
撰稿 | 唐江山
近日,英国萨里大学先进技术研究所B. N. Murdin团队与荷兰拉德堡德大学分子与材料研究所N. Dessmann,B. Redlich等研究人员合作,证明通过在硅中掺杂磷(P)或铋(Bi)可以实现高效率太赫兹四波混频。研究人员利用自由电子激光的皮秒脉冲,证明了掺P或Bi的硅在太赫兹域的χ(3)L值高于任何其他材料在任何波段的χ(3)L值。该结果意味着通过上转换可以有效生成强的太赫兹相干光,这为利用非简并混频和超出微扰机制的光学非线性打开了大门。
该文章发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》,题为“Highly efficient THz four-wave mixing in doped silicon”,N. Dessmann为论文的第一作者。
中心对称材料中的最低阶非线性是χ(3),它描述了响应的一部分,即驱动光束振幅中的第三阶。它负责诸如简并四波混频(DFWM)之类的效应,其中所有四个光子具有相同的能量,两个被激发,另两个则被发射,见图1。从调制器到量子中继器,充分简并(或近简并)FWM响应是将介质应用于有源光学系统的先决条件。
尽管在太赫兹域已经证明了许多非线性效应,但没有对透明大块材料磁化率的定量测量——事实上,在这部分光谱中,任何材料可用的χ(3)值都非常小。低温下的掺杂硅已经可以产生巨大的非线性折射率的虚部值(通过多光子吸收)。理论上预测非线性折射率的实部也非常大,但由于定量非线性太赫兹测量的挑战,这至今还没有任何实验报告。
如图1所示,研究者们使用来自自由电子激光器FELIX的太赫兹脉冲进行了非共线DFWM实验,在10K时,Si:P和Si:Bi的1s→2p跃迁发生了共振和非共振。实验上,三阶非线性通过测量临界脉冲能量得到,与理论上利用两能级模型计算的一致。表1列出了两种掺杂在共振和非共振情况下的三阶极化率。
表1 共振和非共振下Si:P和Si:Bi三阶极化率
结果显示,掺杂了P或Bi的硅在太赫兹域的χ(3)L值高于任何其他材料(见图2)在任何波段的χ(3)L值。
图2 从这项工作(带有实线的符号)和其他地方调查χ(3)L的值。
研究者们测量的远离共振的χ(3)值,是目前任何透明材料的最新记录,也是太赫兹泵浦的唯一此类测量。这种材料很容易在与器件相关的宏观厚度中产生。由于紧凑高效的半导体源现在覆盖了从无线电波到紫外光的整个电子光谱,因此在约5-15太赫兹的间隙(由于常见的极性固体中的声子)中,掺杂的硅可以通过使现有半导体太赫兹激光器的发射波数增加三倍来填充该间隙。同时研究人员指出,近红外和中红外光源通过下转换产生太赫兹光已经很成熟,但效率相当低,通常为千分之一。他们实验是在低温下进行的,但许多太赫兹源和探测器已经需要低温环境,未来可能可以利用更深的供体来提高操作温度。
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