Nat.Commun. 时间调制系统中热扩散的互易性

撰稿|由课题组供稿

空间两点之间的波传输和热扩散的对称性都需满足互易性原理，这对于热管理和能量收集具有重要的影响。虽然时空调制材料已被证明可以有效地打破光、声波甚至电荷扩散的互易性，但是，时空调制可能不是一种打破热互易性的可行方法。近日，新加坡国立大学Cheng-Wei Qiu课题组，联合浙江大学李鹰课题组、华中科技大学祝雪丰课题组和纽约城市大学Andrea Alù课题组，从理论和实验等方面论证了时空调制材料中热扩散的互易性，纠正了之前单独利用时空调制能打破热扩散互易性的误解。论文以《Reciprocity of thermal diffusion in time-modulated systems》为题发表在《Nature Communications》上（DOI: 10.1038/s41467-021-27903-3）。

打破传热的对称性以实现热的非互易传输对热能量管理、热信息处理等应用十分重要。通常，有三种方法可以打破互易性。第一种是通过引入具有方向性的质量或能量通量来施加外部偏置。这种简单的方法通常不是很实用，因为其开放性通常会使底层系统很难被集成。第二种方法是使用非线性材料，例如具有温度依赖性的氧化物或合金，但这种方式对奇异材料的依赖性限制了它的适用性和工作条件。第三种方法是受电磁学（图1a）和声学研究的启发，利用时变材料打破扩散互易性。这个方案与前两种方法相比，更容易被集成和广泛适用，因此受到越来越多的关注。类似的思想也成功地应用于热辐射和电荷扩散（图1b）。考虑到这种方法在波传播和电扩散等方面的连续成功，人们合理推测，似乎时间调制应该也能引起热的非互易现象。然而，在本工作中，研究者们从理论和实验等方面明确指出，如果不借助于外部偏置或特殊材料，单独利用时空调制无法打破热扩散的互易性。

图1动态材料在时间调制下的传输过程。a将介电常数时空调制为行波(速度v₀)，可诱导电磁波的非互易传播。b通过时空调制电容C_e(x,t)和电导率，可以诱导电荷的非互易扩散。c通过调节密度和热导率k(x,t)，不能打破传热的互易性。这是由于密度需满足连续性方程，因此必须存在质量运动v(x,t) (绿色箭头)才能实现密度调制。质量运动可分为两种类型：d沿传热路径。e进出传热路径。

本文建立了一个理论框架来精确描述时空调制下的扩散过程，并证明了时空调制材料的热互易性一般由连续性方程来保持。这是由于密度的时间调制需要必要的质量运动，进而不可避免地改变了传热的控制方程。具体来说，固体中的导热过程受扩散傅里叶定律控制：

其中密度和热导率k被调制为时间和空间的周期函数，以希望获得热非互易效应。然而，因为作为热能载体的物质不能凭空产生或者消失，所以连续介质的密度的变化必须服从质量守恒定律，即连续性方程 如果密度随时间变化，必然需要质量以速度v运动，这将会引入一个额外的对流修正项导致时间调制下的扩散传热应该是对流-扩散过程：。

为了研究时空调制本身对传热互易性的影响，可以只研究不存在定向质量或能量通量的时谐稳态系统，即要求在一个时间周期内的平均外部质量通量为0。没有外部偏置的密度调制可分为两种类型：第一种情况，密度是由沿传热路径的质量运动调制的(图1d)。系统可以与两端的两个热储层进行质量交换，但经过一个时间周期后恢复到初始状态，因此不存在净质量通量。第二种情况，密度是通过质量循环地进入或离开传热路径来调节的(图1e)。

第一种密度调制的方案见图2a所示的一维(1D)模型，系统在一个时间周期内没有累积的质量通量(图2b)。应用Floquet-Bloch定理，可以解析求解上述的对流-扩散方程。解析结果(图2c和d中的实线)和有限元模拟结果(图2c和d中的散点)吻合良好，并都展示了传热的互易性。

图2 一维密度调制下的传热。a密度和热导率k以行波形式移动（速度v₀和波长d）。要实现密度调制，必须存在实际的质量运动(绿色箭头)速度v。b在一个时间周期内的总质量流量应该为零。达到时谐稳态时，实际系统(Eq.(5))的与没有质量运动的虚拟系统(Eq.(8))相比，后向(c)和前向(d)温度分布。

第二种密度调制的方法是向传热路径中周期性地添加/移除物质。这种类型最简单的设置是图3a所示的二维(2D)模型，其中传热路径是y = 0附近的横向区域。能实现材料参数时空变化的一个实际三维模型如图3b所示，它由固定和运动扇形固体板块组成，每个运动板块按照角度相差进行排列，它们都以角速度进行旋转。当运动板块进入或离开传热路径时，密度和热导率被有效调制成行波函数。2D和3D模型的模拟结果正如预期的那样，温度分布的对称性证实了传热是互易的(图3c,d)。为了进一步说明这一点，我们把运动板块的密度人为设置成随时间变化的函数并进行了模拟，图3e和f中呈凹凸分布的温度廓线显示出非互易性，但是这是违反了质量守恒定律的结果。

图3 二维和三维密度调制下的传热。a密度和热导率k的分布廓形在x方向以v₀速度移动，密度由y方向上的速度v_0y(绿色箭头)调节。b三维模型中，类似的和k调制是通过固定(银色)和移动(金色)的扇形板实现的。从二维(线)和三维(散点)模型的模拟结果中提取出的反向(c,e)和正向(d,f)温度分布。e和f的结果使用了一个假想的三维模型，其中移动的板块具有时变的质量。

对于图3b中的三维模型，搭建了如图4a所示的实验系统。该系统由连接在固定梁上的扇形块和由低速电机驱动的旋转轴构成，固定梁的两端与两个铜块热沉直接接触以产生所需的温差。在相邻的扇形块之间需要留出间隙以维持设备旋转，因此界面热阻不可忽略。此外，与周围空气的自然对流换热也对实验有影响。由于界面热阻和自然对流换热的存在，器件中心处的温度梯度较小(图4b)。但这两个因素没有任何方向性，因此向前和向后两种情况下的温度分布仍然是对称的，表明在时间调制系统中传热是互易的。

图4  时间调制传热的实验验证。a根据图3中的三维模型建立的系统。b向前、后方向传热的温度分布。c实验测得的沿系统传热路径(a中的绿线)的温度分布。d, e实验测量温差(红色线段两端之间)随时间t的改变。

该工作从理论、模拟和实验等方面严格证明，在不存在定向质量输运或能量通量的系统中，单独引入时空调制无法打破热扩散的互易性。显然这并不违背已知常识，对于施加外部偏置的系统，引入了方向性的质量或能量通量，能够打破传热的互易性；但是对于直接迁移波动系统中打破互易性的时空调制方案到扩散系统，明确给出了一个否定的论断。该工作直接纠正了学界关于打破热扩散互易性的一些不太严谨的认识，同时也有力地证明了具有否定结论的科研成果也具备独特的学术价值。该工作中关于求解时空调制扩散问题的理论方法、扩散系统中互易性的数学定义和严格证明、以及调制行为本身对系统产生的附加影响分析，可能为关于时空调制和扩散领域的其他研究提供参考和启示。

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27903-3

Jiaxin Li, Ying Li, Pei-Chao Cao, Minghong Qi, Xu Zheng, Yu-Gui Peng, Baowen Li, Xue-Feng Zhu, Andrea Alù, Hongsheng Chen & Cheng-Wei Qiu. Reciprocity of thermal diffusion in time-modulated systems. Nat. Commun. DOI: 10.1038/s41467-021-27903-3