前沿丨南京大学 · MOCVD外延生长InN薄膜及其光学性质研究

在III-V族氮化物GaN、AlN、InN这三个核心材料中，以GaN和AlN为中心的附近组分合金材料已经被系统地研究，并广泛应用于可见-紫外的光电器件。而InN仍然是最神秘的材料，甚至InN的一个关键参数——带隙（E_g）的确定，经历了曲折的研究历史。这主要是由于氮的平衡蒸气压极高，氮在InN上的平衡蒸气压比AlN和GaN高几个数量级，难以生长出高质量的InN晶体。随着氮化物基红光至红外长波长光学器件的研究逐渐成为研究热点，InN再一次引起了人们的极大兴趣。因此，研究获得高光学质量的InN单晶薄膜对氮化物半导体在长波长的应用至关重要。

近日，南京大学电子科学与工程学院陈鹏教授团队（先进固体电子与光电子课题组）在《人工晶体学报》2023年第5期“半导体薄膜与外延技术”专题发表的研究论文《MOCVD外延生长InN薄膜及其光学性质研究》（通信作者：陈鹏、赵红）。该论文通过添加InGaN垫层，利用金属有机化学气相沉积（MOCVD）方法在GaN（0001）上外延生长了InN薄膜，研究了InN薄膜的外延规律及其光学性质。通过在InGaN垫层中采用适当的In组分（在本工作中为23%），可以在InN的生长过程中完全抑制铟滴的形成，获得连续平整的InN表面形貌。从TEM中的选区电子衍射图中可以发现InN几乎无应变。在室温下，样品显示出0.74 eV的强烈光致发光。本文还初步研究了InN的异常变功率激发光致发光行为，显示了InN材料的表面效应对辐射复合的强烈作用。

论文题录●●

//文章导读

作者生长了如图1所示的具有InGaN垫层的InN外延薄膜，通过调节生长温度和InGaN层的In组分，本文分别是580 ℃和23%的In组分，优化了InN薄膜的晶体质量。

图1　具有InGaN垫层的InN样品外延结构

在没有InGaN垫层的样品上，出现了大量的金属In滴，且薄膜不连续。通过加入InGaN垫层极大地降低了金属In滴的形成，但在较低生长温度下依然少量存在（见图2（a））。作者通过提高生长温度到580 ℃，完全消除了金属In滴的形成（见图2（b）），并最终获得了连续光滑的150 nm厚InN薄膜（见图3（a））。与高In组分InGaN薄膜类似，样品中存在位错导致的V形坑（见图3（b））。

图2　不同生长温度的InN样品表面形貌光学偏光显微照片

图3　580 ℃下生长30 min的InN样品表面形貌照片

580 ℃下生长30 min的InN样品截面TEM照片如图4所示。其中图4（b）是该样品对准InN层的选区电子衍射图，可清晰看到分别来自GaN和InN的两套衍射斑点。斑点没有拖尾变形本身就证明材料应力不大，经过计算得到的InN晶格常数（/理论值）分别是0.361（/0.355），0.563（/0.569）nm。可见已经非常接近理论值，说明外延的InN薄膜中几乎无应力。

图4　580 ℃下生长30 min的InN样品截面TEM照片（a）和选区电子衍射图（b）

对于氮化物半导体而言，高效率的发光特性是其优势，也是重点研究内容之一。在室温条件下对InN样品进行了变激发功率光致发光PL谱测试，结果如图5所示。PL发光谱型在长波侧（低能侧）陡降，而在短波侧（高能侧）拖尾，显示出典型的带边发光特征，高能侧拖尾是激发的高浓度非平衡载流子在能带上持续填充所导致。

图5　室温下InN样品变激发功率光致发光PL谱（a）和发光峰值强度随激发功率的变化关系（b）

对样品的变激发功率PL谱峰值强度进行了提取，进一步分析可以发现，InN样品的峰值强度随着激发功率的增加出现了拐点，分成了两个线性区，如图5（b）中虚线所示。考虑到该InN薄膜较薄，有一定密度的V形坑，加上强激发下薄膜整体都参与发光，与InGaN的界面也会参与分配载流子，所以这些表面/界面都可能成为载流子泄漏的通道。这些结果表明，在GaN和AlN中并不明显的表面/界面效应，在InN中需要深入考虑。

本文使用MOCVD生长了具有InGaN垫层的高质量InN单晶薄膜，显著改善了表面形貌，降低了薄膜应力，体现了InGaN垫层的显著优化作用，150 nm的InN薄膜的(0002)半峰全宽为0.23°，观察到强烈的0.74 eV带边光致发光，在强激发条件下，InN样品的PL峰值强度随着激发功率密度的增加出现了拐点，显示额外的载流子泄漏通道，初步判断是表面/界面的影响。这些结果表明，在GaN和AlN中并不明显的表面/界面效应，在InN研究中需要仔细深入考虑。

通信作者●●

陈鹏，南京大学电子与科学工程学院，教授，博导，长期从事于三族氮化物半导体材料与器件研究，取得了一批世界首创、国内领先的研究成果，是江苏省有突出贡献中青年专家。主持多项国际合作项目、“863”、国家自然基金、江苏省重点研发项目等重大研究项目，是国家“863”主题项目首席专家。申请国家发明专利68件，发表学术论文220余篇，其中SCI收录190余篇。

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