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前沿: Nat. Mater. | 超限域各向异性太赫兹激元波

前沿: Nat. Mater. | 超限域各向异性太赫兹激元波 两江科技评论
2023-05-16
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导读:近日,由上海理工大学太赫兹技术创新研究院、西班牙CIC nanoGUNE和复旦大学等单位的研究人员基于性能优化的THz s-SNOM在低对称单斜晶系Ag₂Te纳米薄片(属于窄带半导体)中首次观测到面内

本文由论文作者团队(课题组)投稿

极化激元(Polaritons)指的是光和物质相互耦合形成的准粒子。其中,最具代表的有由光耦合电子或声子振动形成的等离极化激元(Plasmons Polaritons)或声子极化激元(Phonon Polaritons)。


极化激元具有突破光学衍射极限、高度局域光场、显著放大近场等能力,被广泛应用在成像、传感、通讯、能源等研究领域并已取得重要进展。极化激元光学已经发展为当今光物理、凝聚态物理、材料科学、半导体科学、生物化学等多学科交叉的前沿研究领域。


近年来,各向异性极化激元被广泛研究,因其方向依赖的传播方式,在光的传播、调控方面具有比各向同性极化激元更高的自由度和更为丰富的物理光学现象(如:聚焦、负折射)。自2018年以来,面内各向异性的声子极化激元已经陆续在α-MoO,α-VO,CaCO以及β-GaO中被观测到。声子极化激元寿命高达数皮秒,具有较长的传播长度,易于从实空间被观测到。值得注意的是,声子极化激元仅存在于横向和纵向光学声子间极窄频段内(即:Reststrahlen band),且多出现在中红外频段。


相比于声子极化激元,等离极化激元可以在可见光到太赫兹宽波段内存在。尽管已有理论预测,黑磷、硼烯可以支持面内各向异性的等离激元,并且近期人们在黑磷碳化物、碲化钨微结构中从远场光谱上观测到局域的等离激元,然而,由于等离激元寿命较短(室温下处于亚ps量级),实空间观测面内各向异性等离激元传播波尚未能实现。

         

尤其在技术日趋重要的太赫兹波段,传播的等离激元实空间成像极具挑战性,原因是一方面等离激元寿命近似为太赫兹光场的一个时间周期;另一方面,太赫兹散射式扫描近场光学显微技术(scattering type scanning near-field microscopy, s-SNOM,当前典型的近场成像技术)受太赫兹辐射源、探测器、AFM探针技术等限制,仪器性能远低于技术发展趋于成熟的中红外s-SNOM。


近日,由上海理工大学太赫兹技术创新研究院、西班牙CIC nanoGUNE和复旦大学等单位的研究人员基于性能优化的THz s-SNOM在低对称单斜晶系AgTe纳米薄片(属于窄带半导体)中首次观测到面内各向异性太赫兹等离激元。研究团队借助声学模式同时显著提高等离激元光场压缩能力(kp/k0 ~65倍, kp为等离激元波矢,k0为自由空间太赫兹光波矢)和相对传播长度(Lpp,Lp为极化激元传播长度,λp为极化激元波长),得以实空间可视化观测椭球极化激元传播波前。


该原创性成果填补了极化激元光学领域空白,对极化激元光学基础和应用研究具有重要指导意义,同时也为太赫兹纳米尺度下基础及应用研究构筑了新平台。

图1:低对称Ag₂Te薄层晶体中椭球型太赫兹各向异性声学等离激元传播的艺术示意图。


该成果发表在Nature Materials,题为“Real-space observation of ultraconfined in-plane anisotropic acoustic terahertz plasmon polaritons”。上海理工大学太赫兹技术创新研究院(论文第一单位)陈舒特聘教授和复旦大学物理学院冷鹏亮博士为论文的共同第一作者,西班牙CIC nanoGUNE Rainer Hillenbrand教授和复旦大学修发贤教授为论文通讯作者。这项工作同时得到捷克布尔诺大学Andrea Konecna博士,CIC nanoGUNE的Luis Hueso、Emilio Artacho、Andrey Chuvilin等教授和西班牙材料物理研究中心Javier Aizpurua和Ion Errea教授的支持。




