超材料前沿研究一周精选 2022年7月11日-2022年7月17日

通过人工设计，力学超构材料可以展示出一些新奇的力学性能，如负泊松比、可调刚度、负热膨胀等。然而一旦材料制造完成，其特性就被编码并且不可改变。它们的特性主要由几何形状决定，增强特性可调性的直接方法是通过外部机械载荷的变形（如屈曲）来诱导形状重构。因此，人们探索软活性材料来构建主动超构材料，因为它们能够在外部刺激（热、光和磁场等）下产生大的变形，从而实现非接触式和先进的控制。在各种软活性材料中，由于磁性软材料能够生成不受限制、快速和可逆的形状构型，在变形器件、软体机器人、生物医学器件和主动超构材料等应用领域显示出巨大的潜力。当受到外磁场驱动时，磁性粒子对软基体施加微扭矩，使复合磁化强度与外磁场方向一致，从而产生复杂的形状变化。基于磁性软材料的DIW（直接墨水书写）和FE（有限元）技术，可以开发更复杂的磁力学超构材料，从而实现更先进的形状转换控制以实现可调特性。然而，磁力学超构材料仍然很大程度上依赖于基于经验或有限元分析的正向设计方法，只有在设计后才能评估和揭示超构材料的特性。当设计目标被量化指定，设计空间大时，这些方法就变得无能为力了。

近日，美国斯坦福大学赵芮可教授团队开发了一个逆向设计框架，其中深度残差网络取代了传统的加速有限元分析，实现了在磁驱动下具有预定全局应变的超构材料。采用离散人工蜂群（DABC）算法来寻找目标应变的最佳M分布，其中训练深度残差网络（Res Net）来代替耗时的FEA以加速优化过程，文中详细说明了计算方法。通过模拟和实验证明所提出的设计方法的能力和准确性，即采用磁性软材料的直接墨水书写打印法来制造设计的复杂超构材料。深度学习和受自然启发的优化的共同作用使磁力超构材料的高效逆向设计成为可能，并为其他具有目标力学、声学、热学和电磁特性的主动超构材料铺平了道路。相关研究发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上。（徐锐）

文章链接：

C. Ma, Y. Chang, S. Wu, et al. Deep Learning-Accelerated Designs of Tunable Magneto-Mechanical Metamaterials[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2022.

https://doi.org/10.1021/acsami.2c09052

晶格结构是一类特殊的超构材料，描述了销连接或刚性连接的支柱网络。晶格的特性由它们的拓扑和几何形状、基础材料和相对密度定义。改变这三个属性中的任何一个都会直接影响整个晶格的力学响应。不管是刚性、轻量化结构设计还是用于能量吸收的多稳态力学超构材料，都可以找到晶格结构的身影。物理学和工程学的最新进展导致发现了热、电磁、光学、量子和力学超构材料系统中的基本拓扑原理。所描述的拓扑概念的普遍性意味着类似的设计方法可用于为所有这些领域的不同应用创建超构材料。随着将量子力学拓扑绝缘体与力学系统联系起来，在拓扑绝缘体中，块状材料充当绝缘体，但传导电子可以沿系统边缘无电阻地移动。同样的原理也适用于力学网络，将力学现象集中在一个区域的边界，这反过来又可以解释为力学绝缘体。这些类型的力学结构可以将低能应力（自应力状态）和运动机制（零模式）集中在设计边界处。力学系统中的这种现象由拓扑不变量描述，即所谓的拓扑极化。以前的大部分工作都描述了拓扑极化在具有六边形Kagome或方形晶胞的晶格中线性边界区域的影响。虽然拓扑特性取决于基本晶胞的所选参数化，但由于确定极化所需的复杂空间中的非直观计算，寻找新的参数化具有挑战性。同样，引入非线性边界区域也很困难，因为晶胞的选择和数量会严重影响边界区域的设计和形状。与拓扑效应相反，极化晶格的整体力学性能在最近的工作中很少受到关注。

