1. 导读
单层二维材料因优异的光电性能受到广泛关注，但由于其原子层厚度，和光的相互作用太弱，因此，如何增强其光相互作用至关重要。目前，基于等离激元纳米光学微腔可以将光束缚在纳米级尺度上，其增强的局域场可增加光与物质的相互作用，因此，利用等离激元局域场效应可有效提高二维材料光电特性。
近日，南京大学、浙江工业大学、复旦大学、河海大学以及美国南加州大学的课题组联合在Nanophotonics发表最新研究文章，通过把单层二硒化钨（WSe2）转移到具有亚纳米间隙的柔性耦合金纳米手指表面，实现耦合光场对激子特性的调制。由于WSe2面内激子偶极矩方向和与纳米手指间耦合电磁场方向匹配，实现了强耦合效应；更重要的是由于强局域场的介电屏蔽效应，改变了WSe2面内激子发光的温度依赖关系。
该研究成果提供了一种有效利用等离激元局域场效应调控二维材料激子特性的方法，对片上新型二维光电器件的发展具有重要科学价值。
图1 基于等离激元柔性耦合纳米手指阵列结构实现单层WSe2面内激子调控示意图
2. 研究背景
近年来，单层过渡金属硫化物（TMDs）因其优异的光电特性，在光电探测、单光子发射及纳米激光器等领域展示了强大的应用潜力，成为当前研究热点之一。相比于量子点、发光分子等，单层TMDs中激子的空间分布及振动方向是可控的，是研究激子与光子相互作用的优良平台。对于该耦合系统，激子极化激元是一种半光半物质的准粒子，可以桥接光子系统与电子系统，为操纵光提供了新的研究自由度。为了增强和光的相互作用，研究人员通过等离激元光学微腔、等离激元超晶格及光子晶体等微纳结构来调控TMDs的光学特性，在实空间及动量空间中如何实现强耦合展开了广泛的研究。这里，我们利用1纳米非晶碳膜预先沉积到柔性Au纳米手指上，然后通过坍塌效应，实现了具有2纳米精确可控间隙的金属耦合结构；通过把单层WSe2直接转移到柔性纳米手指阵列结构表面，实现了单层WSe2面内激子偶极矩方向和耦合电磁场方向相平行，从而研究了该局域强场对于单层WSe2中面内激子的调控特性（如图1所示）。
3. 创新研究
图2 金纳米手指四聚体的结构及光谱表征
更重要的是在该杂化系统中，激子极化激元表现出与单纯单层WSe2及其基于MIM结构杂化系统中完全不同的发光-温度特性。如图3所示，相比于绝缘硅衬底，除了纳米手指上的WSe2的光致发光信号增强外，其发光峰位红移，半峰宽略微展宽。通过从300K到77K 的温度调控发光测量中，我们观测到受耦合纳米手指驱动的WSe2的光致发光光谱的温度依赖特性发生改变，即其发光峰位不随温度而变化。结合第一性原理分析，如图4所示，其物理机制是纳米耦合手指间隙产生的强局域面内电场以及高密度的自由电子振荡所产生的介电屏蔽效应，使得单层WSe2内部电子间的长程相互作用变弱，导致原来主导发光峰峰位随温度变化的极性光学声子散射的激子模式切换为短程相互作用占主导的电子间相互作用模式，从而改变了WSe2的能带结构，使得激子的能量降低，并改变了其发光温度依赖关系。
图4 纳米手指及绝缘硅上WSe2激子的理论计算
4. 应用与展望
本研究通过超薄介电膜包覆柔性金属纳米手指阵列结构，实现了强局域面内光场，该体系与单层WSe2相结合，实现了面内激子与等离激元的强耦合效应以及激子发光特性调控。该研究为基于二维材料中激子发光调制及其器件集成等提供了一种有效途径，有望应用到多通道光通讯、光信息操控及量子光学等前沿领域。
该研究成果以“Observation of in-plane exciton-polaritons in monolayer WSe2 driven by plasmonic nanofingers”为题在线发表在Nanophotonics。
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