图片来源：Light: Science & Applications
撰稿 | 蒋 英 潘安练
基于二维过渡金属硫族化合物（TMDs）的范德华异质结通常具有Ⅱ型能带排列，从而易形成电子和空穴分别位于相邻单层材料的层间激子。对TMDs范德华异质结中层间激子的操控，可实现光子和激子的相互转换，为连接集成电路中光通信与信号处理模块架起了一座桥梁，从而有望推动与电子集成电路相对应的激子集成电路的发展。基于这种新型激子集成电路的发展需求，人们对TMDs范德华异质结中层间激子内在的物理性质进行了大量研究，包括其超快的形成过程、较长的复合弛豫寿命和有趣的自旋-能谷动力学行为，这些优异的性质使层间激子具有良好的输运特性，为其在基于TMDs范德华异质结高效激子器件中的潜在应用提供了重要的理论基础。
近期，湖南大学潘安练教授课题组在Light: Science & Applications上发表了综述文章，题目为“Interlayer exciton formation,relaxation, and transport in TMDs van der Waals Heterostructures”。文章对近年来TMDs范德华异质结中层间激子的形成、弛豫、传输以及潜在的应用等工作进展进行了全面系统地综述与讨论，并对该领域现存的挑战与发展方向进行了总结与展望。
理论和实验研究表明大多数TMDs范德华异质结具有II型能带排列，该结构的导带底（CBM）和价带顶（VBM）分别位于相邻的两单层材料中。这种能带排布有助于层与层之间的电荷转移，即电子会转移到具有较低CBM的单层材料，而空穴则会转移到具有较高VBM的另一单层材料。同时，由于层间分离的距离约为原子层厚度，使得相邻层之间电子和空穴仍具有较强的库伦相互作用，从而产生空间上分离但仍具有较大激子结合能的电子-空穴对，即层间激子。
层间激子的这种空间分离特性，使其电子和空穴波函数的重叠程度显著降低，因而层间激子具有较长的激子复合寿命，可达到数百纳秒甚至微秒量级。此外，电荷之间的空间分离使层间激子在平面外具有静电偶极矩，从而可通过外加电场来调控其光学和输运特性。这些独特的性质使层间激子不仅成为探索多体效应（如玻色-爱因斯坦凝聚和超流体）的一个理想体系，而且对开发具有长程激子输运特性的激子电路也具有潜在的促进作用。此外，层间激子还保留了单层材料的谷对比物理特性，进一步丰富了基于TMDs材料的谷功能器件的理论研究与应用。更有趣地是，TMDs范德华异质结中由于晶格失配和相邻层之间的转角而产生的莫尔条纹（moiré pattern），其诱导的莫尔周期势（moiré potential）可捕获层间激子形成所谓的莫尔层间激子（moiré interlayer exciton），从而为量子光学中准粒子的量子操纵开辟了一条新的途径。显然，层间激子作为一种特殊的激子体系，它具有许多传统激子无法获得的新颖特性，为探索新的科学以及开发基于层间激子的固态激子器件提供了一个理想平台。
基于TMDs范德华异质结中层间激子的新奇物性，该文章系统地综述了层间激子的形成、弛豫、传输及其在激子光电器件中的潜在应用。文章主要分为以下几部分，首先讨论了TMDs范德华异质结中的能带排列、超快电荷转移和层间激子的形成及其基本性质，并介绍了莫尔层间激子这一新兴的研究热点；其次介绍了TMDs范德华异质结中层间激子的弛豫过程，包括激子复合动力学过程、谷间散射过程和谷极化动力学过程；然后详细讨论了层间激子的扩散行为及其在外加电场和内在莫尔势作用下的传输行为；最后，简要介绍了层间激子在光电器件上的潜在应用、现存的挑战及未来可能的发展方向。