近日，瑞士苏黎世联邦理工学院Joël N. Chapuis团队研究了非线性边界对拓扑超构材料中自应力状态形成的影响。展示了六边形Kagome晶格和方形晶格在极化状态下如何沿非线性边界区域集中轴向力，以及由此产生的力学性能如何取决于外部载荷的方向和用于极化给定晶格的节点位移的大小。虽然六边形Kagome晶格的参数化在之前文献有报道，但提出了一种用于方形晶格的新型晶胞参数化，以分析具有不同力学行为的两个晶格。使用数值模拟和3D打印样品的力学测试来分析力学和拓扑晶格特性。结果表明，极化晶格的力学性能主要取决于极化期间从拉伸主导状态向弯曲主导状态的转换，但也取决于磁畴边界中力集中的增加。这些发现使设计具有预定浓度行为的复杂拓扑晶格成为可能，同时也解释了整体力学性能的变化。相关研究发表在《Extreme Mechanics Letters》上。（徐锐）

文章链接：

J. N. Chapuis, T. S. Lumpe, K. Shea. Mechanical properties of topological metamaterials[J]. Extreme Mechanics Letters, 2022.

https://doi.org/10.1016/j.eml.2022.101835

电磁波谱中的太赫兹(THz)区域是开发新的传感模式的圣杯。它包括各种材料和分子的特征吸收带，从爆炸物到生物分子，如DNA和蛋白质。由于太赫兹波的非侵入性、非接触性和非电离性，其应用最近在生物医学、材料科学、天文学、遥感、环境和化学监测等领域取得了重大进展。与相邻的微波和光子光谱相比，太赫兹波段具有光波和无线电波的混合特性，使其适合于传感应用。与x射线不同，太赫兹波是非电离的，不会损伤生物组织，这有助于生物传感和医疗保健应用。此外，太赫兹波对弱共振模式很敏感，如声子、范德华键、氢键和非键相互作用。这些特性提供了有关分子化学组成的绝对特异性的重要信息，这是标准中红外(MIR)光谱不容易检测到的。然而，为了利用太赫兹波在传感技术中尚未开发的潜力，开发高光谱分辨率的太赫兹传感器以高窄带光谱指纹识别目标是势在必行的。该传感器的性能关键取决于增强的光物质相互作用，这主要是通过使用高Q谐振腔增加光子寿命或访问与分析物相当的相互作用长度来实现的。

超材料是一种基于亚波长谐振腔的周期阵列太赫兹传感器，由于其结构简单和能将电磁场限制在小体积内而得到广泛应用。然而，由于组成金属的固有损耗，它们的性能仍然受到低Q因子的限制，并不是集成硅器件的合适选择。另外，波导型太赫兹传感器已被用于通过增加有效相互作用长度来检测分析物薄膜。但是，这种方法不适用于小型化太赫兹传感器。

近日，南洋理工大学的Abhishek Kumar等人受到光子晶体中拓扑保护边界态的启发，展示了一种硅基谷光子晶体的超灵敏、鲁棒的片上太赫兹拓扑绝缘体传感器，它由一个拓扑波导与一个超高质量(Q)因子Q=0.14×10⁶的拓扑腔临界耦合组成。拓扑保护的腔共振具有较强的抗无序性和抗多次急弯的能力。除了光谱位移外，腔谐振的强度调制通过在波导-腔系统中主动调谐临界耦合提供了一个额外的传感器度量。相关工作发表在《Applied Physics Letters》上，并被选为封面文章。（郑江坡）

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doi: 10.1063/5.0097129

太赫兹频段（0.1-30Thz）器件可以提供高达每秒太比特的数据处理速率，超过了目前大多数设备的技术水平，使得太赫兹设备有望成为下一代无线通信和超高数据处理器，尽管如此，由于缺乏可以在现有电子频率之外应用的材料，太赫兹设备仍面临着重大障碍。最近的研究工作发现了在亚皮秒时间尺度上太赫兹自旋电流，其通过铁磁体的飞秒激光激发实现对数据的超快处理，在飞秒激光的激发下，自旋电子材料产生亚皮秒自旋电流，并发射出宽频带的太赫兹辐射。然而器件集成需要对太赫兹自旋电流进行电气控制，但又缺乏电场控制的活性材料平台，这成为了基于太赫兹自旋设备发展的重要障碍。另一方面，由于室温下磁电效应较弱，单相多铁性材料的实际应用受到限制。而由铁电(FE)/铁磁(FM)异质结构组成的多铁性合成材料提供了一条有效的途径，其可以通过利用FE和FM层界面上的长距离应变介导耦合，实现了信号的电写入、磁读出。

