]方向为负，导致支持的双曲PhP色散也沿[001]方向（图4b）。因此通过将衬底换成这该波段的以上两种极性介质，双曲色散翻转到[100]方向，模拟预测了类似的双曲色散重构现象（图4c-g）。此外，通过选择其他各向异性范德华材料(如α-V2O5)，该异质结构界面的概念将适用于更多的频率范围。
图4 其他极性介质与α-MoO3混合体系中的面内双曲表面声子极化激元
综上，研究团队证明了一种通过构筑异质结来设计和实现极性介质中表面声子极化激元双曲色散的有效方法。未来的研究有望应用于自由空间偏振依赖的纳米光子学器件，例如， 设计图案化的极性介质超表面并耦合于α-MoO3薄层，允许PhP在水平极化下发生共振，而d-SPhP在正交极化下响应。该研究工作对中红外到太赫兹频率操纵声子极化激元具有重要研究价值。
论文的第一作者是新加坡国立大学张庆博士和澳大利亚蒙纳士大学欧清东博士，通讯作者为欧清东博士、香港理工大学鲍桥梁教授和新加坡国立大学仇成伟教授。为论文做出贡献的还有：新加坡国立大学胡光维博士，中国地质大学戴志高教授，蒙纳士大学Jingying Liu博士和Michael S. Fuhrer教授。
Qing Zhang,Qingdong Ou, Guangwei Hu, Jingying Liu, Zhigao Dai, Michael S. Fuhrer, Qiaoliang Bao, and Cheng-Wei Qiu, “Hybridized hyperbolic surface phonon polaritons at α-MoO3 and polar dielectric interfaces” Nano Letter XXX, XXX-XXX (2021).
文章链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.1c00281
免责声明：本文旨在传递更多科研资讯及分享，所有其他媒、网来源均注明出处，如涉及版权问题，请作者第一时间后台联系，我们将协调进行处理（按照法规支付稿费或立即删除），所有来稿文责自负，两江仅作分享平台。转载请注明出处，如原创内容转载需授权，请联系下方微信号。
