撰稿|由课题组供稿
第一作者：张新宇
通讯作者：鲍华
单位：上海交通大学密西根学院
论文信息：Phys. Rev. B 106, 094313 (2022)
DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevB.106.094313
加压下的金属热导率对于地球热运动研究，高压合成技术，高压设备设计维护等领域具有重要意义，深入理解其背后的物理机制有助于极端环境下的工业热设计以及加压金属热导率的调控。高压下热导率的测量在近20年有了迅速的发展（如图1所示），但是目前高压下的热导率测量仍然十分具有挑战性，且不同实验的热导率结果差异较大，因此，理论研究和数值模拟计算仍然是研究高压下金属热导率重要的研究方法。
图 1高压热测量的发展进程 (数据来源：Diss. Abstr. Int. 73-08(E) Sec. B, 155, 2011; Phys. Earth Planet. Inter. 247, 17,2015; Nature (London) 534, 99, 2016; Earth & Planet. Sci. Lett. 547, 116466, 2020)
图 2 金属中电子、声子热输运示意图
在金属中，不仅有晶格振动可以传递热能（能量量子为声子），电子同样具有热输运的功能，且在许多金属的热输运中占主导地位。为了探究加压下金属电子热导率的变化，Bohlin基于Bloch-Grüneisen理论模型提出了加压下金属电子热导率变化的计算公式，随后由Sundqvist及其同事进行了优化。
图 3 较低压强下理论模型预测金属热导率随压强变化速率与实验结果对比（数据来源：Rep.Prog. Phys. 47, 1347, 1984）
由图3可以看出，该理论模型对于简单的具有近似自由电子能带结构的金属的预测结果与实验结果吻合得较为良好，对于电子能带结构较为复杂的金属，该模型预测结果较差。总的来说，该理论模型的预测结果较为良好，且在近些年的研究中仍有应用（Nature (London) 534, 99, 2016）。
根据该理论公式，在对于简单的有近似自由电子能带结构的金属中，电子热导率的上升主要是加压下电子-声子耦合强度降低导致的。该结论在对铝，金，银的加压电子热导率的第一性原理计算（Phys. Rev. B 99, 165139, 2019）中也得到印证。但是对于复杂金属来说，具体的物理机制仍然不明确，且压强下金属的声子热导率的变化也鲜有讨论。
为了揭示不同压强下金属电子和声子热导率的变化和内在的物理机制，我们课题组结合第一性原理计算和玻尔兹曼输运方程，对比分析了0~80 GPa下不同金属的电子和声子热导率。本文以铝（Al），铂（Pt），钨（W）三种金属作为研究对象，其中，Al是典型的简单金属，其电子能带结构接近自由电子气模型，Pt的电子能带结构较为复杂，而W在最近的研究中被发现声子热导率在总热导率中的占比较大。本文拓展了之前理论模型对压强下金属热导率变化的理解，揭示了压强导致不同金属热导率变化的主要影响因素。
研究主要结论：
1. 压强下Al, Pt的电子、声子热导率都上升，而W的电子热导率上升，声子热导率基本不变。
如图4（a）所示，三种金属的电子热导率随压强增大而上升。点划线为理论模型预测的结果，理论模型对于Al，Pt电子热导率预测符合预期。但是对具有复杂电子能带的W来说，理论模型的预测结果与第一性原理计算结果却意外吻合。由图4（b-c）可知，Al，Pt的声子热导率也随压强的增大而上升，但两种金属中声子热导率远小于电子热导率，使得声子热导率占比随压强变化不大。而声子热导率在W中的占比较高，但是其声子热导率随压强却没有明显变化，因此声子热导率的占比随压强增大而减小。
图 4 Al，Pt，W三种金属（a）电子热导率，（b）声子热导率，（c）声子热导率在总热导率中占比，随压强的变化
2. 电子-声子散射率下降是压强下Al电子热导率上升的主要因素，而电子群速度上升是压强下Pt, W电子热导率上升的主要因素。
根据电子玻尔兹曼输运方程，电子热导率（Kel）由每个电子模态群速度的平方（v2）,弛豫时间（
）和电子的比热容（Cel）决定，本文通过探究这三个量的平均值变化对电子热导率进行模态分析。如图5所示，Al的电子弛豫时间增加是Al电子热导率随压强增加的主要因素，这与理论模型预测相符。而对于Pt，W来说，电子群速度增加成为电子热导率增加的主要因素。同时理论模型又高估了W的电子弛豫时间的增加，使得预测的电子热导率恰好与第一性原理计算结果重合。关于Pt，W电子群速度增加原因的分析可见原文。
图 5 （a）Al，（b）Pt，（c）W电子热导率随压强变化的模态分析
3. 压强下Al, Pt声子弛豫时间，群速度都上升，而W的声子弛豫时间下降，导致其声子热导率在压强下基本不变。
与电子类似，声子热导率（Kph）由声子群速度的平方（V2ph）,声子弛豫时间（
为声子-声子散射的弛豫时间，
为声子-电子散射的弛豫时间）和声子的比热容（Cph）决定。如图6所示，Al，Pt的声子群速度，声子-声子散射的弛豫时间随压强增加而增加，声子-电子散射的弛豫时间随压强变化较小。而在W中，声子弛豫时间随压强的增加而大幅下降，不同因素相互制约使得W声子热导率随压强增加而基本保持不变。 W的弛豫时间随压强减小的原因可见原文。
图 6 （a）Al，（b）Pt，（c）W声子热导率随压强变化的模态分析
论文链接：
https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.106.094313
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