
本文由论文作者团队(课题组)投稿
极化激元(Polaritons)指的是光和物质相互耦合形成的准粒子。其中,最具代表的有由光耦合电子或声子振动形成的等离极化激元(Plasmons Polaritons)或声子极化激元(Phonon Polaritons)。
极化激元具有突破光学衍射极限、高度局域光场、显著放大近场等能力,被广泛应用在成像、传感、通讯、能源等研究领域并已取得重要进展。极化激元光学已经发展为当今光物理、凝聚态物理、材料科学、半导体科学、生物化学等多学科交叉的前沿研究领域。
近年来,各向异性极化激元被广泛研究,因其方向依赖的传播方式,在光的传播、调控方面具有比各向同性极化激元更高的自由度和更为丰富的物理光学现象(如:聚焦、负折射)。自2018年以来,面内各向异性的声子极化激元已经陆续在α-MoO₃,α-V₂O₅,CaCO₃以及β-GaO中被观测到。声子极化激元寿命高达数皮秒,具有较长的传播长度,易于从实空间被观测到。值得注意的是,声子极化激元仅存在于横向和纵向光学声子间极窄频段内(即:Reststrahlen band),且多出现在中红外频段。
相比于声子极化激元,等离极化激元可以在可见光到太赫兹宽波段内存在。尽管已有理论预测,黑磷、硼烯可以支持面内各向异性的等离激元,并且近期人们在黑磷碳化物、碲化钨微结构中从远场光谱上观测到局域的等离激元,然而,由于等离激元寿命较短(室温下处于亚ps量级),实空间观测面内各向异性等离激元传播波尚未能实现。
尤其在技术日趋重要的太赫兹波段,传播的等离激元实空间成像极具挑战性,原因是一方面等离激元寿命近似为太赫兹光场的一个时间周期;另一方面,太赫兹散射式扫描近场光学显微技术(scattering type scanning near-field microscopy, s-SNOM,当前典型的近场成像技术)受太赫兹辐射源、探测器、AFM探针技术等限制,仪器性能远低于技术发展趋于成熟的中红外s-SNOM。
近日,由上海理工大学太赫兹技术创新研究院、西班牙CIC nanoGUNE和复旦大学等单位的研究人员基于性能优化的THz s-SNOM在低对称单斜晶系Ag₂Te纳米薄片(属于窄带半导体)中首次观测到面内各向异性太赫兹等离激元。研究团队借助声学模式同时显著提高等离激元光场压缩能力(kp/k0 ~65倍, kp为等离激元波矢,k0为自由空间太赫兹光波矢)和相对传播长度(Lp/λp,Lp为极化激元传播长度,λp为极化激元波长),得以实空间可视化观测椭球极化激元传播波前。
该原创性成果填补了极化激元光学领域空白,对极化激元光学基础和应用研究具有重要指导意义,同时也为太赫兹纳米尺度下基础及应用研究构筑了新平台。

该成果发表在Nature Materials,题为“Real-space observation of ultraconfined in-plane anisotropic acoustic terahertz plasmon polaritons”。上海理工大学太赫兹技术创新研究院(论文第一单位)陈舒特聘教授和复旦大学物理学院冷鹏亮博士为论文的共同第一作者,西班牙CIC nanoGUNE Rainer Hillenbrand教授和复旦大学修发贤教授为论文通讯作者。这项工作同时得到捷克布尔诺大学Andrea Konecna博士,CIC nanoGUNE的Luis Hueso、Emilio Artacho、Andrey Chuvilin等教授和西班牙材料物理研究中心Javier Aizpurua和Ion Errea教授的支持。
声学模式助力面内各向异性极化激元实空间观测
该团队利用团队前期发展的高性能THz s-SNOM(Shu Chen, et al, Nat. Commun. 2022,13,1374)对硅衬底上Ag₂Te薄片进行成像发现在Ag₂Te薄片不同边缘(如:e1,e2)附近可以观测到1个干涉亮纹,而且条纹到不同边缘的距离存在差异(图2),表明Ag₂Te支持面内各向异性的等离激元,这与面内定向电导测量结果呈现高度一致性。
图2. 硅衬底上Ag₂Te薄片面内各向异性的太赫兹表面等离激元近场成像。(a) THz s-SNOM成像示意图。(b) 硅衬底上Ag₂Te薄片形貌图。(c) 频率为2.52 THz时近场成像图,左图代表整个薄片的近场成像图,右图是白色矩形区域的放大近场图。(d) 频率为4.25 THz时近场成像图,左图代表整个薄片的近场成像图,右图是白色矩形区域的放大近场图。
然而,等离激元传播长度很短,难以对其进行定量描述。研究团队证明利用极化激元与其相邻金属内镜像效应形成的声学等离激元,能够显著提高相对传播长度(达到2-3个条纹长度,图3)。借助较长的相对传播长度,研究团队明确证实了Ag₂Te中等离激元具有椭球型波前传播特点。
低对称单斜晶系薄层晶体支持高对称的各向异性波
面内各向异性等离激元测量纳米尺度材料参数新应用
研究团队利用椭球型面内各向异性等离激元和采用Drude模型描述椭球主轴方向的介电函数,获得了沿两个主轴向方向的电子有效质量和损耗因子,两者均呈现出高度的各向异性。测量结果与能带计算结果以及宏观输运测试结果呈现出高度的一致性。
展望
除了探索传统和新型量子材料的基本材料特性之外,超限域太赫兹声学等离极化激元有望构建超紧凑片上太赫兹应用。利用声学极化激元波在纳米间隙中形成的强场增强有望实现超灵敏太赫兹分子传感或强耦合,为太赫兹小型化器件、纳米检测等基础和应用研究提供重要研究平台。
Chen, S., Leng, P.L., Konečná, A. et al. Real-space observation of ultraconfined in-plane anisotropic acoustic terahertz plasmon polaritons. Nat. Mater. (2023).
免责声明:本文旨在传递更多科研资讯及分享,所有其他媒、网来源均注明出处,如涉及版权问题,请作者第一时间后台联系,我们将协调进行处理,所有来稿文责自负,两江仅作分享平台。转载请注明出处,如原创内容转载需授权,请联系下方微信号。


