撰稿|胡鑫
扫描近场光学显微镜能够打破光学衍射极限的限制，以10 nm的空间分辨率进行光学或光谱测试，成为分析的各类生物化学纳米材料、人工电磁超材料等光学性质的新型表征工具。近日，杭州电子科大张雪峰教授团队与香港城大雷党愿副教授团队合作，利用近场光学测试技术探究声子激元晶体内强耦合电磁模式及其光场分布。论文以《Near-field nano-spectroscopy of strong mode couplingin phonon-polaritonic crystals》为题发表在《Applied Physics Reviews》上（doi.org: 10.1063/5.0087489），并被期刊遴选为“亮点论文”。该项工作由国内外多家研究机构合作完成，杭州电子科技大学胡鑫副教授和香港城大罗子荣博士为第一作者，张雪峰教授和雷党愿副教授为通讯作者，德国慕尼黑大学Stefan A.Maier教授和英国南安普顿大学 Simone DeLiberato教授对此工作提供了指导性意见，慕尼黑大学AndreaMancini博士、南安普顿大学AlbertoPoliti副教授、ChristopherR. Gubbin博士、FrancescoMartini博士、杭州电子科大张鉴教授、中科院苏州纳米所龚忠苗均在此工作中做出了重要贡献。工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委员会、浙江省属高校基本科研业务费、香港研究资助局等资助。
图1. (a-b)声子激元晶体的近场光学测试示意图；(b)光子晶格的SEM表征；(d-e)声子激元晶体支持的局域模式：纵向极化振荡基模M与横向极化振荡基模TD。
声子极化激元是电磁波与离子相互作用所引发的晶格集体振荡模式，这种可传播模式存在于极化晶体表面，如石英、SiC、h-BN、GaN等。与自由电子表面等离激元相比，声子激元同时具备极强的电磁限域增强与极低的电磁损耗，成为研究光学模式强耦合作用的理想平台。强耦合模式广泛存在于各类微纳米光子体系中，通过人工设计微纳结构可使声子激元模式与局域模式、介电常数趋零模式、等离激元模式、量子点、分子振动、纳米天线偶极模式等耦合，且两种或多种模式的强耦合杂化能够产生新奇的光子能态，引发能级Rabi劈裂，使杂化模式融合组成模式的各自优点。这种耦合模式机制已被应用于纳米激光器、生物传感器、量子信息器件和非线性光子器件等领域，启发人工电磁材料设计以实现高效光场操纵。
图2. (a)声子激元晶体中局域模式M与传播模式PhP的强耦合杂化色散关系；(b)不同晶格常数L的声子激元晶体的远场FTIR谱线。
本论文以SiC纳米柱排布的声子激元晶体为研究对象，探究声子激元晶体中声子激元传播模式（PhP）与局域模式的耦合相互作用。SiC纳米柱支持纵向（M）和横向（TD）局域振荡模式，模式分布如图1(d-e)所示。其中，M-PhP模式强耦合可以产生明显的Rabi劈裂禁带窗口（Δω~16 cm-1），如图2(a)所示。这一禁带调控机制与常规光子晶体禁带不同，并不敏感依赖于晶格常数。并且在特殊晶格周期条件下，M-PhP杂化模式的Bragg散射引发能带折叠，还可能引发更加复杂能带特征。然而，这些光子晶体内部复杂的模式耦合现象通常无法被远场光学/光谱技术发现。图2(b)为不同晶格周期下的声子激元晶体的FTIR反射谱，谱线中仅出现孤立的M和TD模式共振峰，没有出现Rabi劈裂效应。因为常规远场光谱测试面临许多物理限制，如光学衍射极限和动量匹配条件，使远场入射光无法直接激发暗模式、表面传播模式（波矢量ksp > k0）等，无法引发相关模式的耦合。近年来，近场光学测试技术逐渐发展成熟，打破了远场光学测试技术在分辨率和耦合条件的限制，成为揭示光与物质相互作用的重要成像表征技术，扩展了人们对微纳米尺度新奇光物理现象的认知。
图3. (a)不同晶格常数的声子激元晶体的近场nanoFTIR谱线，谱线中Pm1和Pm2处共振峰为常规Rabi劈裂峰，Pm3峰为异常Rabi劈裂峰；(b)近场nanoFTIR谱共振峰与远场FTIR谱共振峰峰位对比；(c) 晶格中不同位置处的nanoFTIR谱线变化。
本论文采用近场红外光谱谱仪（nano-FTIR）和扫描近场光学成像显微镜（SNOM）对SiC声子激元晶体进行测试，不同晶格常数样品的nanoFTIR谱如图3所示，从nanoFTIR谱线均能够发现两个明显的Rabi劈裂共振峰（Pm1和Pm2）。通过与远场测试的M和TD模式峰位对比，发现Pm1和Pm2峰位于M模式两侧，与M-PhP强耦合过程关联，因此在近场谱线中直接观测到强耦合模式的Rabi劈裂效应；
此外，在近场nanoFTIR散射谱线中，低谷Vm与M模式峰位完全一致，表明在共振模式M的本征频率处，探针近场散射场极弱。按照远场光耦合机制，M本征频率处模式的近场场强分布应该最强，则探针的散射场较强且对应散射峰。本文实验上得到相反的结论，是因为M模式主要由探针散射（近似为偶极子）激发，而非远场入射光。为了验证这一现象，进一步采用SNOM对晶格模场（Ez）分布扫描成像，不同频率下的SNOM图像如图4所示，与nanoFTIR谱中现象一致。
在特殊的周期条件下（晶格常数L~5.5 μm），如图3(c)所示，nanoFTIR谱线中出现了新的异常Rabi劈裂共振峰（Pm3），Pm3共振峰并不对应晶格本征局域模式。由能带与近场偶极子模型近似分析可知，此现象是由布里渊区折叠效应引起，在特殊周期下使Rabi劈裂的两个色散支演变为三色散支，并且产生两个禁带窗口，如图5所示。因此两个模式的强耦合引发了近场散射谱线的三个劈裂峰，这种奇异的Rabi劈裂现象几乎无法被常规远场光学测试技术发现。
图4.声子激元晶体的表面模式分布的近场光学SNOM成像。
图5.声子激元晶体的能带与近场散射谱线对应关系。(a)能带布里渊区边界示意图；(b)L=3 μm晶格的能带结构；(c)由偶极子散射模型计算的L=3 μm晶格的近场散射谱线；(d)能带折叠过程示意图；(e) L=5.5 μm晶格的能带结构；(f)由偶极子散射模型计算的L=5.5 μm晶格的近场散射谱线。
此工作理论上建立了近场nanoFTIR散射谱线与光子晶体能带的对应关系，解释了能带禁带区对应近场散射峰、能带平带支（M模式）对应近场散射低谷的实验现象，并以SNOM近场成像的模式分布进一步验证此结论。此外，本论文中发现了一种新奇的Rabi劈裂效应，即由两个模式耦合引发三个杂化模式色散支，使近场散射谱线中出现三个共振峰。本文工作开辟了探究微纳光子结构中模式耦合过程的新方法，为微纳器件设计与光学表征提供重要的参考。
https://doi.org/10.1063/5.0087489
https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0087489
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