晶体中原子的周期性排列决定了它们的基本性质。调制晶体的周期性将彻底改变其量子行为，甚至可能产生新的物质状态。目前一种新兴方法是通过垂直堆叠两层具有小扭曲角或晶格失配的范德华(vdW)晶体来创建莫尔超晶格。这种方法使半金属石墨烯和半导体过渡金属二硫属化物(TMD)的电子特性得以定制，从而导致了一系列相关和拓扑现象的发现。然而，具有内在磁序的莫尔超晶格在实验上仍然具有挑战性。
二维(2D)磁体领域在过去几年中发展迅速，并且已经发现了许多表现出不同类型磁序的磁体。但大多数已知的2D磁铁对空气非常敏感，这使得莫尔超晶格样品的制造在技术上具有挑战性。vdW磁体中的莫尔效应的依赖于堆叠的层间磁耦合通常比磁各向异性和层内磁交换相互作用弱，后者决定了磁畴壁的能量成本。因此，磁莫尔图案应该存在于小扭曲角样品中，其中磁畴尺寸足够大，以便通过形成磁畴获得的能量超过磁畴壁的能量成本。由于小的扭曲角往往会导致晶格重构，周期性图案可能基本无序，因此空间磁结构可能非常复杂。与石墨烯和TMD超晶格不同，可以通过传输和远场光学来探测莫尔效应对电子特性的影响，磁铁中的莫尔效应主要表现为空间变化的磁纹理。因此，需要具有高空间分辨率、足够的磁灵敏度和探针对样品的低反作用的扫描探针工具来研究扭曲二维磁体中的空间磁结构。
鉴于此，来自于华盛顿大学许晓栋教授团队使用单自旋量子磁力计来研究扭曲的二维磁铁三碘化铬(CrI3)，直接可视化纳米级磁畴和周期性图案、莫尔磁的特征以及测量的磁畴尺寸和磁化强度。在扭曲的双层CrI3中，作者观察到反铁磁(AFM)和铁磁(FM)域与无序空间模式的共存。在扭曲的双层CrI3，出现具有周期性图案的AFM和FM域，这与计算的空间磁结构非常一致，这些结构是由CrI3莫尔超晶格中的局部堆叠依赖的层间交换相互作用产生的。该结果突出了磁性莫尔超晶格作为探索纳米磁性的平台。相关研究成果以题为“Direct visualization of magnetic domains and moiré magnetism in twisted 2D magnets”发表在最新一期《Science》上。值得注意的是该团队上周刚发Nature综述（华盛顿大学许晓栋教授最新《Nature》综述！），不愧是低维量子材料的知名学者。
Figure . 在扭曲的CrI3双层材料示意图中，碘原子以灰色显示，铬原子以绿色显示
在双层CrI3，将层堆叠从单斜变为菱面体可以将层间交换耦合的符号以及磁基态分别从反铁磁(AFM)转换为铁磁(FM)。此外，在扭曲的双层CrI3中，可以出现单斜和菱面体堆叠区域（图1A，蓝色和红色阴影区域），这应该导致AFM和FM域在小扭曲角极限处共存（图1A、1B)。作者利用“撕裂和堆叠”技术制造的~0.2°扭曲双层CrI3样品(D1)开始研究。图1C与图1D的结果意味着AFM和FM域共存，可能来自单斜层和菱面体层堆叠在扭曲双层CrI3中的共存。此外，扭曲双层的零场RMCD信号约为1T以上饱和RMCD信号的一半，相当于附近的单层信号，这意味着AFM和FM域之间的划分接近相等。然而，由于光学测量的空间分辨率，在扭曲双层区域只能观察到均匀的RMCD图。这表明磁畴尺寸远小于~1μm的激光光斑尺寸。
图 1. 扭曲双层CrI3中层堆叠依赖的磁性和磁光测量
为了访问真实空间的磁性纹理，作者使用空间分辨率为~50 nm 的金刚石尖端（以下称为磁力测定法）扫描单个氮空位（NV）中心自旋，以通过磁畴磁化的定量信息来可视化磁畴。扭曲双层的 RMCD 图作为参考显示在图 2B中，磁力测量区域以框为界。通过光学检测磁共振测量 NV 中心自旋能级的塞曼分裂，读出从样品发出的杂散磁场（图 2C））。通过使用反向传播协议，相应地重建了相应的平面外磁化图（图2D）。FM 和 AFM 磁畴的出现应该源于局部堆叠依赖的层间耦合的空间变化。如图2E和2F，是±0.21 T的磁化图，比4K的单层矫顽场大。这些结果进一步支持磁畴图案源自局部层堆叠排列，一旦制造扭曲双层，该排列就固定了。
因为多层比单层更硬，作者接下来研究了扭曲的双层 CrI 3样品——将一个多层堆叠在另一个具有小扭曲角的顶部，期望减少晶格重建效应。小角度扭曲双三层的磁光信号比较如图3A附近有一个单一的三层和一个原始的六层样品。扭曲的双三层 (D2) 显示具有磁滞回线的非零剩余 MOKE 信号，表现为三层，中间跃迁在±0.75T左右，就像六层一样。因此，扭曲的双层三层表现出三层和六层特性的混合。从具有小扭转角（~0.3°）的双三层（D2）测量的杂散磁场和重建的磁化图分别如图3B和3C所示。这些数据证实了AFM和FM域的共存。与扭曲双层中类似无序的 AFM-FM图案不同，AFM和FM域中的网格图案似乎具有~150 nm的特征长度尺度。
图 3. 扭曲双三层CrI3的磁光和扫描NV磁力测量
一般来说，磁化图中清晰的全局周期性仍然被无序所掩盖。然而，仔细检查磁化图会发现几个微米大小的明显周期性区域。磁化图如图4A所示似乎是六边形的周期性图案。为了定量捕捉潜在的周期性和对称性，作者计算了空间相关磁化强度的自相关函数，磁化图的归一化自相关如图4B所示，显示出略微无序的六边形晶格，晶格常数为~150 nm，推断的扭曲角为~0.25°。作者首先根据实验中确定的样品与NV中心之间的距离来模拟从预测的磁结构发出的杂散磁场。然后从模拟的杂散磁场重建磁化图并显示六边形晶格，这与实验观察一致（图4C）。莫尔晶胞内的磁结构可以从磁化图中提取。如图4D所示，捕捉周期性和对称性的自相关用于识别莫尔超晶格。
作者首次直接测量了莫尔图案如何产生空间调制磁排序，特别是莫尔图案如何印在磁结构中。这些实验观察以及准确的理论模型证明了研究结果与理论预期的一致性。这些结果对于旨在设计具有可控磁性范德华异质结构的量子物质的进一步实验具有重要意义。这一具有里程碑意义的莫尔磁诱导实验演示为更多使用范德瓦尔斯材料的设计打开了大门。不同磁畴之间畴壁网络的存在提供了扭曲磁性范德华材料固有的全新类型的磁结构。
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