图片来源：Light: Science & Applications
近日，北京邮电大学杨大全副教授、厦门大学陈锦辉副教授和北京大学肖云峰教授、曹启韬博士等人发展了微流光学谐振腔传感技术，测量了聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPA）相变过程的折射率和温度信息，揭示了其相变动力学规律。本项目首次将光学微腔传感技术引入到材料相变的复杂动力学研究中，证明了其作为超灵敏“探针”进行原位快速分析的潜力。研究成果发表在国际顶尖光学期刊《Light: Science & Applications》，题为“Operando monitoring transition dynamics of responsive polymer using optofluidic microcavities” 。
近年来，光学微腔传感技术凭借超高灵敏度、无需标记、快速响应及易于集成等优势在生物传感和精密测量等前沿研究中独树一帜。目前光学微腔传感研究主要面向待测物存在与否及其浓度大小的检测，抑或对单一物理量（如温度、湿度、磁场等）变化的监测。特别地，超高品质因子回音壁光学微腔，结合局域表面等离激元增强、激光锁模、光学弹簧效应等技术或机制，已经达到单分子乃至单离子检测水平。但是，在物理化学反应过程中复杂动力学的研究分析方面还颇具挑战，这主要是因为上述过程通常同时存在多种效应共同作用，而传统的微腔传感机制（如单个谐振模式的偏移等）难以实现多参量的实时解耦与独立测量。
针对复杂过程的动力学监测分析，研究人员利用微流控集成的高品质因子回音壁光学微腔（图1），通过发展双模自参考微腔光谱传感技术，实现了PNIPA溶液相变过程中体系温度和材料折射率两个主要物理量的实时解耦，分析获得了其相变动力学规律。其基本原理为：参考模式（光场几乎全部分布在微腔壁内）的光谱响应是由温度变化引起的腔体折射率和尺寸变化导致；而传感模式（光场部分分布在PNIPA溶液内）的波长偏移则由温度变化与PNIPA相变中的材料固有折射率的变化共同决定。其中，温度变化引起的传感模式偏移量可以通过参考模式变化间接获得，由此实现相变过程中体系温度和折射率信息的自参考实时解耦。
图1 用于相变动力学监测的回音壁微腔传感原理图。插图：PNIPA在亲水态-疏水态间转换的材料微观结构变化与对应的微腔谐振光谱变化。
实验中，研究人员利用一束红外激光直接加热微腔内部的PNIPA溶液，当加热光强达到一定阈值时，PNIPA由亲水态消溶胀转变为疏水态。通过实时监测PNIPA在亲水态和疏水态间循环转变过程中微腔模式的动态变化，揭示了溶胀-消溶胀相变循环中的折射率回滞现象（图2a），并通过Flory-Rehner理论分析得到体系相变过程的热耗散。进一步，研究人员通过对溶液热平衡状态测量分析，发现PNIPA的折射率随加热功率的变化呈现玻尔兹曼分布（图2b），并由此计算得到体系的相变阈值。
图2 热敏材料PNIPA相变动力学的实时监测（a）和热平衡状态测量（b）。
该研究工作将光学微腔传感技术引入到热敏材料相变动力学监测研究中，充分发挥了其快速响应、超高灵敏等优势，并且具有微型化的结构以及微流控兼容特性，有望为复杂相变动力学的分析和研究提供新技术；研究中所发展的自参考微腔多模传感机制，可以进一步应用到其他材料的相变研究，为探索动态生物化学反应的超高灵敏度传感提供新的思路。
本文第一作者为北京邮电大学杨大全副教授、厦门大学陈锦辉副教授和北京大学曹启韬博士，通讯作者为北京大学肖云峰教授。
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