文章第一部分首先介绍了TMDs范德华异质结中的能带排列、超快电荷转移和层间激子的形成及其转角依赖特性（图1）。重点讨论了TMDs范德华异质结其超快电荷转移的内在机制，不同TMDs范德华异质结体系中层间激子的形成及其在稳态和瞬态光谱上的表现，以及层间激子极其敏感的转角依赖特性。
图1 TMDs范德华异质结中的能带排列、超快电荷转移和层间激子形成
其次介绍了TMDs范德华异质结中层间激子的一些基本性质（图2），比如层间激子存在较弱的跃迁偶极矩，因而具有较长的激子复合寿命；其次层间激子具有平面外的静电偶极矩，使其光电特性可通过外加电场来加以调控；同时层间激子还保留了层内激子的谷对比选择特性，具有较高的能谷极化度；此外，层间激子的磁偶极矩也有别于层内激子，表现为层间激子具有较高的g因子，且其g因子的大小和方向依赖于层间激子的自旋简并度和层间堆垛方式。
图2 TMDs范德华异质结中层间激子的基本性质
此外该部分还讨论了TMDs范德华异质结中的莫尔层间激子（图3），包括莫尔层间激子的形成及其独特的光学跃迁选择定则，多个莫尔层间激子的探测，不同转角下莫尔层间激子在磁场下的塞曼效应，以及兼具层内激子和层间激子特性的杂化莫尔激子的形成等。
图3 TMDs范德华异质结中的莫尔层间激子
文章第二部分介绍了TMDs范德华异质结中层间激子的弛豫过程（图4），包括层间激子的复合动力学过程，谷间散射过程，和谷极化动力学过程。着重讨论了不同TMDs范德华异质结体系中层间激子的复合寿命及其影响因素，莫尔超晶格对层间激子复合动力学过程的调控，层内和层间激子谷间散射过程的比较，以及层间激子谷极化动力学过程的影响因素等。
图4 TMDs范德华异质结中层间激子的弛豫过程
文章第三部分首先讨论了TMDs范德华异质结中层间激子的传输行为（图5），包括无外加电场作用下层间激子的扩散运动，有外加电场作用下层间激子的传输与调控，以及谷极化层间激子的传输及其调控。着重讨论了层间激子以及谷极化层间激子在不同势场如势阱或势垒作用下的输运行为，相关工作为未来激子器件中激子输运的多功能操作开辟了一条新的途径。
图5 TMDs范德华异质结中外加电场对层间激子传输行为的调控
其次该部分讨论了莫尔周期势对层间激子传输行为的影响（图6），通过调节TMDs范德华异质结中层与层之间的扭转角度或堆垛方式，可改变所引入的莫尔周期势，进而实现层间激子传输行为的调控。此外，该部分还简要介绍了二维范德华异质结中原子重构（atomic reconstruction）对层间激子传输行为的潜在影响。
图6 TMDs范德华异质结中不同莫尔周期势下层间激子的传输特性
在详细讨论了TMDs范德华异质结中层间激子的形成、弛豫与传输行为之后，文章对层间激子的潜在应用也进行了相关介绍。由于层间激子许多优异的特性比如大的激子束缚能（100 meV）、可电调谐的激子能量、较长的激子复合寿命和谷极化寿命、长程的激子输运特性、以及可实现高温玻色-爱因斯坦凝聚体的潜力等，使其非常适用于开发具有信号处理与传输功能的激子器件比如激子开关、晶体管、激光器和探测器等。文章对层间激子在这些激子光电器件上的应用进行了讨论与总结，同时讨论了莫尔层间激子在量子光学上的应用前景。然而，基于TMDs范德华异质结层间激子器件的研究还处于起步阶段，改善已有激子器件的性能，以及探索更多功能的激子器件如波导和调制器等，还有待于进一步深入系统的研究与开发。此外，将单个激子器件如光源、开关、调制器和探测器等集成在一个芯片上以实现基于层间激子的片上集成光电子系统也是未来极具前景的一个发展方向。
本文第一作者为湖南大学蒋英副教授，通讯作者为湖南大学潘安练教授。合作者包括湖南大学陈舒拉教授、博士后郑玮豪和郑弼元。
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