近日，新加坡南洋理工大学Ranjan Singh研究团队提出了一种基于多铁性材料的电场可调谐非线性太赫兹自旋电子器件，采用了单晶压电材料Pb(Mg_1/3Nb_2/3)O₃和PbTiO₃，利用非线性电场控制太赫兹自旋电流发射体，并实现磁电耦合的人为调控，并在剩余磁化强度下可以提供高达270%的太赫兹场调制。由于应变引起的FM薄膜磁性的变化，产生了自旋的非线性电场调控效果，其自旋电流的相位切换具有极高的稳定性及可重复性。该工作利用多铁材料和应变工程对太赫兹自旋电子发射体进行电场控制，对可调节能自旋电子-光子集成平台的实现具有重大意义。（袁铭谦）

文章链接：

P. Agarwal, L. Huang, S. Ter Lim, et al. Electric-field control of nonlinear THz spintronic emitters. Nat. Commun. 13, 4072 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31789-0

利用称为电磁感应透明（EIT）的量子干涉效应，实现了电磁波的慢群速度传播和存储。迄今为止，人们一直致力于在超材料中模拟EIT，以实现慢群速度传播和各种频带上的其他相关现象。这些工作基于EIT的机械和电路模型。为了实现模拟EIT的超材料，这些经典模型表明，超材料的单元应由两个谐振器组成，一个低Q值由入射波激发，与另一个高Q值耦合，不直接由入射波激发。尽管类EIT超材料在控制电磁波的群速度（群延迟）方面发挥着重要作用，但有迹象表明，它们可能不是最佳解决方案。在类EIT超材料中，大的群延迟发生在狭窄的频率范围，入射在这个狭窄的频率范围之外的电磁波会被反射。因此，在较宽的频率范围内使用类EIT超材料可能难以控制群延迟的频率依赖性。

近日，日本长冈理工大学Yasuhiro Tamayama 和 Hiromu Yamamoto提出并验证了一种在有限厚度单层超材料（这里称为超薄膜）中使用布鲁斯特效应在宽频范围内控制电磁波群延迟的频率依赖性的方法。当超薄膜的反射率消失而与入射频率无关时，群延迟可在其共振频率附近很大，同时保持透射率接近一致，而与入射频率无关。此外，当几个无反射超薄膜堆叠在一起时，总群延迟应为单个群延迟的总和。实验中，研究人员通过排列超元胞设计了一种无反射超薄膜，从而在不考虑入射频率的情况下发生布鲁斯特效应。此外，在数值模拟和实验中评估了由具有不同谐振频率的无反射超薄膜组成的三层超材料的透射率和群延迟的频率依赖性。总的来说，布鲁斯特超薄膜的宏观性质类似于惠更斯超表面的宏观性质。尽管制造布儒斯特超薄膜比惠更斯超表面更困难，但可以使用微机电系统（3D光刻和3D纳米压印技术）制造太赫兹（光学）布儒斯特超薄膜。目前，已有许多关于使用惠更斯超表面控制电磁波的研究，这表明无反射超材料在控制电磁波方面的重要性。对布鲁斯特超薄膜和惠更斯超表面的研究将在电磁波控制方面取得进一步进展。相关工作发表在《Physical Review Applied》上。（丁雷）

文章链接：

Yasuhiro Tamayama, et al, Broadband Control of Group Delay Using the Brewster Effect in Metafilms, Physical Review Applied 18, 014029 (2022).

DOI: 10.1103/PhysRevApplied.18.014029.

