撰稿人|马国腾 天津大学
相跳变，这可以从根本上证实基于PS的器件厚度减少到单个原子层厚度量级。本文还将单原子PS应用于无标记生物传感器，展现出高达2.17×104 deg/RIU的相位灵敏度。
相关成果以“Excitons enabled topological phase singularity in a single atomic layer”为题在ACS Nano期刊上发表。该论文第一作者为马国腾博士和沈万福副教授，通讯作者为胡春光教授和沈万福副教授。
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论文题目：单原子层激子使能的拓扑相位奇异点
作者：Guoteng Ma, Wanfu Shen, Daniel Soy Sanchez, Yu Yu, Han Wang, Lidong Sun, Xinran Wang, Chunguang Hu
光学相位奇点 (PS)，也被称为异常点或暗点，它与邻近点相比拥有非平凡的拓扑电荷和发散性质，在超灵敏测量、光学涡流、波前工程方面具有卓越的应用价值。鉴于集成光电器件和平面光学的小型化需求日益增长，在单原子层上构造PS将极致缩减非平凡拓扑系统的物理尺寸，并不再局限于维度与周期结构的限制，在控制拓扑能量、非厄米物理和奇偶时间对称性等方面创造全新的平面内光学。然而，当结构尺寸减少至单原子层时，传统构建PS的方法不再有效，如表面等离子体共振和微谐振腔。
在单原子结构上实现PS的挑战是寻找其他共振形式。当薄膜厚度减小到单个或几个原子层时，激子的结合能显著增加，从而导致了激子主导的光学性质。单层过渡金属二硫化物(TMDC) 具有强激子结合能，即使在室温下也会产生尖锐的激子吸收峰，极大地增强了光与物质的相互作用。利用单层薄膜中固有的强激子来实现PS不仅可以将器件物理极限尺寸减小到单原子层，还不依赖于超结构以及谐振腔衬底，并且可以通过操纵激子以主动调谐PS。
3.1 结构计算与测试
图1(a) 为半无限大绝缘衬底和单原子层组成的平面结构。这种结构的光反射可以通过三相菲涅耳方程计算，该方程是由入射波长
入射角
膜厚度 (d)、膜复折射率 (ñ = n + ik)和衬底折射率 (ns)五个参数所构成的函数。为了考察单原子层产生PS的关键作用，衬底为绝缘材质且背面粗糙。经计算，图1(b) 中蓝宝石上单层MoS2所产生PS拥有典型的奇异相位特征，当相位越过431 nm (2.88 eV)处的零反射点时，会产生严格的p 相位跳跃。单层MoS2在2.2-2.9 eV的光谱范围内存在多个激子作用，即利用这些丰富的激子态可以实现增强的光物质相互作用。
图1(c) 进一步地阐释了PS的构造原理，当单层膜的色散曲线与复折射率空间中严格零反射奇异线相交时，交点处对应膜复折射率组合与对应的波长值即为PS产生条件。由于膜色散曲线被奇异线严格划分为两个区域，根据Jordan定理，色散曲线与奇异线交点是受拓扑保护的，因此，d、ñ和ns的微小变化均不会导致PS的消失，而且在一大类常用的绝缘衬底上，也可获取类似的PS。此外，单层MoS2、MoSe2、WS2和WSe2在复折射率平面上的色散曲线均与奇异线存在唯一受拓扑保护交点，表明TMDCs单层产生的PS普遍存在。
图1 单原子层PS结构与理论预测 (a) 单原子层反射PS结构示意图。(b) PS的相位跳跃特征。(c) 单层MoS2的色散曲线与复折射率平面内奇异线相交产生拓扑PS。(d) 四种单层TMDC的色散曲线与奇异线相交。
图源：ACS Nano (2023)https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02478 (Figure 1)
使用角度扫描光谱椭偏同时测量椭圆偏振参数
(振幅)和
(相位差) 测定PS，图2(a) 显示了在接近PS的入射角和波长条件下，蓝宝石衬底上单层MoS2与MoSe2的
和
响应图谱，
映射图中明显可见零反射暗点，而围绕
映射图中的奇异相点做任意封闭环路积分，可得非平凡拓扑荷数C = -1，这两个特征可进一步提取为图2(b) 中的零反射和奇异相特征，实验上证实了单原子层PS的存在。
图2 单层TMDC产生PS的实验测定 (a) 蓝宝石衬底上单层MoS2与MoSe2的椭偏参数
的二维映射图。(b) 单层MoS2产生的PS附近零反射与奇异相位特征。
图源：ACS Nano (2023)https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02478 (Figure 3)
3.2 无标记生物传感
无标记生物传感器的工作原理是检测生物分子对溶液折射率的改变，如图3(a)所示，当溶液折射率发生细微变化时，PS附近的反射相位会产生显著变化。使用单层TMDC结构作为生物传感器验证这种相敏能力，设置溶液折射率改变值~10-3，蓝宝石上MoS2的椭偏参数 
和
在PS附近都表现出明显变化 (图3(b))，对应最大相灵敏度为2.17×104 deg/RIU，与最近报道的基于等离子共振或Fabry-Perot谐振器的生物传感器具有相同的数量级。作为响应具有生物活性的细菌溶液的代表性案例，图3(c) 显示了单层MoSe2生物传感器用于大肠杆菌溶液的相位响应测试结果，其相灵敏度达到22.6 cell·mL-1。
图3 单层TMDC的PS构建无标记生物传感器 (a)生物传感测量装置示意图。(b)在微变折射率的溶液中测量单层MoS2的椭偏参数响应特征。(c) 在不同浓度的大肠杆菌溶液中单层MoSe2的相位响应。
图源：ACS Nano (2023)https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02478 (Figure 5)
论文链接
G.T. Ma#, W.F. Shen#*, Soy D. Sanchez, Y. Yu, X. R. Wang, L.D. Sun, C.G. Hu* Excitons enabled topological phase singularity in a single atomic layer. ACS Nano, 2023.
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02478
沈万福，论文通讯作者兼第一作者，天津大学精密仪器与光电子工程学院副教授，主要研究方向为微纳测试技术与仪器、原位光谱测量技术、表面/界面测量技术，纳米光子器件等。以第一作者或者通讯作者在ACS nano, Nanoscale, Advanced Optical Materials, Applied Physics Letters, Optics Letters等发表高水平SCI论文有16篇，其他合作发表论文50余篇。获天津市优秀博士论文、国家公派留学奖学金、欧亚太平洋大学联盟奖学金等奖励。兼任高水平SCI《Nano Research》青年编委以及仪器仪表学报英文版《Instrumentation》首届青年编委。
胡春光，论文通讯作者，天津大学精密仪器与光电子工程学院副院长，教授，博士生导师，聚焦微纳尺度光学精密测量，围绕微电子/光电子、先进制造与智能感知等领域面临的精密测量与精确操控问题，创新发展了面向超薄膜体系的精密光学测量技术和基于光镊的微尺度精确操控与精密力学测试技术，先后研制出具有自主知识产权的MEMS（微机电系统）机械特性动态测试仪、二维材料光学各向异性显微测试仪、纳米薄膜生长过程在线检测仪、抛光表面/亚表面损伤检测仪、高深宽比微结构深度测量仪等，已在国内外20多个研究机构和企业中获得应用，不断满足前沿科学研究和尖端制造的新需求。在ACS Nano, Adv. Funt.Mater., Small, Nanoscale等发表高水平SCI论文100余篇，获授权发明专利26项，主持省部级以上项目16项。
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