前沿: Nano Lett. 封面 | Graphene/α-MoO₃异质结中可调极化激元光学拓扑转变- 大数跨境

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前沿: Nano Lett. 封面 | Graphene/α-MoO₃异质结中可调极化激元光学拓扑转变

两江科技评论

2022-04-25

导读：近日，厦门大学陈焕阳教授团队和中国地质大学戴志高教授团队，与蒙纳士大学欧清东研究员及新加坡国立大学仇成伟教授团队合作.

英文原题：Tailoring Topological Transitions of Anisotropic Polaritons by Interface Engineering in Biaxial Crystals

第一作者：曾雅丽，厦门大学；欧清东，蒙纳士大学

各向异性极化激元的光学拓扑转变

背景介绍

由于强烈的光与物质相互作用，极化激元作为一种与光子杂化的准粒子提供了一种独特的方式来利用和操纵纳米尺度上的光。范德华材料中的极化激元，如石墨烯SPPs，α-MoO₃中的声子极化激元（PhPs），过渡金属硫化物中的激子极化激元，因其优异的场约束能力和低损耗特性在集成和超薄纳米光子器件中具有广阔的应用前景。这种巨大的前景依赖于极化激元可控的传播特性，并由其色散决定。因此范德华材料中极化激元的操纵对未来集成纳米光学具有重要意义。通过结构化的范德华材料或者界面工程可以对极化激元的色散进行有效的调控，从而实现可定制的极化激元。这些可定制的极化激元是走向按需控制极化激元的重要一步，然而，各向异性极化激元的主动调谐是当前亟待解决的难题。

图1：不同α-MoO₃和石墨烯异质结构中的杂化极化激元。(a) α-MoO₃及石墨烯介电常数意味着两者重叠的工作波段。(b−d) α-MoO₃/石墨烯、石墨烯/α-MoO₃和石墨烯/α-MoO₃/石墨烯异质结构中杂化极化激元的模拟电场分布，及其相应的色散分布(快速傅里叶变换(FFT)和解析等频曲线)。

文章亮点

近日，厦门大学陈焕阳教授团队和中国地质大学戴志高教授团队，与蒙纳士大学欧清东研究员及新加坡国立大学仇成伟教授团队合作，利用天然双轴晶体α-MoO₃和各向同性材料石墨烯，在石墨烯和α-MoO₃异质结构界面上实现了可调谐的杂化极化激元及其光学拓扑转变，并且在实验上验证了拥有不同厚度α-MoO₃的石墨烯/α-MoO₃异质结构中存在杂化极化激元。相关成果以“Tailoring Topological Transitions of Anisotropic Polaritons by Interface Engineering in Biaxial Crystals”为题，以封面形式发表在国际著名期刊《Nano Letters》上。

为了验证异质结构中的杂化极化激元，加工了如图2a和b所示的样品，异质结构中的杂化极化激元可以沿α-MoO₃中PhPs禁止方向（如001方向）进行传播。其相应等频图如图2g所示，杂化极化激元拥有各个方向的与频率有关（图2h-j）的波矢。

图2：石墨烯/α-MoO₃异质结构的实空间成像。(a) s-SNOM实验方案示意图。(b)石墨烯/α-MoO₃异质结构的光学图像。(c, e)实验近场振幅和(d, f)模拟电场分布。(g)石墨烯/α-MoO₃中杂化极化激元的等频曲线。(h−j)在不同频率下沿图2c中青色、绿色和蓝色线测量的极化激元近场振幅分布。

在提出的石墨烯/α-MoO₃异质结构中，由于石墨烯的可调谐性，异质结构中石墨烯和α-MoO₃之间的层间耦合可以通过费米能级来进行动态地调节。随着石墨烯费米能级的增加，杂化极化激元的色散曲线逐渐从双曲变成椭圆（图3b）。

图3：石墨烯/α-MoO₃异质结构中可调谐的杂化等离子体-声子极化激元。 (a) 异质结构中极化激元波前转变所需的石墨烯费米能级与α-MoO₃厚度的关系。(b) 不同费米能级下石墨烯/α-MoO₃异质结构中杂化极化激元的等频曲线。 (c−e) 石墨烯/α-MoO₃异质结构中杂化极化激元的模拟电场分布和(f−h)相应的FFT图像。

图4：石墨烯/α-MoO₃异质结构中与厚度有关的杂化极化激元。 (a) 不同α-MoO₃厚度的异质结构中杂化极化激元的等频曲线。(b)不同结构中PhPs和杂化极化激元的色散关系。(c−e) 石墨烯/α-MoO₃异质结构模拟电场分布Re(Ez) 及(f - h)其相应的的FFT图像分布。在(i) 888 cm⁻¹和(j) 900 cm⁻¹下实验测量的场分布。(k,l)沿(j)中的紫色线和橙色线测得的极化激元线图。

此外，作为一种范德华材料，α-MoO₃的厚度对其色散有着重要的影响。在石墨烯/α-MoO₃异质结构中，通过调节α-MoO₃的厚度，从而控制杂化极化激元的色散（图3a和图4a）。随着α-MoO₃的厚度的减小，异质结构中杂化极化激元的各向异性程度逐渐减小，色散曲线逐渐从花生形状变成椭圆（图4a）。此外，在实验上验证了拥有不同α-MoO₃厚度的石墨烯/α-MoO₃异质结构中的杂化极化激元，并计算了其寿命，结果表明由于异质结构中α-MoO₃厚度阶梯的存在，石墨烯/α-MoO₃异质结构中极化激元相比于α-MoO₃中的PhPs拥有更长的寿命。

总结/展望

研究团队提出三种石墨烯和α-MoO₃异质结构，基于石墨烯的动态可协调性，可以实现可调的定制的杂化极化激元及其拓扑转变。同时由于范德华材料色散对厚度的依赖性，α-MoO₃的厚度也可以作为调控异质结色散的有效方式，此外在实验上验证了石墨烯/α-MoO₃异质结构上定制的杂化极化激元的存在，并且通过计算表明异质结构中中极化激元相比于α-MoO₃中的PhPs拥有更长的寿命。本文的设计为基于低损耗极化激元的可调谐光子器件，光学信号处理及神经形态光子电路等奠定了基础。