声学模式助力面内各向异性极化激元实空间观测

该团队利用团队前期发展的高性能THz s-SNOM(Shu Chen, et al, Nat. Commun. 2022,13,1374)对硅衬底上AgTe薄片进行成像发现在AgTe薄片不同边缘(如:e1,e2)附近可以观测到1个干涉亮纹,而且条纹到不同边缘的距离存在差异(图2),表明AgTe支持面内各向异性的等离激元,这与面内定向电导测量结果呈现高度一致性。

图2. 硅衬底上AgTe薄片面内各向异性的太赫兹表面等离激元近场成像。(a) THz s-SNOM成像示意图。(b) 硅衬底上AgTe薄片形貌图。(c) 频率为2.52 THz时近场成像图,左图代表整个薄片的近场成像图,右图是白色矩形区域的放大近场图。(d) 频率为4.25 THz时近场成像图,左图代表整个薄片的近场成像图,右图是白色矩形区域的放大近场图。


然而,等离激元传播长度很短,难以对其进行定量描述。研究团队证明利用极化激元与其相邻金属内镜像效应形成的声学等离激元,能够显著提高相对传播长度(达到2-3个条纹长度,图3)。借助较长的相对传播长度,研究团队明确证实了AgTe中等离激元具有椭球型波前传播特点。

图3. AgTe-SiO-Au异质结中面内各向异性的太赫兹声学等离激元近场成像。(a) AgTe-SiO-Au异质结形貌图(左),不同频率下对应的近场成像图(右)。(b) THz s-SNOM成像AgTe-SiO-Au异质结示意图。(c)垂直于边缘e1,e2以及e3的线型图。上图:形貌;中图:近场幅度;下图:近场相位。(d) 太赫兹声学等离激元色散。
 

低对称单斜晶系薄层晶体支持高对称的各向异性波

令人惊讶的是,不同于对称正交晶系α-MoO支持高度对称的极化激元,低对称单斜晶系β-GaO支持非对称的剪切极化激元,高度对称的椭球极化激元并不能直接与AgTe薄层非正交边缘及其单斜晶体结构联系起来。研究团队制备并成像了AgTe圆盘,结合晶格结构和高分辨扫描透射电子显微成像揭示极化激元波传播主轴与样品几何结构及晶格结构之间的关系(图4)。团队研究结果表明,样品表面处在(-101)面(b在面内,ac投影到表面的a',c'垂直b轴,图4e,f),因而其极化激元呈现出高度对称性。
图4. 各向异性声学等离激元传播主轴与薄片几何、晶体晶格结构间的关系。(a) AgTe-SiO-Au异质结形貌图。(b) 合作团队制备的圆盘微结构。(c) 圆盘近场成像的傅立叶变换。(d) 圆盘近场成像图。(e) AgTe薄片截面的STEM成像(灰色图)。(e),(f) 蓝色-橙色点分别代表AgTe晶格结构中的Ag和Te原子。(g) AgTe 样品表面(xy平面)能带结构。


面内各向异性等离激元测量纳米尺度材料参数新应用

研究团队利用椭球型面内各向异性等离激元和采用Drude模型描述椭球主轴方向的介电函数,获得了沿两个主轴向方向的电子有效质量和损耗因子,两者均呈现出高度的各向异性。测量结果与能带计算结果以及宏观输运测试结果呈现出高度的一致性。



展望

除了探索传统和新型量子材料的基本材料特性之外,超限域太赫兹声学等离极化激元有望构建超紧凑片上太赫兹应用。利用声学极化激元波在纳米间隙中形成的强场增强有望实现超灵敏太赫兹分子传感或强耦合,为太赫兹小型化器件、纳米检测等基础和应用研究提供重要研究平台。


上海理工大学陈舒特聘教授(上海市海外高层次人才)课题组依托于庄松林院士、朱亦鸣教授领导的太赫兹技术创新研究院(主页http://thz.usst.edu.cn),长期致力于发展高时空分辨的太赫兹近场光学显微技术,包括原理、技术、系统研制及其应用研究。通过探索太赫兹光与物质相互作用,以此研发出先进光电太赫兹功能性器件。在Nat. Mater., Nat. Nanotech., Nat. Energy., Nat. Commun.等国际权威杂志上发表论文40余篇,成果广泛地被Science, Nat. Nanotech., Phys. Rev. Lett.等引用,引用次数达2500余次,多篇论文入选ESI高被引。

  论文信息  

Chen, S., Leng, P.L., Konečná, A. et al. Real-space observation of ultraconfined in-plane anisotropic acoustic terahertz plasmon polaritons. Nat. Mater. (2023).

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01547-8

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