拓扑绝缘体是一种在其内部表现为绝缘体但其表面包含保护导电态的材料。二维拓扑绝缘体具有时间反演对称保护的螺旋边界态，它们位于绝缘体隙中并因此表现出量子自旋霍尔效应。具有高空间分辨率、电子探测能力和磁场可调谐性的扫描隧道显微镜在发现和解释量子材料的拓扑边界态方面具有非常强大的能力。在候选拓扑绝缘体中，Bi₄Br₄具有范德华式键合的层状结构，被认为具有较大的绝缘带隙和较弱的层间耦合；因此，单层Bi₄Br₄有可能在freestanding和bulk环境中实现高温量子自旋霍尔态。虽然以前的工作使用角度分辨光电发射技术开始从晶体步长中解析拓扑边界模式，但观察到的边界模式信号是来自晶体的侧面还是原子台阶边缘仍然难以确定。预测量子自旋的磁场响应和温度鲁棒性霍尔态在很大程度上还未被探索，这将为这种量子材料的潜在量子拓扑结构和未来的应用提供不可或缺的信息。因此，利用原子层空间分辨率、磁场可调谐性和温度控制的实际空间实验研究边界态的性质是非常可取的。

近日，美国普林斯顿大学的Nana Shumiya等人利用矢量磁场和变温度扫描隧道显微镜，为高阶拓扑绝缘体Bi₄Br₄表面的室温量子自旋霍尔边界态提供了显微光谱证据。作者发现，具有原子分辨的晶格表现出超过200meV的大绝缘带隙，并且原子锐化的单层阶跃边具有无间隙态，表明拓扑体-边界对应关系。外部磁场可以使边界态产生带隙，这与底层带拓扑中固有的时间反演对称保护相一致。作者进一步确定了这些边界态的几何杂化，这不仅支持了量子自旋霍尔态的Z₂拓扑，而且也可视化了高阶拓扑绝缘体相的构建模块。相关工作发表在《Nature Materials》上。（郑江坡）

文章链接：

https://doi.org/10.1038/s41563-022-01304-3

二维异质结构在改善材料物理性能、提高半导体器件性能方面的潜力一直备受人们的关注，通过对各种二维材料进行垂直叠加或平面拼接组成多层结构，可以调控多种光电特性或改善器件的性能。例如，通过使用六方氮化硼(hBN)衬底，石墨烯异质结可以被用于具有更高电子迁移率和低态密度的场效应晶体管，此外过渡金属二卤族化合物(tmd)作为有源半导体可以作为各种光电器件的衬底。这种异质结构一般采用机械转移法将二维材料逐层叠加形成范德华(vdW)异质结构，然后采用化学气相沉积(CVD)等方法控制叠加方向和界面，制备面内及面外不同方向的异质结，但其单原子层间的范德华相互作用与平面内共价成键机制完全不同，因此开展对异质结构中层间及层内部相互作用强度的研究，对未来耿复杂层状异质结构材料的发展具有重要意义。

近日，德克萨斯大学奥斯汀分校Jamie H. Warner研究团队利用原子分辨环形暗场扫描透射电子显微镜(ADF-STEM)，观测了由Pd₂Se₃-MoS₂形成的二维异质结界面上的原子排布，并研究不同化学键对二维材料外延合成的作用。这两种二维半导体材料具有明显不同的晶体对称性和元素组成，在MoS₂双层结构中，从两层结构中间的台阶边缘生长Pd₂Se₃，实现了面外及面内两个方向的异质结外延关系。研究发现，一个金属(Pd或Mo)原子与两个硫化物(S或Se)原子键合界面的几何相似性是二维异质结构原子缝合侧向连接的关键因素。此外在异质结界面处，MoS₂的不均匀边界阻碍了面内的共价键合形成，因此垂直方向的层间范德华作用一般占主导地位，此时垂直外延在总生长中占主导地位。但如果界面原子拼接质量好，并且缺陷密度低，则面内的共价键强度将被大幅提高，强度甚至大于面外方向的作用力。这项工作解释了横向和纵向外延生长间的竞争关系，有助于改进混合二维异质结构的外延生长，实现具有各种复杂单层结构的平面内二维异质结构的无缝拼接。（袁铭谦）

文章链接：

H. P. Park, G. S. Jung, K. M. Ibrahim, et al. Atomic-Scale Insights into the Lateral and Vertical Epitaxial Growth in Two-Dimensional Pd₂Se₃−MoS₂Heterostructures. ACS Nano (2022).

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c09019

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